SIMULATION DU COEFFICIENT D`AUTO

September 2002
Phys. Chem. News 7 (2002) 52-58
PCN
SIMULATION DU COEFFICIENT D’AUTO-ABSORPTION DES PHOTONS
GAMMA POUR DES ECHANTILLONS DE GEOMETRIE CYLINDRIQUES
A. Nachab1,2*, M. Benjelloun1, A. Nourreddine2, A. Pape2
1
Laboratoire de Physique et Techniques Nucléaires
BP 20, Faculté des Sciences
Université Chouaïb Doukkali 24000 El Jadida, Morocco
2
Institut de Recherche Subatomique ( IReS) 67000 Strasbourg, France
* Corresponding author: E-mail : [email protected]
Received : 04 February 2002; revised version accepted : 11 June 2002
Abstract
In gamma spectrometry, the photon attenuation coefficient is one of the factors which influence the
quantitative analysis of an extended sample. Normally it is taken into account by means of standard
similar to the analyzed sample. For the problem of variation of the sample nature, we have elaborated a
code based on Monte-Carlo method calling the GEANT subroutine for studying the self-absorption and
its variation with gamma-ray energy and sample size and density.
Keywords: Self-absorption; Gamma-ray; GEANT.
Résumé
En spectrométrie Gamma l’auto-atténuation des photons est un des facteurs qui influe sur l’analyse
quantitative des échantillons volumineux. Normalement, ceci est pris en compte au moyen d’un standard
semblable le plus possible à l’échantillon à analyser. Pour le problème général de variation de la nature de
l’échantillon, nous avons élaboré un code basé sur la méthode de Monté Carlo en utilisant les routines du
logiciel GEANT pour étudier l’auto absorption et sa variation en fonction de l’énergie de rayonnement-γ,
de la forme, de la composition et de la densité de l’échantillon.
Mots clés: Auto atténuation ; Photons ; GEANT.
un code en FORTRAN en utilisant les routines du
logiciel GEANT [5] pour simuler la fonction de
réponse de notre système de détection (Source Détecteur). Ce code est basé sur la méthode de
Monté Carlo qui consiste en une simulation des
problèmes physiques dans laquelle de multiples
nombres aléatoires sont utilisés, pour acquérir une
solution qui dans des cas n’est pas nécessairement
aléatoire. D’une manière générale tout code Monté
Carlo simule "l'histoire" d’une particule donnée
dans un milieu atténuateur, en tenant compte du
caractère probabiliste des différents processus
physiques possibles que le photon peut rencontrer
lors de sa traversée.
1. Introduction
Un photon gamma émis au sein d’un milieu
possède un parcours moyen, distance parcourue
avant son interaction avec son environnement,
dépendant de son énergie et de la densité du milieu
traversé. Lorsqu’un photon est émis au sein d’une
matrice volumique et homogène, il est possible
qu’il interagisse avec des atomes de sa propre
matrice se trouvant sur sa trajectoire. Dans ce cas
il est considéré comme absorbé.
Dans le cas d’échantillons très volumineux,
l’analyse quantitative en spectrométrie gamma
nécessite une correction de la mesure en tenant
compte de l’auto absorption du rayonnement
gamma dans la matière. Cette correction peut
devenir importante dans le cas où la densité de la
matrice est grande et l’énergie des photons est
faible.
Pour étudier la variation de l’auto absorption de
rayonnement gamma en fonction de l’énergie et de
la densité des échantillons, plusieurs travaux ont
été effectués pour évaluer ce facteur de correction
en utilisant différentes méthodes de calcul basées
sur la méthode d’addition d’un standard ([1], [2],
[3], et [4]). Dans ce travail, nous avons développé
2. Approche théorique
Un photon gamma traversant un milieu matériel
quelconque a une certaine probabilité d’interagir
avec ce milieu qui est en l’occurrence, la section
efficace.
