Les hétérostructures GaN/(Ga,Al)N

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Chapitre V : Les hétérostructures GaN/(Ga,Al)N
142
Après s’être intéressé au cours des deux derniers chapitres à des études sur couches
épaisses nous nous focalisons maintenant sur l’étude d’hétérostructures GaN/AlGaN. Les
hétérostructures à base de puits quantiques sont les constituant de base de la majeure partie
des dispositifs optoélectroniques actuels. L’intérêt principal de ce type de structure est le
confinement des porteurs dans le puits quantique suivant la direction de croissance. Ce
confinement discrétise les niveaux énergétiques accessibles aux porteurs, et l’écartement entre
les niveaux confinés déterminera l’énergie des transitions inter-bandes et inter-sous bande de
l’hétérostructure. L’énergie des niveaux confinés dans le puits, dépend de différents
paramètres des matériaux barrière et puits : l’offset de bande, l’épaisseur et le dopage des
différentes couches. Nous avons mentionné au cours du chapitre I l’existence dans les nitrures
en phase hexagonale d’une forte polarisation interne issue de la superposition de la
polarisation piézoélectrique et de la polarisation spontanée. Cette polarisation va également
avoir un effet majeur sur les niveaux confinés dans les puits quantiques en phase hexagonale.
Le début de ce chapitre sera consacré à l’étude des propriétés optiques des
hétérostructures GaN/AlGaN et GaN/AlN en phase hexagonale au moyen de mesures de PL,
PR et EPL. Nous déterminerons pour les deux types de structures les valeurs des champs
électriques présents à l’intérieur des puits. Connaissant cette polarisation nous confrontons les
mesures d’ EPL destinées à l’observation de niveaux excités avec les calculs de niveaux
réalisés sur les structures en présence d’un champ électrique. Pour terminer, nous proposons
une hétérostructure à base de puits quantiques en phase cubique (permettant de s’affranchir
des inconvénients liés à la polarisation) susceptible d’atteindre les longueurs d’onde
employées dans le domaine des télécommunications optiques.
143
V.1 Hétérostructures GaN/AlGaN en phase hexagonale
La structure des échantillons réalisés au GES que nous avons étudiés est décrite au
§ II.2.2.1. Nous présentons au cours des prochains paragraphes les propriétés optiques de ces
structures obtenues par PL, PR et EPL. Nous discuterons ensuite des valeurs de champ
électrique déterminées par ces deux méthodes décrites précédemment.
V.1.1 Photoluminescence
V.1.1.1 Spectres de PL à basse température
Sur la Figure V 1 (A) sont représentés les spectres de PL normalisés, obtenus à basse
température sur les différents puits. On observe sur chaque échantillon un pic principal
d’autant plus bas en énergie que l’épaisseur du puits est grande. Nous reviendrons sur cette
évolution au prochain paragraphe. Les spectres présentent une nature multi-pics. Nous
détaillons la nature des différents pics sur la Figure V 1 (B) où est représenté le spectre de PL
en échelle logarithmique obtenu à 8K sur l’échantillon 56 dont l’épaisseur du puits quantique
est de 13 Å (voir tableau II.4). Des mesures de PR et EPL complémentaires ont permis
l’attribution de chacun des pics. Le pic de plus haute énergie (A) est attribué à la
luminescence bord de bande de la barrière dont la concentration est 16.5% en aluminium en
accord avec la littérature
[Steude,1999]
. Le pic principal du spectre est quant à lui attribué à la
recombinaison E1H1 dans le puits quantique en négligeant le Stokes shift de la transition qui
sera déterminé par EPL dans la suite. Sur cet échantillon on observe donc un effet de
confinement quantique qui se manifeste par une énergie d’émission du puits supérieure à celle
du matériau GaN massif. Les deux pics suivants notés respectivement 1-LO et 2-LO sont
attribués aux répliques phonon de la transition E1H1, ceci est accord avec l’énergie du
phonon optique dont la valeur est proche de 90 meV dans les nitrures [Song,1998]. Le pic noté X
correspond à la transition excitonique couramment rapportée dans GaN hexagonal. A ce pic
est associée sa réplique phonon notée X-LO à 90 meV d’écart. Le pic suivant noté D-A
correspond à une recombinaison donneur-accepteur accompagnée de sa réplique phonon
notée DA-LO.
55 Å
65 Å
42 Å
21 Å
34 Å
13 Å
gap GaN
hexagonal
0.6
0.4
0.2
0.0
(A)
E1H1
10
0.8
3.2
X
7
Intensité (AU)
Intensité normalisée (UA)
1.0
144
DA-LO X-LO
6
10
1-LO
A
D-A
5
10
2-LO
4
10
3.4
3.6
Energie (eV)
3.8
2.8
3.0
(B)
3.2
3.4
3.6
3.8
Energie (eV)
Figure V 1: (A) Spectres de photoluminescence mesurés à 8 K sur les hétérostructures
GaN/AlGaN (échantillons voir tableau II.4) (B) Spectre de PL à 8K en échelle logarithmique
du puits d’épaisseur 13 Å (échantillon 56).
V.1.1.2 Détermination du champ piézoélectrique dans les puits
Nous avons déterminé sur l’ensemble de cette série d’échantillons, l’énergie de la
transition fondamentale obtenue à 8K, nous avons ensuite tracé sur la Figure V 2 son
évolution en fonction de l’épaisseur du puits quantique. On remarque sur la figure que
l’énergie de cette transition est supérieure à l’énergie de gap de GaN massif pour des
épaisseurs inférieures à 35 Å en accord avec l’effet de confinement dans le puits. En revanche
cette énergie se situe en dessous du gap de GaN pour une épaisseur inférieure ou égale à 35 Å,
ce qui est une parfaite illustration de l’effet Stark quantique confiné.
