Rapport_final_AESN corrigé déf 3 - Agence de l`Eau Seine Normandie
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Direction des Collectivités 51 rue Salvador Allende 92027 NANTERRE Cedex Rapport de synthèse Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines Laëtitia Citeau Etude remise en Janvier 2006 Rapport définitif : août 2008 Effectué à INRA, Unité de Science du sol RD 10, 78026 Versailles Cedex Destinataire Agence de l’eau Seine-Normandie Direction des collectivités Institut National de la Recherche Agronomique Avec la collaboration de CEREVE, 6 à 8, avenue Blaise Pascal, Cité Descartes, 77455 Marne-la-Vallée URGC HU, INSA de Lyon, Bât. J.C.A. Coulomb, 69621 Villeurbanne Cedex LCPC, Division Eau et Environnement, Route de Bouaye, BP 4129, 44341 Bouguenais Marché n°: 0598034 0598134 0598234 Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 2 Sommaire Résumé 5 Avant-propos 9 I. Introduction 10 II. Retours d’expériences sur des dispositifs d’infiltration existants 11 II.1. Caractéristiques des eaux de ruissellement 11 II.2. Processus de rétention/dégradation des micropolluants 13 II.2.1. Processus de décantation et de filtration 14 II.2.2. Processus de sorption 14 II.2.3. Processus de transformation et de dégradation 16 II.3. Mécanismes de mobilisation des micropolluants 17 II.3.1. Vitesse d’infiltration 18 II.3.2. Echange d’ions 19 II.3.3. Complexation par des ligands en solution 20 II.3.4. Transfert sous forme colloïdale 20 II.4. Conclusion et compléments de recherche nécessaires 21 III. Recommandations sur les conditions de conception et de gestion des ouvrages d’infiltration 22 III.1. Paramètres du sol à considérer pour le choix des sites d’infiltration 23 III.1.1. La structure du sol 23 III.1.2. Le pH et le pouvoir tampon du sol 24 III.1.3. La nature et la teneur en matière organique 25 III.1.4. Potentiel d’oxydo-réduction 26 III.1.5. La Capacité d’Echange Cationique (CEC) 27 III.2. Pratiques permettant d’améliorer les performances des ouvrages d’infiltration et leur durée de vie 28 III.2.1. Végétalisation des ouvrages d’infiltration 28 III.2.1.1. Les processus d’absorption et d’adsorption des micropolluants par les plantes 28 III.2.1.2. Les processus favorisant la dégradation des micropolluants 30 III.2.2. Systèmes de prétraitement 32 III.2.3. Apports de matériaux 33 Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 3 III.3.Maintenance des ouvrages d’infiltration 34 III.3.1. Surveillance et curage 34 III.3.2.Entretien de la végétation 34 III.3.3. Pollutions accidentelles 34 III.4. Synthèse et compléments de recherche nécessaires 34 IV. Conclusion 37 Glossaire 38 Bibliographie 39 Résumé Depuis une dizaine d’années, l’infiltration dans les sols des eaux de ruissellement d’origine pluviale est de plus en plus utilisée pour diminuer les volumes d’eau de ruissellement et pour favoriser la recharge des nappes d’eaux souterraines. Cependant, la présence de micropolluants dans les eaux de ruissellement pose la question de leur devenir dans les sols et des risques de transfert vers les nappes. Dans cette étude, il s’agissait de réaliser une synthèse des connaissances concernant les transferts sol-eau-plante de micropolluants et de les transposer aux cas des systèmes d’infiltration des eaux de ruissellement. Cette synthèse avait pour objectif de rassembler et de confronter des informations d’ordre scientifique et technique qui pourraient être une base d’aide au choix d’assainissement pour les eaux de ruissellement, et de proposer des orientations de recherches, de réflexions et/ou d’actions. Dans ce cadre, nous avons choisi de nous intéresser aux différents processus impliqués dans le devenir des micropolluants aussi bien minéraux (ETM) qu’organiques (HAP, pesticides…) dans des sols soumis à l’infiltration des eaux de ruissellement urbaines et périurbaines. Le comportement des micropolluants dans les sols est contrôlé par de nombreux processus physiques, chimiques et biologiques qui sont souvent en interaction. La maîtrise et la réduction de la pollution des sols soumis à