L’absorption
du
rayonnement
électronique dans la matière s’effectue
principalement selon trois procédés :
1) L’effet photoélectrique : Absorption d’un
photon par un électron atomique. La section
52
A. Nachab et al, Phys. Chem. News 7 (2002) 52-58
efficace pour cet effet, et pour la couche K est de
la forme [6] :
E γ −7 / 2
8π r02 Z 2
σ ph =
4 2(
)
(1)
3 (137) 4
E0
Eγ est l'énergie du photon gamma incident, E0
l'énergie de l'électron au repos, r0 le rayon
classique d’électron (2.818 10-13 cm) et Z le
numéro atomique de la cible. D’une façon
générale, et quelle que soit la couche [7]
Z 4.35
σ ph = C te
(2)
Eγ3
T (E) − 1
(8)
ln(T ( E ))
Pour calculer le coefficient d’auto-absorption d’un
échantillon, on normalise l’équation (8) par le
coefficient d’auto-absorption correspondant à
l’eau. Ce qui donne :
T ( E ) − 1 Tw ( E ) − 1
(9)
fn = s
ln(Ts ( E )) ln(Tw ( E ))
Ts et Tw sont les coefficients de transmission de
l’échantillon et de l’eau respectivement. En
injectant l’équation (7) dans (9) on trouve :
f =
µwρwx
1 − e −µs ρs x
(10)
.
µ s ρ s x 1 − e −µwρwx
µs et ρs désignent le coefficient d’atténuation et la
densité de l’échantillon respectivement; µw et ρw
ceux de l'eau et x le parcours le long du quel le
photon est atténué.
Pour x faible l’équation (10) devient.
fn =
2) Effet Compton : Diffusion inélastique d’un
photon dans son interaction avec un électron
atomique. La section efficace de diffusion
Compton est donnée par :
2
(3)
α 3 + 9α 2 + 8α + 3 
2  α + 2α − 2
σ cp = 2π r0 

2α 3
ln(1 + 2α ) +
α 2 (1 + 2α ) 2


avec α = Eγ/E0
3) La matérialisation de paire : disparition du
photon donnant lieu à la création de paire. Cet
effet n’est possible que si l’énergie supérieure à
1.022 MeV. La section efficace totale σ calculée
[6] dans ce cas est :
σ pp = 2π
r02
218
 28
 9 ln(2α ) − 27
Z 
 28 ln(183 Z 3 ) − 2
17
 9
2
fn =
(11)
e −µwρ w x / 2
Ainsi, la variation du coefficient d’auto absorption
en fonction de la densité ρs suit une loi
exponentielle sous la forme :
f n = A exp(− Bρ s )
(12)
2 < α < 137 Z −1 / 3
137 Z −1 / 3 < α < Eγ
e −µs ρs x / 2
( 4)
3. Description des méthodes de calcul
L’effet globale de l’interaction des photons γ avec
la matière a comme section efficace totale σtotale
étant la somme de toutes les sections efficaces des
différents processus, donnée par :
σ total = σ ph + σ cp + σ pp
(5)
3.1.
Simulation
Le logiciel GEANT est un produit software du
CERN, il a comme but la description des
détecteurs et simulation du passage des particules
élémentaires à travers de la matière [5]. Au départ
il a été désigné pour les expériences physiques de
haute énergie, mais aujourd’hui on trouve des
applications en dessous de ça.
Le code qu’on a élaboré est constitué de cinq
parties importantes :
• La première appelle des fonctions conséquentes
qui servent à l’initialisation de tous les outils dont
on aura besoin tel que la mémoire, la structure des
données, et la phase graphique.
• Dans la deuxième partie défini les matériaux
qui constituent le système de détection (Source Détecteur) en introduisant la composition, la
forme, et les dimensions de chaque élément du
système. Dans notre cas le système est composé
d’un détecteur GeHPP type coaxial de rayon
R=6.1cm et de longueur 6.35cm, et une source de
152
Eu dispersée dans une solution de H2SO4 dans
un cylindre en polymère de rayon Rcyl=1.87cm, de
hauteur Hcyl=5.7cm et d’épaisseur e=0.5mm. Le
volume occupé est 50ml, cette solution à été
Si on désigne par I0 l’intensité des photons γ
monoénergitiques dirigés vers une cible
d’épaisseur x d’un matériau de numéro atomique
Z donné. Alors l’intensité transmise de photons
non absorbés sera I qui est donnée par :
I = I 0 e− µ ρ x
(6)
µ = Nσ total désigne le coefficient d’atténuation
massique pour une énergie donnée exprimé en
cm2/g, N le nombre d’atome centre cible par unité
de volume et ρ la densité de l’échantillon
exprimée en g/cm3.