A partir de ces données expérimentales nous avons cherché à déterminer la valeur du
champ dans le puits quantique. Nous avons donc ajusté l’évolution de la transition E1H1 en
résolvant l’équation de Schrödinger en présence d’un champ électrique (voir § V.1.2.1). Les
calculs ont été réalisés en considérant les deux concentrations en aluminium (12% ou 16.5%)
suivant l’échantillon considéré. Sur la Figure V 2 la courbe en pointillés représente
l’évolution de l’énergie de transition E1H1 pour une concentration en Al de 12% dans la
barrière en présence d’un champ électrique dans le puits de 600 kV/cm. Les mêmes calculs
obtenus pour une concentration en Al de 16.5% dans la barrière en présence d’un champ dans
le puits de 600,700,750 et 800 kV/cm sont représentés par les lignes continues sur la figure.
Nous avons considéré tout au long des calculs une répartition de la différence d’énergie de
4.0
145
gap de 70% sur la bande de conduction [Su Huai,1996] entre le puits et la barrière. La précision sur
la détermination du champ électrique F est limitée par la connaissance des masses effectives
des trous dans GaN et dans l’alliage AlGaN. Les paramètres de calculs sont reportés dans le
Tableau V 1. Les résultats expérimentaux reportés sur la Figure V 2 correspondent à un
champ électrique interne compris entre 600 et 800 kV/cm à l’intérieur des puits. Nous
Energie transition E1H1 (eV)
discuterons de ces valeurs au cours du prochain paragraphe.
3.9
600 kV/cm
3.8
3.7
3.6
Energie gap GaN 8K
3.5
3.4
3.3
600 kV/cm
700 kV/cm
750 kV/cm
800 kV/cm
3.2
3.1
0
10 20 30 40 50 60 70 80 90
Epaisseur du puits (Å)
Figure V 2: Evolution théorique de l’énergie de la transition E1H1 à basse température (8K)
en fonction de l’épaisseur du puits pour plusieurs valeurs du champs électrique (lignes pleines
12% Al, ligne pointillée 16% Al). Les cercles représentent les résultats expérimentaux dans
les échantillons à 12% d’Al dans la barrière, les étoiles ceux à 16% d’Al.[Fanget,2003]
GaN
AlGaN
12 %
16.5
3.75
3.88
Valeur de gap (8K,eV)
3.26
Masse effective electron
0.22 [Drechsler,1995]
0.22
Masse effective trous
1[Vurgaftman,2001]
1
Constante diélectrique
8.5
8.5
Tableau V 1 : Paramètres utilisés pour les calculs de structure de bande et de niveaux
confinés dans nos hétérostructures GaN/AlGaN hexagonales.
146
V.1.2 Photoréflectivité
V.1.2.1 Spectre de PR à température ambiante
Nous détaillons sur la Figure V 3 le spectre réalisé sur l’échantillon 49 (voir Tableau
II.4) constitué d’un puits de 42 Å entouré de barrières dont la concentration d’aluminium est
de 12%. Sur ce spectre on distingue deux régions, la première située entre 3.3eV et 3.6 eV et
la seconde entre 3.6eV et 3.9eV. Le système d’oscillations compris dans la première région
est attribué à la recombinaison associée à la transition E1H1 (légérement inférieur au gap de
GaN) et à la transition excitonique dans la couche épaisse de GaN (transition présente à
environ 3.42 eV à température ambiante). Le second système autour de 3.7 eV est attribué à la
recombinaison bord de bande de la barrière Al12Ga88N. Au dessus de cette valeur on distingue
un système d’oscillations amorties que l’on attribue à l’effet Franz-Keldysh (voir § II.3.2.2)
dans la barrière.
-3
3.0x10
GaN
AlGaN
-3
2.0x10
-3
PR
1.0x10
0.0
-3
-1.0x10
OFK
-3
-2.0x10
(B)
3.0
3.2
3.4
3.6
3.8
4.0
Energie (eV)
Figure V 3: Spectre de PR obtenu sur l’échantillon 49 (épaisseur du puits de 42 Å,
concentration de 12% en Al dans la barrière), présence de OFK.
V.1.2.2 Mesure du champ électrique dans la barrière
Afin de déduire des oscillations de Franz-Keldysh la valeur du champ électrique dans
la barrière AlGaN, nous appliquons le formalisme décrit dans le paragraphe II.3.2.2. Pour
cela, nous traçons (Figure V 4) l’évolution de la quantité
 4 


 3π 
(E m
- E g
)
3
2
, où Em est
l’énergie du m ième extremum et Eg le gap du matériau (ici la barrière), en fonction de l’indice
147
m des extremums des OFK du spectre de photoréflectivité pour l’échantillon 49 (voir Figure
V 3). En appliquant les Equations II.4 et II.5 décrites au chapitre II nous déterminons la
valeur du champ électrique présent dans la barrière. Cette valeur est de 120 kV/cm dans la
couche d’AlGaN.
-2
4.5x10
-2
(4/3 π)(Em-Eg)
3/2
4.0x10
-2
3.5x10
-2
3.0x10
-2
2.5x10
-2
2.0x10
-2
1.5x10
-2
1.0x10
-3
5.0x10
1
2
3
4
Indice m
Figure V 4 : Analyse des OFK présentes sur le spectre de PR de l’échantillon 49 (voir
Figure V 3 ). Evolution de la quantité
 4 


 3π 
(E m
- Eg
)
3
2
en fonction de l’indice m pour
déterminer la valeur du champ électrique dans la barrière d’AlGaN.
V.1.2.3 Détermination de la valeur du champ électrique dans les puits
En fonction de l’état de contrainte d’une couche : compression ou tension,
l’orientation de la polarisation piézoélectrique change (voir § I.I.3.3). Des mesures de
diffraction X réalisées sur les structures GaN/AlGaN ont montré que les barrières AlGaN sont
totalement contraintes sur la couche de GaN [Briot,2001]. Le paramètre de maille d’AlGaN étant
inférieur à celui de GaN, les barrières sont donc en tension. Le puits de GaN est, quant à lui,
relaxé sur la barrière. Ainsi la polarisation dans les barrières sera une superposition de la
polarisation spontanée et de la polarisation piézoélectrique. La polarisation dans le puits, sera,
elle d’origine uniquement spontanée. D’après la Figure I.8 les polarisations spontanée et
piézoélectrique sont donc orientées toutes deux dans le sens substrat-surface, produisant ainsi
un champ électrique lui aussi orienté dans le même sens. Nous avons retracé le schéma de
bande à la Figure V 5 en tenant compte de l’influence du substrat. Dans les structures, la
barrière inférieure est déposée sur une couche de GaN épaisse (≈1 µm), il va donc exister à
148
l’interface entre ces deux couches une différence de polarisation. Ainsi la bande de
conduction de la couche épaisse de GaN proche de l’interface ne sera pas "plate" mais
courbée sur une certaine épaisseur. La courbure de bande de la couche de GaN "compensera"
alors une partie de l’inclinaison des bandes de sens opposé induite par les barrières (voir
Figure V 5). A partir de ce raisonnement nous déterminerons le champ électrique dans la
puits à partir de celui mesuré dans la barrière supérieure en ne considérant donc que
l’épaisseur d’une seule barrière d’AlGaN.