l’infiltration nécessitent donc de connaître l’ensemble des différents processus qui peuvent avoir lieu et qui concernent la rétention/mobilisation, la dégradation et l’absorption par les plantes des micropolluants dans les ouvrages d’infiltration. Seuls les dispositifs de type noues, bassins et tranchées d’infiltration sont visés par cette étude. Les différents retours d’expériences que l’on a des ouvrages d’infiltration (bassin et tranchée d’infiltration, noues) montrent que les micropolluants (ETM, HAP) sont principalement retenus dans les 50 premiers cm, qui correspondent au dépôt de sédiments et à la couche de surface du sol. Ces deux couches sont généralement caractérisées par des teneurs élevées en argile et en matière organique dues à la décantation et à la filtration des matières en suspension (MES) des eaux de ruissellement et qui leur confèrent une grande capacité d’adsorption des micropolluants. Cependant, certaines études montrent également que les micropolluants (Zn, Cd, Pb, herbicides, composés organiques volatiles) peuvent migrer au-delà de 1 m de profondeur, voire jusque dans les nappes si des conditions minimales de conception ne sont pas vérifiées. Les causes de la mobilisation et du transfert de ces micropolluants dans ces ouvrages sont multiples. Elles sont liées principalement d’une part, au fonctionnement hydraulique de l’ouvrage et d’autre part à la composition physico-chimique des eaux de ruissellement. En particulier, la vitesse d’infiltration de l’eau dans le sol conditionne le temps de contact entre les micropolluants et la matrice du sol, et semble jouer un rôle prépondérant dans les processus de rétention et de dégradation des micropolluants dans les sols. Peu d’études appliquées aux ouvrages d’infiltration se sont intéressées à l’influence des vitesses d’infiltration de l’eau dans le sol sur les processus de rétention et de dégradation des micropolluants. Par conséquent, des études doivent être engagées pour déterminer les vitesses d’infiltration qui pourraient être en adéquation à la fois avec les qualités hydrauliques que l’on demande à un ouvrage d’infiltration et avec une limitation des risques de transfert des micropolluants vers les nappes. L’utilisation de sels de déverglaçage sur les chaussées en hiver peut également conduire à une mobilisation des ETM, par des réactions d’échange d’ions entre Ca2+ ou Na+ et les ETM et par complexation avec les ions Cl-. De plus, ces variations de force ioniques peuvent entraîner une libération de colloïdes dans la solution du sol par dispersion et conduire à la mobilisation sous forme colloïdale des micropolluants. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 5 Un croisement des connaissances que l’on a du fonctionnement biogéochimique du sol et du comportement hydraulique des sols soumis à l’infiltration montre qu’il est difficile de rendre les fonctions d’infiltration de l’eau et de rétention des micropolluants compatibles. Cependant, nous pouvons avancer des caractéristiques physico-chimiques du sol qui seraient à considérer pour le choix des sites d’infiltration. Ces caractéristiques sont tout d’abord celles qui vont définir la vitesse d’infiltration de l’eau, caractérisée le plus souvent par la conductivité hydraulique à saturation. Elle dépend principalement de la structure du sol qui est définie par l’arrangement spatial des différents constituants du sol et par les interactions entre les constituants du sol. La présence de chemins d’écoulement préférentiel dans le sol conduit à une vitesse d’infiltration élevée. C’est le cas notamment pour les sols très argileux, où la dessiccation favorise ce type d’écoulement. C’est pourquoi, certains travaux de recherche recommandent d’avoir une teneur en argile inférieure à 10 % dans les sols choisis pour l’infiltration. Le pH est également un paramètre important à prendre en compte dans le choix des sites d’infiltration car il conditionne les charges des sites de surface des phases solides du sol impliqués dans la rétention des micropolluants. Un pH compris entre 6 et 8 favorise