Le coefficient de transmission T dépendant de
l’énergie E sera :
I
T (E) =
= e− µ ρ x
(7)
I0
Théoriquement le coefficient d’auto-absorption est
une fonction du coefficient de transmission T qui
s’écrit sous la forme suivante :
53
A. Nachab et al, Phys. Chem. News 7 (2002) 52-58
Le tirage aléatoire des angles θ et ϕ est obtenu
après l’application de la relation d’échantillonnage
au résultats précédents :
diluée dans l’eau pour avoir des densités variant
entre 1.15g/cm3 et 1.84g/cm3. Les teneurs en acide
sulfurique et en eau pour le mélange sont
déterminées à partir de la relation empirique de
E.Merck [8] :
η (%) = −102.35062 + 107.30534∗ρ
(13)
• La troisième partie traite la cinématique de la
particule qui repose sur le générateur Monté Carlo.
Tout d’abord on génère aléatoirement le point
d’émission S (schéma-1) de la particule dans tout
le volume. Puis on génère la direction en tenant
compte de l’angle solide de détection. Pour cela
on a utilisé le calcul proposé par L.Wielopolski
(1977) [9]. L’angle solide s’écrit sous la forme
suivante :
dΩ = sin θ dθ dφ
(14)
θ et ϕ sont respectivement l’angle longitudinal et
l’angle transversal représentés sur la figure 1. La
génération de ces angles se fait d’une manière
aléatoire dans tout le volume de la source suivant
la position du point d'émission par rapport à l’axe
de symétrie du détecteur.
La distribution de la probabilité pour une émission
isotrope est :
dΩ
(15)
p(θ , ϕ )dθ dϕ =
4π
2π
p(θ )dθ =
∫ dφ
0
sin θ
dθ
4π
1
p(θ ) = sin θ
2
S
φ
x=
θ
x' =
W1 =
0
0≤ϕ ≤π
(19)
− max
2π
et
∫
θ
1
sin θ dθ
2
W 2 = min
π
1
sin θ dθ
2
(22)
∫
0
π
W2 =
1
[cos θ min − cos θ max ] (24)
2
Donc la direction de la particule incidente sera à
l’intérieur de l’angle solideΩ.
• La quatrième partie du programme fait le suivi
du transport de la particule à travers les différentes
régions, en tenant compte des différents effets
physiques intervenants.
• Dans la cinquième partie on stocke les
informations obtenues par le suivi pour faire le
comptage. Seule la particule stoppé dans le
germanium qui sera compté comme particule
détectée.
Méthode expérimentale
Pour préparer une densité donnée nous avons
procédé comme suit : Si on désigne par md et ηd
respectivement la masse et la teneur (en %) du
liquide de départ, ma et ηa ceux du liquide ajouté
et par mmel la masse du mélange obtenu de teneur
ηmel. Les formules générales de mélange liquide
[8] conduisent à:
m d = m mel − m a
(25)
Figure 1 : Génération d’un point d’émission S à une
distance P de l’axe de symétrie d’un détecteur GeHPP.
1
p(ϕ ) =
2π
∫
ϕ
θ max
dϕ / 2π
ϕ
W1 = max et
3.2.
(18)
(21)
Selon Wielopolski [9], la relation donnant l'angle
solide Ω sera :
Ω = W1 × W 2
(23)
avec
θmin
dϕ
4π
cos θ = 1 − x' (1 − cos θ max )

0 ≤ θ ≤ θ max
0
θ max
0
− φmax
∫
1
∫ 2 sin θ dθ
∫ dϕ / 2π
φmax
π
2π
ϕ
p
p(ϕ )dϕ = sin θ dθ
(20)
1
sin θ dθ
2
0
x et x’ sont des nombres aléatoires compris entre 0
et 1.
Les facteurs de pondération W1 et W2 des angles
respectivement seront :
R0
D
dϕ
∫
θmax
θcri
ϕ max
ϕ = ϕ max (2 x − 1)

− ϕ max ≤ ϕ ≤ ϕ max
max
(17)
H
2π
max
∫
−ϕ
(16)
0 ≤θ ≤π
dϕ
∫
−ϕ
54
A. Nachab et al, Phys. Chem. News 7 (2002) 52-58
ma = mmel
η d −η mel
η d −ηa
et mmel = ma
η d −η a
η d −ηmel
absorption pour une densité donnée, on a pu
vérifier l’exactitude de nos résultats de simulation.
(26)
Nous avons mis au point une méthode de mesure
de l'auto-absorption qui consiste à dissoudre une
quantité connue de 152Eu, radio-isotope riche en
raies gamma, dans une solution de H2SO4 diluée
dans l’eau pour avoir différentes densités
comprises entre 1.15g/cm3 et 1.84g/cm3. La teneur
de l'eau est nulle puisqu’elle est prise comme
référence.