&
FB
&
FB
&
FP
&
FGaN
GaN
GaN
EF
AlGaN
AlGaN
surface
Figure V 5 : Schéma de la structure de bande des hétérostructures GaN/AlGaN en tenant
compte des orientations de polarisations dues aux contraintes
&
& LB
qui fournit à partir d’un champ électrique
LP
Nous utilisons donc l’équation I.12 : FP = −FB
de 120 kV/cm dans la barrière d’AlGaN un champ de 850 kV/cm dans le puits quantique de
l’échantillon 49. Cette valeur est donc en parfait accord avec celle déterminée par
l’ajustement de l’évolution de la transition E1H1 en fonction du champ électrique présent
dans le puits (FP ≈ 800kV/cm voir Figure V 3). Ainsi nos résultats confirment ceux de Wetzel
et al.[Wetzel,2001] qui rapportent les seules mesures, à notre connaissance, du champ électrique
dans une hétérostructure GaN/AlGaN à partir d’OFK dans la barrière d’alliage. On peut donc
conclure que notre hypothèse concernant la présence d’un champ électrique à l’intérieur de la
couche tampon de GaN compensant l’effet du champ présent dans la barrière est vérifiée.
149
Pour conclure sur ce point nous retiendrons que la méthode basée sur l’analyse des
oscillations de Franz-Keldysh permet d’obtenir la valeur du champ électrique dans un puits
quantique à partir du champ mesuré dans la barrière à condition de faire les bonnes
hypothèses sur la structure de bande de l’ensemble de l’hétérostructure.
V.1.2.4 Discussion sur la valeur du champ électrique dans le puits
La littérature actuelle présente de nombreux rapports de champ électrique dans les
hétérostructures GaN/AlGaN. Il est souvent difficile de comparer ces valeurs car le champ
dans le puits quantique dépend de plusieurs paramètres : concentration d’aluminium dans la
barrière, épaisseur de la barrière [Leroux,1999]. Il est également difficile de séparer la contribution
de la polarisation d’origine piézoélectrique de celle d’origine spontanée, Simon et al.[Simon,2000]
ont mis en évidence la présence de la polarisation spontanée en observant dans leurs
structures des valeurs de champ électrique supérieures à celles attendues pour une simple
contribution de l’effet piézoélectrique . Sur la Figure V 6 (extraite de [Simon,2000]) sont
&
reportées les valeurs de ∆ P obtenues sur des structures à base de puits quantiques semblables
ε .ε 0
&
aux nôtres. Nous reportons sur la figure notre valeur de ∆ P égale à 9.7 mV/Å : valeur
ε .ε 0
obtenue sur l’échantillon 49 à partir de la valeur du champ dans le puits en appliquant
l’Equation I.11. La valeur de notre mesure se trouve donc largement supérieure à ce que
prédisent les calculs ne tenant compte que de l’effet piézoélectrique. Nous confirmons ainsi
l’importance de la contribution de la polarisation spontanée à la polarisation totale dans nos
structures.
150
&
Figure V 6: Comparaison entre différents résultats expérimentaux de ∆ P et les valeurs
ε .ε 0
théoriques calculées en ne considérant (i) que l’effet piézoélectrique à partir des coefficients
de Martin et al.[Martin,1996] (ligne pointillés courts) (ii) avec les coefficients de Bernardini et al.
[Bernardini,1997]
et (iii) en considérant cette fois la superposition de l’effet piézoélectrique et la
polarisation spontanée (ligne continue). Les résultats expérimentaux sont issus : QRV
résultats, .[Simon,2000] , ¨[Grandjean,1999]
V.1.3 Excitation de photoluminescence
Connaissant la valeur du champ électrique dans les puits quantiques ainsi que dans les
barrières nous pouvons déduire l’allure de la structure de bande de l’hétérostructure. A partir
de ces données nous avons étudié les niveaux quantifiés dans nos échantillons. Afin de mettre
en évidence expérimentalement des niveaux excités à l’intérieur des puits GaN, nous avons
procédé à des mesures d’excitation de photoluminescence sur nos échantillons. Un spectre
d’EPL obtenu à basse température (8K) sur l’échantillon 49 est comparé sur la Figure V 7 au
spectre de PL obtenu sur la même structure toujours à 8K. La détection est fixée pour la
mesure d’EPL à 3.19 eV, à cette énergie le spectre de PL présente un pic (1) que l’on attribue
à la réplique phonon 2-LO de la transition fondamentale du puits (2). Ainsi nous pouvons
affirmer que la mesure d’EPL sonde les propriétés d’absorption du puits et non celles
associées à la couche tampon de GaN dont la luminescence principale est la transition
excitonique référencée par le pic (3). Le pic de luminescence noté (4) sur la Figure V 7 est
attribué à la barrière d’AlGaN. Nous avons choisi une longueur d’onde de détection sur la
151
réplique phonon 2-LO du pic principal de façon à faciliter l’observation du seuil d’absorption
fondamentale. Le spectre d’EPL enregistré n’a pas l’allure classiquement attendue (cf Figure
II.12) du fait d’un manque de résolution spectrale en détection dans notre système. En effet,
le spectre est superposé à une remontée du signal correspondant au début du recouvrement
entre la détection et l’excitation.
Néanmoins, on repère assez nettement deux transitions sur ce spectre, correspondant à
des seuils d’absorption dans le puits : (A) niveau fondamental, (B) premier niveau excité dans
le puits, et on distingue également un niveau excité supplémentaire noté (C). Une valeur de
Stoke shift d’environ 35 meV est déduite de ces mesures.