l’adsorption spécifique des ETM dans les sols. Par ailleurs, un sol possédant un pouvoir tampon élevé sera capable de maintenir le pH constant par échange d’ions avec des bases échangeables (Ca2+, Mg2+, Na+, K+) ou par dissolution des carbonates. Un sol possédant un taux de saturation en bases échangeables supérieur à 80 % est considéré comme étant bien tamponné. Pour maintenir ce taux de saturation en bases, un chaulage du sol ou un apport de carbonates pourrait être régulièrement effectué. Cependant, la couche superficielle qui se constitue à la surface de l’ouvrage après sa mise en service va au fil du temps, jouer un rôle de plus en plus prépondérant. Les effets d’un chaulage sur cette couche sont encore mal connus. Par ailleurs, les matières organiques ont une très grande influence sur les processus de rétention et de dégradation des micropolluants mais également sur les propriétés physiques telles que la stabilisation du sol et l’augmentation de la porosité du sol par agrégation. Les valeurs minimales recommandées dans le sol vont de 2 % à 4 %. Des apports en matières organiques peuvent être réalisés. Cependant, le choix du type de matière organique à apporter doit faire l’objet de recherches complémentaires pour permettre l’amélioration durable des qualités physiques et chimiques du sol sans entraîner de mobilisation ultérieure des micropolluants. La Capacité d’Echange Cationique (CEC) du sol mesurée à pH 7 caractérise la capacité d’adsorption maximale du sol vis-à-vis des cations. Elle dépend de la teneur en argile et en matière organique du sol. Une CEC minimale de 5 meq/100g dans les sols soumis à l’infiltration est recommandée. Le maintien de conditions aérobies dans les ouvrages d’infiltration est également recommandé car la plupart des micropolluants organiques sont dégradés par les bactéries en présence d’oxygène. Pour satisfaire cette condition, la vitesse d’infiltration de l’eau doit donc être suffisante afin d’éviter un temps de séjour de l’eau dans l’ouvrage d’infiltration trop long (< 72 h). Les contraintes hydrauliques liées au stockage des apports excédentaires conduisent par ailleurs à choisir des durées de vidange inférieures à la journée afin de libérer les capacités de stockage pour permettre aux pluies suivantes d’être stockées. On peut donc raisonnablement supposer que des conditions aérobies sont maintenues tant que ces contraintes sont respectées. Cependant, des risques de transferts de micropolluants sont possibles pour des vitesses d’infiltration élevées (par exemple 360 mm/h) car les réactions entre eau et sol n’ont pas le temps de s’effectuer. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 6 Le respect de ces différents critères devrait favoriser la rétention et/ou la dégradation dans les horizons superficiels des sols ce qui rendrait plus efficace le curage superficiel des ouvrages d’infiltration. La végétalisation des ouvrages d’infiltration pourrait également limiter les risques de transfert des micropolluants dans les sols par absorption directe des micropolluants ou par adsorption à la surface des racines. Les plantes peuvent également indirectement favoriser la dégradation des micropolluants organiques en fournissant aux microorganismes des nutriments. De plus, elles peuvent améliorer les propriétés physiques des sols vis-à-vis de l’infiltration de l’eau en augmentant la porosité du sol et en stabilisant le sol par agrégation. Phragmites australis et Typha latifolia qui sont des macrophytes utilisées dans les zones humides pourraient être utilisées dans les ouvrages d’infiltration. Cependant, peu d’informations existent sur la capacité de ces plantes à dépolluer les eaux de ruissellement. D’autres espèces végétales comme les graminées et les légumineuses pourraient également être utilisées mais il manque des données sur leur résistance vis-à-vis des variations importantes de teneur en eau des sols. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 7 Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 8 Avant-propos Cette étude a été réalisée à la demande de l’Agence de l’Eau Seine-Normandie, sous la direction de Nadine Aires, chargée d’études à la direction des collectivités locales, entre Juin 2005 et Janvier 2006. Il s’agissait de réaliser une synthèse des connaissances concernant les transferts sol-eau-plante de micropolluants et de les transposer aux cas des systèmes d’infiltration des eaux de ruissellement. Cette synthèse avait pour objectif de rassembler et confronter des informations d’ordre scientifique et technique qui pourraient être une base d’aide au choix d’assainissement pour les eaux de ruissellement, et de proposer des orientations de recherches, de réflexions et/ou d’actions. Cette étude bibliographique a donc nécessité de couvrir un champ extrêmement large d’études qui relèvent de la physique, de la physico-chimie et de la biologie des sols ainsi que de l’hydrologie urbaine. Nous avons ciblé les études qui s’intéressaient aux ouvrages permettant l’infiltration des eaux de ruissellement dans le sol tels que les bassins, les tranchées et les noues. Les micropolluants cités sont ceux qui sont régulièrement rencontrés dans les études concernant les eaux de ruissellement urbaines et périurbaines (éléments traces métalliques, hydrocarbures aromatiques polycyliques, pesticides, ….). La synthèse des connaissances a été réalisée à la fois à partir d’études scientifiques publiées dans des revues nationales et internationales, et de littérature “grise” du type guides techniques relatifs par exemple aux systèmes alternatifs employés dans l’assainissement des eaux pluviales, rapports d’études et actes de conférences. Les études auxquelles nous nous sommes intéressées concernaient aussi bien les expérimentations en conditions contrôlées, telles que les expérimentations en laboratoire ou sous serre sur des colonnes, en pots, en microcosmes ou en batch, que les études de terrain portant sur des ouvrages d’infiltration existants (analyses des sols, des eaux de ruissellement, des eaux de sols et de nappe…). Un comité a été formé pour aider dans le choix des orientations de l’étude, pour conseiller et partager des expériences. Ce comité était composé de personnes de l’agence de l’eau et de chercheurs de différents laboratoires, intervenant en tant qu’experts dans le domaine de la gestion des eaux de ruissellement ou de la science du sol : − Nadine Aires, Alain Louette, Jean Paul Borges et Jacques Lesavre de l’Agence de l’eau Seine-Normandie − Jean-Marie Mouchel du Cereve, Ecole des Ponts et Chaussées de Marne-la-Vallée − Béatrice Béchet ainsi que Michel Legret et Véronique Ruban du LCPC de Nantes − Sylvie Barraud ainsi que Bernard Chocat du laboratoire d’hydrologie urbaine de l’INSA de Lyon − Isabelle Lamy ainsi que Folkert van Oort de l’Unité de Science du Sol de l’INRA de Versailles Ces personnes ainsi que leurs collaborateurs, que j’ai rencontrés dans le cadre de ce travail, ont également apporté leur contribution à la réalisation de cette étude en m’accueillant au sein de leur laboratoire pour partager leurs expériences. Un rapport d’avancement de l’étude a été rédigé chaque mois et envoyé à tous les membres du comité de pilotage pour approbation. Tous ces rapports d’avancement ont été mis en annexe de ce document. Des réunions mensuelles à bimensuelles, réunissant les membres du comité, ont été organisées pour présenter l’état d’avancement de l’étude, afin d’aider dans le choix des orientations et de favoriser les discussions portant sur les rapports d’avancement. Je tiens à remercier tous les membres de ce comité ainsi que toutes les personnes qui m’ont aidée dans la réalisation de cette synthèse bibliographique pour leurs conseils et pour leur accueil au sein de leur laboratoire. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 9 I. Introduction Depuis le 19éme siècle, l’évacuation des eaux usées et des eaux pluviales se fait principalement par des réseaux unitaires ou plus tard, par des réseaux séparatifs amenant les eaux soit vers un exutoire naturel (rivière), soit vers une station de traitement. Cependant, de nos jours, l’urbanisation croissante engendre une augmentation des quantités d’eaux usées à acheminer vers des stations d’épuration. Elle a pour conséquence une sollicitation de plus en plus forte du réseau. D’autre part, l’augmentation des surfaces imperméabilisées raccordées au réseau produit des volumes et des débits d’eaux de ruissellement de plus en plus importants, entraînant régulièrement des dysfonctionnements, en particulier des débordements par dépassement de sa capacité de transport. Autre conséquence du raccordement systématique de nouvelles surfaces imperméabilisées au réseau de collecte : le risque de pollution des eaux superficielles. Beaucoup plus fréquents que les débordements de réseaux, les déversements par temps de pluie d’effluents chargés en polluants, se produisent pour des pluies qui n’ont rien d’exceptionnel. De plus, l’imperméabilisation des surfaces modifie le cycle naturel de l’eau en réduisant la recharge des nappes d’eaux souterraines. Depuis une dizaine d’années, parfois plus, l’infiltration des eaux de pluie dans les sols, si possible directement sur place, est utilisée pour réduire les apports d’eau dans le réseau tout en favorisant la recharge des nappes. Ainsi, les techniques d’infiltration apparaissent de plus en plus comme une solution alternative ou complémentaire au “tout-au-réseau”. Elles ont l’avantage d’être également utilisables dans des zones ne possédant pas d’exutoire naturel ou de réseau à proximité. Dimensionnement, conception et gestion de ces dispositifs reposent essentiellement sur des considérations hydrauliques, le risque d’inondation constituant la première préoccupation. Les contraintes hydrauliques liées au stockage des apports excédentaires conduisent par exemple à choisir des durées de vidange suffisamment courtes afin de libérer les capacités de stockage et de permettre aux pluies suivantes d’être stockées sans pour autant surdimensionner les ouvrages. Cependant, les eaux de ruissellement urbaines transportent en quantités variables et souvent non négligeables des micropolluants minéraux (éléments traces métalliques) et organiques (hydrocarbures aliphatiques, hydrocarbures aromatiques polycycliques, pesticides…). L’infiltration répétée des eaux de ruissellement contenant des micropolluants, même à de très faibles concentrations, peut conduire au bout d’une certaine durée de fonctionnement de l’ouvrage à une accumulation progressive des micropolluants dans les couches superficielles du sol. Se pose alors la question du devenir de ces micropolluants dans les sols et du risque de contamination des nappes sous-jacentes, en particulier à moyen et long terme. Cependant, le comportement des micropolluants dans les sols est contrôlé par de nombreux processus physiques, chimiques et biologiques souvent en interaction. La maîtrise et la réduction de la pollution dans les sols soumis à l’infiltration des eaux de ruissellement nécessitent donc de connaître l’ensemble de ces différents processus impliqués dans le devenir des micropolluants dans les sols et des paramètres contrôlant ces processus. Depuis quelques années, de nombreuses études se sont intéressées aux techniques employant des végétaux pour dépolluer les eaux et les sols et/ou pour améliorer la rétention des micropolluants dans les sols. Appliquée aux ouvrages d’infiltration, cette technique pourrait constituer une solution permettant de limiter les risques de transfert des micropolluants vers les nappes d’eaux souterraines. Cependant, le choix des espèces végétales adaptées aux conditions imposées par l’infiltration des eaux de ruissellement nécessite de connaître les mécanismes mis en jeu par les plantes dans les processus de dépollution ou de stabilisation de Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 10 la pollution et les paramètres contrôlant leur performance (propriétés physico-chimiques des sols, conditions climatiques). Dans ce contexte, cette étude a pour objectif d’identifier dans la littérature et de hiérarchiser à partir de l’examen des études réalisées, les mécanismes impliqués dans les