A partir de ces échantillons, ainsi préparés,
nous avons pris un volume de 50ml, où on a mis
une source 152Eu. A l’aide de notre système de
spectrométrie gamma on a calculé l’efficacité de
chaque échantillon. En gardant les mêmes
conditions expérimentales, on a mesuré l’efficacité
de la même source mais avec de l’eau (H2O) au
lieu de l’acide sulfurique H2SO4. En appliquant la
formule théorique (12) pour calculer l’auto
En premier temps on a testé notre détecteur
simulé en calculant son efficacité relative par
rapport à un détecteur NaI(Tl) (εr = 1.244 10-3)
pour une source ponctuelle de 60Co à une distance
de 25cm . L’efficacité calculée εr = 16.31%, est
très comparable à celle mentionnée par le
constructeur : εr= 17.5%.
Pour déterminer le coefficient d’autoabsorption en fonction de l’énergie et la densité de
H2SO4 on a fixé l’énergie et on a introduit les
différents paramètres correspondants à la densité
dont on veut calculer le facteur fn. Après
normalisation par le coefficient d’auto absorption
correspond à l’eau, nous avons reporté les résultats
de simulation dans le tableau 1.
Densité en g/cm3
Eγ
(kev)
1.15
0.909
0.924
0.931
0.945
0.948
0.963
0.968
0.978
122
245
344
444
779
964
1112
1408
4. Résultats et discussions
1.3
0.874
0.905
0.908
0.925
0.933
0.940
0.954
0.967
1.4
0.856
0.891
0.898
0.918
0.926
0.935
0.948
0.953
1.45
0.833
0.870
0.892
0.907
0.921
0.927
0.947
0.951
1.6
0.812
0.845
0.862
0.897
0.914
0.921
0.935
0.945
1.75
0.801
0.820
0.844
0.873
0.885
0.912
0.921
0.938
1.84
0.766
0.812
0.823
0.852
0.874
0.895
0.915
0.936
Tableau 1 : Variation du coefficient d’auto absorption en fonction de l'énergie Eγ en (keV) et la densité ρ en (g/cm3).
1.00
Coefficient d'autoabsorption
0.95
0.90
0.85
0.80
0.75
1.40 g/cm
3
1.60 g/cm
3
1.84 g/cm
3
0.70
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
1600
Energie (keV)
Figure 2 : représente la variation du coefficient d’auto absorption en fonction de l’énergie pour différentes densités
de H2SO4. Les lignes servent à guider l'œil.
55
A. Nachab et al, Phys. Chem. News 7 (2002) 52-58
valeurs de A et de B obtenues pour les différentes
énergies Eγ.
On remarque dans la figure 2 que si on fixe la
densité le facteur fn croit quand l’énergie
augmente ce qui est en accord avec la théorie ; en
effet le coefficient d’atténuation des photons
gamma est proportionnel à (1/Eγ) ce qui implique
que l’atténuation des photons gamma de faible
énergie est plus importante que celle des photons
de haute énergie.
Par contre si on fixe l’énergie, figure 3, on voit
que le facteur fn décroît même si la densité
augmente. Cela est expliqué par le fait que
l’atténuation des photons dépend de la densité :
plus le milieu est dense plus l’atténuation sera
importante.
Pour déterminer la variation du facteur fn en
fonction de la densité ρ et de l’énergie Eγ , on
effectue un lissage par la fonction fn = Ae-Bρ avec
A et B des coefficients ne dépendants que de
l’énergie Eγ. Le tableau 2 regroupe les différentes
Energie en KeV
122
245
344
444
779
964
1112
1408
A
1.180± 0.030
1.167± 0.018
1.143 ± 0.013
1.114 ± 0.016
1.085 ± 0.017
1.065 ± 0.014
1.061 ± 0.004
1.045 ± 0.011
0.96
Coefficient d'auto-absorption f
0.94
0.92
0.90
0.88
0.86
E = 344 MeV
0.84
0.82
0.80
1.1
1.2
1.3
1.4
1.5
1.6
1.7
1.8
1.9
3
Densité (g/cm )
Figure 3: Variation de fn en fonction de la densité pour
une énergie fixe Eγ = 344 MeV.
mesures obtenus par spectrométrie gamma
(Spec.γ) et calculés par simulation (GEANT). Ces
valeurs sont également comparées aux simulations
par le logiciel ISOC de CAMBERA et à d’autres
mesures expérimentales [4]. La Variation du
coefficient d’auto-absorption en fonction de
l’énergie est représentée sur les figures 4a et 4b
pour les densités ρ =1.4 et 1.84 g/cm3
respectivement; On observe le bon accord entre les
résultats expérimentaux et simulés.