(1)
(3)
(4)
(2)
PL 49 8K
Stoke shift
Détection
PLE
(A)
(B)
(C)
PLE 49 à 8K
3.0
3.2
3.4
3.6
3.8
Energie (eV)
Figure V 7 : Spectre de photoluminescence (échelle logarithmique) obtenu sur l’échantillon
49 (puits d’épaisseur 42 Å) comparé au spectre d’EPL réalisé à la même température en
plaçant la détection à 3.19 eV.
Afin de confirmer l’attribution de ces transitions, nous avons calculé les valeurs des
énergies de confinement des porteurs dans le puits quantique pour l’échantillon 49 à partir de
la valeur des champs électriques déterminés précédemment dans le puits (850 kV/cm) et dans
les barrières (120 kV/cm). La structure de bande de l’échantillon 49 ainsi que les énergies de
152
transitions entre niveaux excités sont reportées sur la Figure V 8. Le calcul est réalisé en
considérant un ∆Ec = 70%.∆EG soit ∆Ec = 0.196 eV pour une concentration en aluminium de
12%. Les valeurs des masses effectives des porteurs employées pour le calcul sont celles déjà
présentées dans le Tableau V 1. Les calculs fournissent 6 niveaux confinés pour les électrons
et les trous dans cette structure. On remarque que la structure ne présente qu’un seul niveau
entièrement confiné dans le puits GaN pour les deux types de porteurs, les niveaux excités
"débordent" à l’intérieur de la barrière en raison de l’inclinaison de la structure de bande. De
ce fait l’écart énergétique entre les niveaux tend à diminuer en raison d’une augmentation de
la largeur apparente du puits.
Structure de bande de l'échantillon 49
Energie (eV)
0,5
E6
.
.
E1
0,0
H6
.
.
H1
Transitions
E1H1=3.390 ev
E2H2=3.540 ev
E3H3=3.609 ev
E4H4=3.665 ev
E5H5=3.715 eV
E6H6=3.762 eV
-3,5
0
100
200
300
400
500
600
700
800
Epaisseur (Å)
Figure V 8: Structure de bande de l’échantillon 49 avec pour un champ électrique dans la
barrière de 120 kV/cm et de 850 kV/cm dans le puits. Les niveaux confinés des porteurs ainsi
que les énergies des différentes transitions sont représentés.
En ce qui concerne l’énergie des transitions permises, on remarque que la valeur
fournie par le calcul pour la transition fondamentale (E1H1 : 3.390 eV) correspond
relativement bien à la transition (A≈ 3.410 eV) observée sur le spectre de EPL (voir Figure V
7). La différence d’environ 20 meV entre les deux peut être expliquée par l’incertitude sur la
valeur des champs électriques dans la structure utilisée pour le calcul. Effectivement cette
valeur est déterminée comme nous l’avons vu au § V.1.1.2 à partir de l’évolution du pic de
photoluminescence en négligeant comme nous l’avons mentionné le Stokes shift lié à cette
153
transition. Le manque de précision sur la connaissance des masses effectives des trous
engendre également une incertitude dans le calcul. De la même façon la transition notée (B ≈
3.550 eV) sur la Figure V 7 correspond à la transition E2H2 pour laquelle les calculs
fournissent une énergie de transition de 3.540 eV. En ce qui concerne l’oscillation notée
(C ≈ 3.650 eV) elle pourrait correspondre à la transition E4H4 (calcul 3.665 eV), cependant il
convient d’être prudent pour l’attribution de ce pic qui reste relativement faible. La difficulté
rencontrée pour observer par absorption les transitions entre niveaux excités prédits par le
calcul, peut être expliquée par la diminution de la force d’oscillateur des transitions en raison
de la séparation spatiale des porteurs.
Malgré cela il semble acquis que notre structure présente au moins deux niveaux : un
niveau fondamental noté (A) et un niveau excité noté (B) clairement identifiés par la mesure
d’EPL. L’écart énergétique entre les deux niveaux E1 et E2 a pour valeur 0.106 meV, cet
écart conduirait à une transition inter-sous-bande de 11.7 µm de longueur d’onde. Pour
diminuer la longueur d’onde il faut soit utiliser des niveaux excités d’ordre supérieur (E3…)
soit augmenter le confinement des porteurs en augmentant par exemple la hauteur de barrière
de l’hétérostructure. Dans cette optique nous présentons une étude des puits quantiques GaN
dans AlN.
V.2 Les hétérostructures GaN/AlN
Très peu de résultats concernant des puits GaN/AlN sont rapportés à ce jour dans la
littérature en raison de la difficulté rencontrée pour épitaxier une couche de GaN parfaitement
bidimensionnelle sur AlN. Le premier résultat de photoluminescence obtenu sur une structure
à base de multi-puits quantique GaN/AlN (épaisseur du puits comprise entre 26 Å et 30 Å) est
présenté par Nam et al.
[Nam,2001]
d’hétérostructures ont ensuite suivi
. Deux rapports de croissance du même type
[Keller,2001],[Ohba,2001]
, Ohba et al. présentent la luminescence
de puits dont l’épaisseur est comprise entre 8 Å et 30 Å. Comme nous l’avons présenté dans
le chapitre II nous avons pu disposer grâce au savoir faire de l’équipe du CEA/DRFMC de 9
puits de GaN dans AlN (voir Figure II.5). Ces échantillons très précieux représentent comme
nous le montrons au prochain paragraphe l’état de l’art dans le domaine en terme de qualité
optique.