processus physiques, chimiques et biologiques de dépollution des eaux de ruissellement par infiltration dans le sol, en présence ou non de végétaux. Pour cela, l’analyse bibliographique a été réalisée à la fois sur les processus de rétention, de mobilisation et de dégradation des micropolluants organiques et minéraux dans les sols ainsi que sur le rôle des végétaux dans ces différents processus. Dans l’objectif de transposer ces connaissances au cas de l’infiltration des eaux de ruissellement dans les sols, les caractéristiques physico-chimiques de ces eaux et le fonctionnement hydraulique des ouvrages d’infiltration pouvant avoir un impact sur les équilibres physico-chimiques dans les sols ont été recherchées. Un croisement des connaissances que l’on a du fonctionnement du sol et des caractéristiques hydrologiques des sols soumis à l’infiltration a été réalisé pour aboutir aux caractéristiques physico-chimiques du sol qui seraient à considérer pour le choix des sites d’infiltration, pour l’amélioration des matériaux présents sur site ou pour le choix de matériaux de substitution à mettre éventuellement en œuvre (lorsqu’aucun site ne présente des caractéristiques satisfaisantes). Ces caractéristiques ont été confrontées avec les paramètres recommandés pour l’infiltration des eaux de ruissellement pluviales dans les études ou les guides techniques concernant les sites d’implantation et le dimensionnement des ouvrages. Par ailleurs, les pratiques permettant de limiter les risques de transfert des micropolluants ou de réduire la contamination des sols d’infiltration ont été mises en avant. II. Retours d’expériences sur des dispositifs d’infiltration existants II.1. Caractéristiques des eaux de ruissellement (rapport d’avancement n°5 – annexe 3) Le ruissellement des eaux de pluie sur les surfaces urbanisées entraîne une contamination de ces eaux en micropolluants organiques et minéraux. Les micropolluants minéraux que l’on retrouve dans les eaux de ruissellement sont principalement les éléments traces métalliques (ETM), Zn, Cd, Pb et Cu. Ces ETM sont détectés dans la quasi-totalité des eaux analysées lors de suivis in situ car les sources de contamination sont multiples (toitures, gaz d’échappement, garnitures de freins, usure des pneumatiques, infrastructures routières). Cr et Ni peuvent également être présents dans les eaux de ruissellement mais proviennent essentiellement de la circulation automobile (usure des garnitures de freins). Leurs concentrations sont plus rarement mesurées, probablement parce que ces deux métaux ne font pas partie du groupe de métaux présents en plus grande quantité dans les sédiments des milieux sous forte influence urbaine. Elles peuvent atteindre toutefois des valeurs supérieures à 10 µg/L dans les eaux de ruissellement de routes à grande circulation (Crabtree et al., 2005 ; Béchet et al., 2005). Les concentrations en ETM sont très variables selon les études, et le mode d’occupation des surfaces drainées semble être la principale cause de variation (tableau 2, rapport d’avancement n°5, annexe 3). Dans les centres urbains, les concentrations peuvent être très élevées et dépasser 10000 µg/L pour Zn, 1000 µg/L pour Pb et 300 µg/L pour Cu (Quek and Förster 1993; Gromaire-Mertz 1998). Gromaire-Mertz (1998) montre que dans le quartier du Marais à Paris, jusqu’à 80 % de Cd, Zn et Pb présents dans les eaux de ruissellement provient des toitures. Cependant, la contribution des toitures à la contamination des eaux de ruissellement dépend essentiellement des matériaux utilisés et conduit à des concentrations extrêmement variables d’une toiture à l’autre. Dans les eaux de ruissellement provenant des chaussées de centres urbains ou d’autoroutes, les concentrations en ETM sont très variables d’un événement pluvieux à un autre et les concentrations maximales observées Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 11 peuvent atteindre 1661 µg/L pour Zn, 4.2 µg/L pour Cd, 268 µg/L pour Pb et 145 µg/L pour Cu (tableau 2, rapport d’avancement n°5, annexe 3). Cependant, les concentrations