B
0.231± 0.017
0.200 ± 0.010
0.175 ± 0.007
0.145 ± 0.010
0.114 ± 0.010
0.093 ± 0.010
0.080 ± 0.003
0.061 ± 0.007
E
Tableau 2 : Variation des coefficients A et B en
fonction de l’énergie.
Kev
122
244
344
444
779
964
1112
1408
Les coefficients A et B déterminés sont fonction
de l'énergie. L’ajustage de ces coefficients par la
fonction F(Eγ)= a + bLn(Eγ) conduit à :
A
B
a 1.4826±0.027
0.585±0.02
b -0.0599±0.0044 -0.0715±0.0033
La variation du facteur fn = Ae-Bρ sera obtenue en
prenant
A = 1.4826 - 0.0599Ln(Eγ)
(26)
(27)
B = 0.5850 - 0.0715Ln(Eγ)
Geant
0.856
0.891
0.898
0.918
0.926
0.935
0.948
0.953
Densité 1.4
g/cm3
Spec.γ Isocs
0.891 0.920
0.919 0.938
0.924 0.945
0.897 0.949
0.929 0.959
0.946 0.963
0.941 0.965
0.968 0.969
Geant
0.766
0.812
0.823
0.852
0.874
0.895
0.915
0.936
Densité 1.84
g/cm3
Spec.γ Isocs
0.830 0.848
0.872 0.882
0.873 0.895
0.869 0.904
0.898 0.922
0.917 0.929
0.897 0.933
0.940 0.940
Tableau 3 : Résultats de mesures obtenus par
spectrométrie gamma (Spec.γ) et calculés par simulation
(GEANT) pour une densité de 1.4 et 1.84 g/cm3.
Dans la figure 5, nous avons comparé nos
résultats avec le calcul fait par I.Ramos-Lerate &
al [Ram] pour les énergie Eγ=122KeV et Eγ
=779KeV. On remarque que l'accord est très
satisfaisant.
5. Comparaisons des résultats obtenus par
différentes méthodes
Le tableau 3 donne à titre d’exemple pour une
densité de 1.4 et 1.84 g/cm3, les résultats de
56
A. Nachab et al, Phys. Chem. News 7 (2002) 52-58
1,00
Coefficient d'auto-absorption
0,95
0,90
ρ = 1.4 g/cm3
0,85
GEANT
ISOCS
SPECT γ
0,80
0,75
0,70
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
1600
Energie (keV)
1,00
Coefficient d'auto-absorption
0,95
0,90
0,85
ρ = 1.84 g/cm3
0,80
GEANT
ISOCS
SPEC γ
0,75
0,70
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
1600
Energie (keV)
Figure 4 : Variation du coefficient auto-absorption en fonction de l’énergie, pour les valeurs simulées par GEANT,
ISOCS et mesurées par spectrométrie γ , pour ρ =1.4 et 1.84 g/cm3.
1,0
GEANT
f (Eγ,ρ)
Facteur d'auto-absorption
n
0,9
Eγ =766 keV
GEANT
f (Eγ,ρ)
0,8
n
Eγ = 122 keV
0,7
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
ρ (g/cm3)
Figure 5 : Variation du coefficient auto absorption en fonction de la densité. Comparaison des résultats de simulation
avec ceux calculés à partir de la formule de fn [4] pour Eγ=122KeV et Eγ =779KeV.
57
A. Nachab et al, Phys. Chem. News 7 (2002) 52-58
6. Conclusion
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[9] L. Wielopolski, Nuclear Instruments and
Methods in Physics Research, 143 (1977) 577581.
Après analyse des différents résultats qui sont
en accord entre eux, il a été possible de montrer
que les codes de Monté Carlo étaient pratiquement
adaptés pour les calculs des facteurs correctifs, tel
que dans notre cas le coefficient d’auto absorption.
Les avantages de cette technique peuvent se
résumer en trois éléments complémentaires : prise
en compte précise de la géométrie en 3D,
composition chimique et densité ; modélisation
des phénomène physique ; détermination de
quantité difficilement accessibles à l’expérience
où à partir d’autre méthode de calcul.
On conclue aussi que à l’aide du logiciel
GEANT on est arrivé à simuler notre système de
détection et obtenir une fameuse formule de la
variation du coefficient d’auto-absorption en
fonction de l’énergie et de la densité de
l’échantillon à analyser.
Références
[1] N. H. Cutshall, I. L. Larsen, C. R. Olsen,
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