154
V.2.1 Etude de photoluminescence des hétérostructures GaN/AlN
Sur la Figure V 9 sont reportés les spectres de photoluminescence réalisés à 8K sur les
différents échantillons GaN/AlN dont l’épaisseur de puits varie de 7 Å à 26 Å. On remarque
que certains spectres présentent une nature multi-pics. Ces différents pics sont attribués à effet
de modulation du pic par un système d’interférences de type Fabry-Pérot. Des calculs ont
montré que l’écart énergétique entre les différents pics correspond à ce que l’on attend pour
des interférences de la lumière dans une couche d’AlN de 1.5µm d’épaisseur. Le pic
principal : attribué à la transition fondamentale E1H1 dans le puits, a été ajusté au moyen
d’une gaussienne, de façon à déterminer précisément la position du maximum. L’évolution de
ce maximum en fonction de l’épaisseur du puits est reportée sur la Figure V 10.
spectre de PL à 8K
puits G aN /AlN
1
7Å
4.5
0
(A)
Energie de transition (eV)
10Å
Intensité P l (U A )
-1
14Å
-2
17Å
-3
21Å
4.0
3.5
3.0
(B)
2.5
2.0
-4
5
10
15
20
25
25Å
-5
26Å
-6
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5
4.0
4.5
5.0
Energie (eV)
Figure V 9: (A) Spectres de photoluminescence réalisés à 8 K sur des puits de GaN dans AlN
pour une épaisseur de puits variant de 7 Å à 26 Å. (B) Evolution du pic de PL en fonction de
l’épaisseur du puits.
30
155
De la même façon que ce que nous avons présenté au § V.1.1.1, on observe un fort
décalage vers les basses énergies de la transition principale du puits lorsque l’épaisseur
augmente. On retrouve donc une manifestation de l’effet Stark quantique confiné. Il est
important de souligner l’amplitude de cet effet : une variation d’épaisseur du puits de
seulement 20 Å (environ 8 mono-couches) permet de balayer le spectre dans une gamme de 2
eV incluant la région du visible. Notons également que nous n’avons pas mesuré d’émission
de photoluminescence des puits d’épaisseur 34 Å et 44 Å. L’origine de cette extinction de
photoluminescence est actuellement en court d’analyse. Des observations récentes laisseraient
penser qu’une relaxation plastique des puits à partir d’une épaisseur supérieure à une dizaine
de mono-couche pourrait être à l’origine de cette perte de luminescence.
V.2.2 Détermination du champ piézoélectrique dans les puits
De la même façon que pour les hétérostructures GaN/AlGaN nous avons déterminé la
valeur du champ électrique à l’intérieur du puits quantique à partir de calculs en ajustant
l’évolution de la transition E1H1 en fonction de l’épaisseur avec, pour seule variable, la
valeur du champ électrique dans le puits. Il convient de souligner qu’à ce stade de l’étude
nous ne connaissons pas la valeur du champ électrique dans les barrières, les calculs ont donc
été réalisés en considérant un champ électrique nul dans ces dernières. Ce choix ne modifie
pas en première approximation les énergies de confinement des niveaux dans la structure dans
la mesure où ceux-ci sont totalement confinés dans le puits (offset de bande >> au cas des
hétérostructures GaN/AlGaN précédentes). Dans le cas des hétérostructures GaN/AlN, le
puits GaN est fortement contraint sur la couche d’AlN. Comme nous l’avons mentionné au
chapitre I, l’énergie de gap varie avec la contrainte du matériau. Afin de tenir compte de cette
variation nous avons calculé l’énergie de gap de GaN contraint sur AlN. La déformation ε xx
issue de la contrainte biaxiale dans la couche de GaN peut s’écrire sous la forme :
ε xx = ε yy =
( aσ − a 0 )
a0
Equation V 1
où aσ et a0 sont les paramètres de maille de GaN respectivement contraint et non contraint. aσ
aura donc pour valeur dans notre cas la valeur du paramètre de maille d’AlN relaxé. Les
calculs fournissent d’après les valeurs de paramètres de maille présentées dans le Tableau I.1
une valeur de déformation de 2.4%. Gil et al
[Gil,1995]
156
ont montré que la variation de l’énergie
de gap est égale à -60 meV/(% de déformation). Nous en déduisons que GaN contraint sur
AlN présente une énergie de gap de 3.645 eV à basse température. De façon analogue à ce
que nous avons employé pour les hétérostructures GaN/AlGaN, nous utilisons la répartition
de l’offset de bande suivante : ∆Ec =70%.∆EG et ∆Ev =30%.∆EG . Tous les autres paramètres
utilisés pour les calculs sont reportés dans le Tableau V 2.
GaN (contraint)
AlN
Valeur de gap (8K,eV)
3.645
6.2
Masse effective électron
0.22 [Drechsler,1995]
0.3
1[Vurgaftman,2001]
1
8.5
8.5
confinés dans nos hétérostrucutres GaN/AlN héxagonales.
Les énergies de transitions calculées à partir de ces paramètres pour plusieurs valeurs
de champ électrique dans le puits sont présentées sur la Figure V 10. Il ressort de cette étude
que les puits présentent un champ électrique interne compris entre 12 et 10 MV/cm. Notons
que le désaccord apparent entre les énergies de transitions calculées et celles mesurées pour
les faibles épaisseurs de puits (7 et 10 Å) peut être expliqué par l’incertitude sur la mesure de
l’épaisseur du puits. En effet une incertitude d’une seule mono-couche (2.5 Å) engendre dans
cette région du graphe une forte variation de l’énergie d’émission. A notre connaissance ces
valeurs de champ électrique sont les plus élevées rapportées à ce jour dans des
hétérostructures GaN/AlN. Elles sont en bon accord avec les calculs de Bernardini et al.
[Bernardini,1997]
qui prédisent une valeur de 10 MV/cm dans ce type de puits. Nous confirmons à
nouveau ce que nous avons observé pour les hétérostructures AlGaN, à savoir la mise en
évidence de la contribution de la polarisation spontanée pour expliquer une valeur de champ
électrique aussi élevée. Nos échantillons présentent donc un effet Stark quantique confiné
semblable à ce que prévoit la théorie contrairement aux observations de Nam et al. [Nam,2001] et
157
Ohba et al. [Ohba,2001], qui ne mesurent pas d’effet Stark. Le comportement optique de nos puits
confirme donc leur excellente qualité.