moyennes ou médianes sont du même ordre de grandeur d’une étude à l’autre. L’utilisation d’enrobés drainants comme revêtements des chaussées permet de diminuer de 50 % la concentration en ETM par filtration des matières en suspension (MES) à l’intérieur du revêtement. Les eaux de ruissellement provenant de petits bassins versants occupés principalement par des zones résidentielles, sont les plus faiblement contaminées et les concentrations en ETM sont beaucoup moins variables que dans les eaux de toitures des centres urbains ou dans les eaux de chaussées. Pour les micropolluants organiques, peu de données sont actuellement disponibles car ils sont rarement mesurés dans les études. Les plus souvent recherchés sont les hydrocarbures dont les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAPs) qui ont de multiples origines dont la circulation automobile (gaz d’échappement, huiles moteurs, débris de pneumatiques). Le naphtalène, l’anthracène, le benzo(b)fluoranthène et le benzo(a)pyrène sont les principaux HAPs retrouvés dans les eaux de ruissellement d’autoroutes (Crabtree et al. 2005). (Rocher et al. 2004) observent par ailleurs la prédominance du phénanthrène, du fluoranthène, et du pyrène par rapport aux autres HAPs dans les eaux de toitures de la ville de Paris. Cependant, seule la concentration en HAPs totaux (selon les normes de références et le potentiel analytique des équipes, la somme porte sur quelques HAPs, 3, 6 ou plus) est généralement donnée dans les études (tableau 3, rapport d’avancement 5, annexe 3). Les concentrations en HAPs sont très faibles et souvent proches ou en dessous de la limite de détection (LD = 0.001 µg/L). Dans les études françaises recensées (tableau 3, rapport d’avancement 5, annexe 3), les concentrations moyennes ou médianes en HAPs totaux varient de 0.072 à 15 µg/L. Par ailleurs, seules quelques études ont également recherché la présence de pesticides dans les eaux de ruissellement. Il ressort de ces études que le diuron et le glyphosate sont le plus souvent au-dessus des normes de potabilité européennes (0.1 µg/L par pesticide, transcription dans le code de la santé publique de la directive 98/83/CE) dans les eaux de ruissellement urbaines ou périurbaines et peuvent avoir des concentrations supérieures à 10 µg/L. Le produit de dégradation du glyphosate, l’AMPA ainsi que l’aminotriazole, le 2,4-D et le 2,4MCPA sont également retrouvés dans les eaux de ruissellement mais leurs concentrations sont le plus souvent inférieures à 1 µg/L (Mouchel 2004; Ruban 2004; Crabtree et al. 2005). La présence de ces pesticides est directement liée à leur usage en milieu urbain. Des PCBs et quelques composés organiques volatiles comme le benzène, le toluène et le xylène (BTEX) qui sont plutôt des composés ayant une origine industrielle, peuvent être également rencontrés dans les eaux de ruissellement pluviales mais ils sont rarement analysés dans les études. Quand ils sont recherchés, les concentrations sont le plus souvent en-dessous de la limite de détection. Les micropolluants peuvent être présents sous différentes formes chimiques dans les eaux de ruissellement. De nombreuses études se sont intéressées à la séparation dissous/particulaire des micropolluants car la connaissance de cette distribution dissous/particulaire peut être reliée à une efficacité du traitement des eaux de ruissellement par décantation et/ou filtration. Cette séparation se fait le plus souvent de manière arbitraire par filtration à 0.45 µm. Il ressort de la majorité des études que Pb est majoritairement sous forme particulaire dans les eaux de ruissellement quelles que soient son origine et les caractéristiques de la pluie (Hewitt and Rashed 1992; Quek and Förster 1993; Lara-Cazenave 1994; Sansalone and Buchberger 1997). En revanche, en ce qui concerne Zn, Cd et Cu, la répartition dissous/particulaire évolue surtout en fonction de la teneur en matières en suspension (MES) et du pH des eaux de ruissellement, paramètres variant selon l’origine de ces eaux (tableau 1, rapport d’avancement n°5, annexe 