Résultats expérimentaux
champ électrique 10 MV/cm
Energie de transition (eV)
5.0
4.5
4.0
3.5
3.0
2.5
2.0
1.5
1.0
0.5
5
10
15
20
25
30
35
Figure V 10: Evolution de la transition principale dans un puits GaN dans AlN en fonction de
son épaisseur. Ajustement de cette évolution à partir de calculs réalisés pour des valeurs de
champ électrique de 10,11 et 12 MV/cm
V.2.3 Calcul des niveaux excités dans les hétérostructures GaN/AlN en
phase hexagonale
A partir de calculs utilisant les mêmes paramètres que ceux présentés dans le
paragraphe précédent nous avons calculé les énergies de confinement des niveaux excités
dans les puits pour les électrons et les trous. Les calculs montrent qu’un puits de GaN dans
AlN à l’intérieur duquel règne un champ électrique de 10 MV/cm, ne présente un deuxième
niveau excité dans la bande de conduction qu’à partir d’une épaisseur de 18 Å. L’écart
énergétique entre les deux niveaux électroniques est alors d’environ 0.965 eV, ce qui devrait
conduire à une transition inter-sous-bande de longueur d’onde 1.28 µm (longueur d’onde
intéressante en terme de télécommunication optique). En revanche aucun niveau excité
n’apparaît dans la bande de valence pour des épaisseurs correspondant à nos échantillons. La
transition E2H1 n’étant pas observable par absorption pour des raisons de règle de sélection,
158
le niveau E2 ne sera accessible qu’au moyen de mesures d’absorption inter-sous-bande. Avec
le même type de calculs réalisés cette fois en présence d’un champ électrique de 12MV/cm
dans le puits, la bande de conduction ne présente qu’un seul niveau quantique pour toute
épaisseur.
V.2.4 Conclusion
Au cours des derniers paragraphes nous avons présenté des études optiques sur deux
types d’hétérostructure dans le système GaN/(GaN,Al)N. Il s’est avéré que nous avons
mesuré dans les deux systèmes des champs internes d’origine piézoélectrique et spontanée
relativement importants. Nous avons montré l’importance de ces champs sur les niveaux
confinés dans les puits en raison de l’effet Stark quantique confiné. Malgré la publication
récente dans la littérature de plusieurs travaux présentant de l’absorption inter-sous-bande
dans les systèmes GaN/Alx Ga1-x N
[Gmachl,2001],[Kishino,2002]
et même tout récemment dans des
multi-puits quantiques GaN/AlN [Lizuka,2002], l’énergie de transition inter-sous-bande reste donc
relativement compliquée à maîtriser dans la phase hexagonale en raison de cette polarisation.
Il faut également noter une augmentation du temps de relaxation des porteurs lorsque le
champ dans le puits augmente, ce qui va limiter les performances des dispositifs à inter-sousbande. L’effet de polarisation étant amplifié à mesure que la concentration en aluminium dans
l’hétérostructure augmente, il va réduire l’intérêt du fort offset de bande attendu entre GaN et
AlN. Afin de remédier à ce problème, nous proposons une autre alternative à savoir la
réalisation d’hétérostructures en phase cubique ne présentant pas de polarisation interne.
V.3 Conception d’une structure GaN/AlGaN en phase cubique
Afin de concevoir la structure cubique, nous avons utilisé un programme basé sur la
résolution de l’équation de Schrödinger couplée à l’équation de Poisson de façon autoconsistante, ceci afin de tenir compte des charges électriques libres issues du dopage. En effet
l’absorption inter-sous-bande à partir du niveau fondamental du puits n’est possible que si ce
niveau est peuplé, c’est à dire s’il existe un certain niveau de dopage. Le programme utilisé
(développé par G.Snider : http://www.nd.edu/~gsnider/) est basé sur la méthode des
différences finies suivant une direction. De plus amples informations concernant la méthode
de calcul ainsi que la détermination des concentrations en porteurs libres sont disponibles au
159
sein des références suivantes : [Snider,1990] et [Tan,1990]. Tous les calculs réalisés à l’aide
de ce logiciel ont été effectués en considérant une température de 300K et en imposant une
condition de bandes plates aux limites de la structure.
V.3.1 La transition inter-sous-bande E1E2
Du point de vue de la mécanique quantique la transition inter-sous-bande E1E2 ne
peut avoir lieu dans un puits quantique "carré" dans lequel ne règne aucun champ électrique.
Effectivement comme on peut le voir sur la Figure V 11 A, le recouvrement des fonctions
d’onde du premier et du second niveau confiné dans la bande de conduction est nul dans ce
cas. L’origine des transitions inter-sous-bande E1E2 observées dans les hétérostructures
hexagonales est expliquée par la présence du champ électrique du à l’effet piézoélectrique
dans le puits. Sous l’effet du champ électrique les fonctions d’onde se déplacent rendant ainsi
leur recouvrement non nul (voir Figure V 11 B). Notons que l’absorption, directement reliée
au recouvrement des deux fonctions, sera donc relativement faible pour la phase hexagonale.
En ce qui concerne la phase cubique, phase ne présentant pas de polarisation interne, la
transition E1E2 devrait donc être interdite. Dans la pratique on peut espérer, en dopant la
structure, créer un champ interne dans le puits susceptible de lever partiellement cette
interdiction. Cependant cette transition présentera pour les mêmes raisons une force
d’oscillateur relativement faible.
E2
E2
E1
(A)
E1
(B)
Figure V 11 : Illustration du recouvrement entre les fonctions d’onde du premier et du second
niveau quantique (A) dans le cas d’un puits parfaitement carré, (B) dans le cas d’un puits
présentant un champ électrique interne.
160
Un autre problème se pose pour la phase cubique si on envisage, comme il est de notre
souhait, l’obtention de transitions à 1.3 µm ou 1.55 µm pour les télécommunications optiques.
Il s’agit de la valeur de l’offset de bande. A partir des mesures présentées au chapitre IV, la
valeur du gap indirect d’AlN cubique a été mesurée égale à 4.8 eV. Nous ne tiendrons pas
compte tout au long de nos calculs des effets de contrainte susceptibles de modifier les
énergies de gap. Si on considère comme il a été fait jusqu’ici un offset de bande de
conduction équivalent à 30 % de l’offset de gap alors ∆Ec ≈ 1.12 eV pour le couple GaN/AlN
en phase cubique. Si on calcule à partir des paramètres reportés dans le Tableau V 3, les
niveaux quantiques confinés dans un puits de GaN entouré de deux barrières d’AlN , avec un
dopage résiduel de 1017 cm-3 dans les couches, en faisant varier l’épaisseur du puits, le puits
ne présente qu’un seul niveau confiné pour une valeur inférieure à 12 Å. Le deuxième niveau
n’apparaît qu’à partir de 12 Å, l’écart énergétique entre les deux niveaux, E1E2, est alors égal
à 0.890 eV soit λ minimum = 1.39 µm. il est donc impossible d’obtenir la longueur d’onde
1.3µm avec ce système de matériau pour une transition E1E2.
GaN (cubique)
AlN (cubique)
Valeur de gap (300K , eV)
3.2
4.8
Masse effective electron
0.15
0.3
1
1
15
15
8.5
8.5
Energie d’ionisation du
donneur : Silicium (meV)
confinés dans les hétérostrucutres cubiques. Les paramètres concernant les alliages AlGaN
sont obtenus à partir de ceux des deux composés binaires par interpolation linéaire.
Une autre approche peut permettre de lever cette limitation, elle consiste à utiliser une
autre transition inter-sous-bande dans le puits.
161
Energie transition E1E2 (eV)
0.9
0.8
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
10
12
14
16
18
20
22
24
26
28
30
Figure V 12 : Variation de la transition E1E2 calculée en fonction de l’épaisseur d’un puits
GaN dans AlN avec les paramètres précisés dans le Tableau V 3
V.3.2 La transition Inter-sous-bande E1E3
Devant la difficulté à exploiter E1E2 pour l’inter-sous-bande, nous nous sommes
intéressés à la transition E1E3 qui apparaît lorsqu’on augmente encore la largeur du puits. Les
propriétés de la fonction d’onde du niveau E3, anti-symétrique, font que son recouvrement
avec la fonction d’onde du niveau E1 est non nulle, ainsi la transition E1E3 est permise.
L’écart énergétique entre E1 et E3 est relié comme nous l’avons mentionné à l’épaisseur du
puits, mais aussi à la hauteur de barrière donc à la concentration en aluminium dans la
barrière. Nous avons vu qu’il est nécessaire de peupler le niveau E1 et donc de doper la
structure. Tous ces paramètres sont discutés au cours des prochains paragraphes pour aboutir
finalement à la proposition de deux structures susceptibles de permettre une absorption à
1.3 µm et 1.5 µm.
V.3.2.1 Le choix de la concentration en aluminium
L’offset de bande entre GaN et AlN cubique (1.120 eV) fixe l’écart d’énergie
maximum que l’on peut atteindre dans ce système de matériau. Sur la Figure V 13 est
représenté un réseau de courbes montrant l’évolution de l’écart énergétique entre E1 et E3 en
fonction de l’épaisseur du puits quantique pour plusieurs concentrations en aluminium. Les
calculs ont été réalisés en considérant des barrières et un puits présentant un dopage résiduel
de type n de 1017 cm-3.
162
1.1
Energie transition E1E3 (eV)
100 % Al
1.3 µm
1.0
0.9
90 % Al
1.55 µm
0.8
80 % Al
0.7
70 % Al
0.6
0.5
22
23
24
25
26
27
28
29
30
Figure V 13 : Evolution de l’écart d’énergie E1E3 dans un puits GaN/AlGaN cubique en
fonction de l’épaisseur du puits pour plusieurs concentrations en aluminium dans les
barrières.
Les calculs montrent donc qu’il est possible d’atteindre nos objectifs pour des puits
présentant une épaisseur proche de 25 Å. En revanche les concentrations en aluminium à
employer (entre 80% et 100%) sont relativement élevées et peuvent apparaître comme un
frein à la réalisation pratique de structures de qualité suffisante. Il convient cependant de
rappeler que nous avons pu disposer de couches d’AlGaN cubiques présentant une bonne
qualité en terme de luminescence pour des concentrations en aluminium aussi élevées que
70% (voir chapitre IV). Ceci permet d’espérer que des progrès rapides en croissance
pourraient permettre d’atteindre des gammes de concentrations en aluminium proches de
100% dans la phase cubique.
V.3.2.2 Dopage de la structure
Deux possibilités sont envisageables pour réaliser le peuplement du niveau E1 par
dopage : soit dans le puits, soit dans les barrières. Nous choisissons a priori plutôt la première
possibilité en raison des difficultés prévisibles que représenterait le dopage d’un alliage à forte
concentration en aluminium. A partir des calculs réalisés précédemment nous proposons une
structure pour chacune des deux longueurs d’onde visées. A savoir pour une absorption à
163
1.3 µm : un puits de 23 Å entouré de barrières d’AlN et pour 1.55 µm un puits de 26 Å
entouré d’alliage Al0.9Ga0.1N. Pour chacune des deux structures nous avons calculé la position
du niveau de Fermi à 300 K par rapport au premier niveau confiné pour un dopage de type n
de 1019 cm-3 dans le puits et un dopage résiduel n de 1017 cm-3 dans les barrières. Les résultats
sont reportés dans le tableau de la Figure V 14, la position énergétique des différents niveaux
est repérée par rapport au niveau de Fermi défini comme origine des énergies. Il ressort de ces
calculs que le niveau E1 est légèrement en dessous du niveau de Fermi pour les deux
structures, signifiant ainsi qu’il sera peuplé à 300K. Ces résultats valident donc notre choix
pour les deux structures.
1.2
Structure de bande
pour absorption à 1.3 µm
Structure
Structure
1.3 µm
1.55 µm
E1 (meV)
-6
-10
E1 (meV)
391
313
E1 (meV)
921
774
E1E3 (meV)
927
784
Energie (eV)
1.0
E3
0.8
0.6
E2
0.4
0.2
0.0
EF
E1
-0.2
150
200
Epaisseur (Å)
Figure V 14 : Bande de conduction de la structure susceptible d’absorber à 1.3 µm (largeur
de puits 23 Å, puits dopé n 1019 cm-3, barrières AlN résiduel n 1017 cm-3) ainsi que les niveaux
quantiques confinés et fonctions d’onde associées. Le tableau présente la position énergétique
des niveaux quantiques dans les deux structures par rapport au niveau de Fermi.
Les deux structures que nous proposons (schématisées Figure V 15) sont basées sur
des calculs que nous avons réalisés à partir de paramètres mesurés par nos soins sur les
alliages AlGaN cubiques. A ce jour l’ensemble des paramètres n’est pas connu avec la plus
grande des précisions en particulier l’offset de bande entre l’alliage et le binaire. La dispersion
164
rencontrée également dans la littérature au sujet des masse effectives des composés, ajoute
une incertitude supplémentaire. Dans ces conditions nos calculs doivent être perçus comme un
point de départ à une exploration plus précise de cette voie. Seule la caractérisation par FTIR
d’échantillons composés d’empilements multi-puits (afin d’augmenter l’absorption) possédant
les paramètres que nous proposons pourrait valider nos calculs.
AlN cubique dopage n 1017 cm-3
Al0.90Ga0.10N cubique dopage n
1017 cm-3
Puits c-GaN 23 Å dopage n 1019 cm-3
AlN cubique dopage n 1017 cm-3
Structure 1.3 µm
Puits c-GaN 26 Å dopage n 1019 cm-3
Al0.90Ga0.10N cubique dopage n
1017 cm-3
Structure 1.55 µm
Figure V 15 : Schéma des structures à base de GaN et AlGaN en phase cubique susceptibles
de fournir de l’absorption inter-sous-bande à 1.3 µm et 1.55 µm
V.4 Conclusion
Au cours de ce chapitre nous avons présenté une étude sur les hétérostructures
GaN/AlGaN dans les deux phases cristallines. La première partie consacrée à la phase
hexagonale, nous a permis de mettre en évidence la présence d’un champ électrique important
dans le puits se traduisant par un fort effet Stark quantique confiné. La présence d’oscillations
de Franz-Keldysh sur les spectres de photoréflectivité a confirmé la valeur du champ
électrique dans les puits. Dans l’optique d’obtenir de l’absorption inter-sous-bande aux
longueurs d’onde intéressant les télécommunications optiques, nous avons par mesures
d’EPL, mis en évidence la présence d’au moins un niveau excité dans un puits de GaN
entouré de barrières d’Al12Ga88N. Finalement après avoir mesuré une valeur de champ
électrique aussi élevée que 10 MV/cm dans les puits hexagonaux GaN/AlN, nous concluons
que l’absorption à 1.3 µm ou 1.55 µm sera très difficile à atteindre en présence d’un tel
champ. Dans ces conditions nous proposons une structure en phase cubique comme
165
alternative à la phase hexagonale. La phase cubique ne présentant pas de champ électrique
interne, la transition E1E2 employée dans la phase hexagonale pour obtenir de l’absorption,
n’est pas permise pour des raisons de règles de sélection. Nous proposons donc une transition
entre le niveau fondamental et l’état excité E3. Les calculs réalisés à partir des paramètres
obtenus sur les alliages AlGaN cubiques dans le chapitre IV nous ont permis de confirmer la
possibilité d’une telle réalisation. Nous concluons en présentant deux structures susceptibles
de présenter de l’absorption inter-sous-bande à 1.3 µm et 1.55 µm.
Bibliographie Chapitre V
166
167
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170
Chapitre V : Les hétérostructures GaN/(Ga,Al)N ..................................................................142
V.1 Hétérostructures GaN/AlGaN en phase hexagonale....................................................143
V.1.1 Photoluminescence ...............................................................................................143
V.1.1.1 Spectres de PL à basse température...............................................................143
V.1.1.2 Détermination du champ piézoélectrique dans les puits................................144
V.1.2 Photoréflectivité....................................................................................................146
V.1.2.1 Spectre de PR à température ambiante ..........................................................146
V.1.2.2 Mesure du champ électrique dans la barrière ................................................146
V.1.2.3 Détermination de la valeur du champ électrique dans les puits.....................147
V.1.2.4 Discussion sur la valeur du champ électrique dans le puits...........................149
V.1.3 Excitation de photoluminescence .........................................................................150
V.2 Les hétérostructures GaN/AlN ....................................................................................153
V.2.1 Etude de photoluminescence des hétérostructures GaN/AlN ...............................154
V.2.2 Détermination du champ piézoélectrique dans les puits.......................................155
V.2.3 Calcul des niveaux excités dans les hétérostructures GaN/AlN en phase
hexagonale ......................................................................................................................157
V.2.4 Conclusion ............................................................................................................158
V.3 Conception d’une structure GaN/AlGaN en phase cubique ........................................158
V.3.1 La transition inter-sous-bande E1E2 ....................................................................159
V.3.2 La transition Inter-sous-bande E1E3 ....................................................................161
V.3.2.1 Le choix de la concentration en aluminium...................................................161
V.3.2.2 Dopage de la structure ...................................................................................162
V.4 Conclusion ...................................................................................................................164
Bibliographie chapitre
166
171
142
V.1 Hétérostructures GaN/AlGaN en phase hexagonale
V.1.1 Photoluminescence
143
143
V.1.1.1 Spectres de PL à basse température
143
V.1.1.2 Détermination du champ piézoélectrique dans les puits
144
V.1.2 Photoréflectivité
146
V.1.2.1 Spectre de PR à température ambiante
146
V.1.2.2 Mesure du champ électrique dans la barrière
146
V.1.2.3 Détermination de la valeur du champ électrique dans les puits
147
V.1.2.4 Discussion sur la valeur du champ électrique dans le puits
149
V.1.3 Excitation de photoluminescence
V.2 Les hétérostructures GaN/AlN
150
153
V.2.1 Etude de photoluminescence des hétérostructures GaN/AlN
154
V.2.2 Détermination du champ piézoélectrique dans les puits
155
V.2.3 Calcul des niveaux excités dans les hétérostructures GaN/AlN en phase
hexagonale
157
V.2.4 Conclusion
158
V.3 Conception d'une structure GaN/AlGaN en phase cubique
158
V.3.1 La transition inter-sous-bande E1E2
159
V.3.2 La transition Inter-sous-bande E1E3
161
V.3.2.1 Le choix de la concentration en aluminium
161
V.3.2.2 Dopage de la structure
162
V.4 Conclusion
164
Bibliographie chapitre V
166
Conclusion générale
170
172

Les hétérostructures GaN/(Ga,Al)N

Transcription

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