3). Par exemple, plus la teneur en MES dans les eaux de ruissellement est élevée, Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 12 plus la proportion de métaux sous forme particulaire est importante (Lara-Cazenave 1994). Malgré cette variabilité, Zn est le plus souvent majoritairement sous forme dissoute, en particulier dans les eaux de ruissellement de toitures (Gromaire-Mertz 1998; Barbosa 2000). En ce qui concerne la répartition dissous/particulaire des micropolluants organiques, seules celles des hydrocarbures et des HAP ont été étudiées, en particulier dans les eaux de ruissellement de chaussées. Ces micropolluants sont majoritairement associés à la phase particulaire (Hewitt et Rashed 1992; Chebbo et al. 1995). Les paramètres physico-chimiques des eaux de ruissellement tels que le pH et la teneur en MES mais également les concentrations en carbone organique total, en cations majeurs (Ca2+, Mg2+, Na+) et en anions (Cl-) ont un impact sur la spéciation des micropolluants, i.e. les différentes formes chimiques des micropolluants, dans les eaux de ruissellement. Des changements de ces paramètres peuvent également modifier les équilibres physico-chimiques ayant lieu dans les sols sous-jacents des ouvrages d’infiltration. Cependant, ces paramètres physico-chimiques ne sont pas systématiquement analysés. Quelques données sont rassemblées dans le tableau 1 du rapport d’avancement n°5 (annexe 3). Les données obtenues sur des eaux de ruissellement de différentes origines montrent que le pH est généralement proche de la neutralité, variant dans une gamme allant de 6.2 à 8.1, excepté dans certaines eaux de toiture faiblement tamponnées pour lesquelles le pH est plus faible en milieu urbain (Quek et Förster 1993). La concentration moyenne ou médiane en MES est relativement homogène en fonction du mode d’occupation de la surface drainée mais les teneurs sont très variables d’un événement pluvieux à un autre, allant par exemple de 16 à 267 mg/L pour des eaux provenant d’une autoroute (Pagotto 1999). Les concentrations en cations majeurs sont très variables en fonction de l’origine des eaux de ruissellement. C’est également le cas des ions chlorures. Les concentrations sont très faibles dans les eaux de toiture ( < 2 mg/L pour Mg2+, Na+, Cl- et < 8 mg/L pour Ca2+) (Garnaud 1999) et peuvent être très élevées dans les eaux de chaussées suite à l’épandage de sels de déverglaçage en hiver (Béchet et al. 2005). En raison de la présence simultanée de micropolluants aux propriétés physico-chimiques différentes (Annexe 2 : caractéristiques des micropolluants organiques) ainsi que la multiplicité des formes chimiques sous lesquelles ils se trouvent dans les eaux de ruissellement, la dépollution des eaux de ruissellement lors de leur infiltration dans les sols repose sur différents processus (rétention, transformation, dégradation). Pour éviter les risques de transfert des micropolluants vers les nappes, le choix des sites d’infiltration doit reposer sur la connaissance des différents mécanismes impliqués dans les processus de rétention / dégradation des micropolluants et de l’importance de ces mécanismes en fonction des conditions du milieu. II.2. Processus de rétention/dégradation des micropolluants De nombreuses études sur des dispositifs d’infiltration en place montrent que les ETM et les micropolluants organiques (HAPs, hydrocarbures aliphatiques) sont principalement retenus dans les couches de surface des sols (Gautier 1998; Hütter et al. 1998; Dechesne 2002; Dechesne et al. 2004). L’épaisseur varie selon les études mais les 50 premiers centimètres semblent contenir la majorité des micropolluants. Cependant, dans certains cas, lorsque la vitesse d’infiltration, la charge en micropolluants ou les volumes d’apports sont élevés et/ou lorsque l’ouvrage est ancien, la pollution est perceptible ponctuellement jusqu’à plus d’1 mètre de profondeur (Mikkelsen et al. 1997; Dechesne 2002; Dechesne et al. 2004). Quel que soit le dispositif d’infiltration mis en place (noues, bassins), les processus impliqués dans la rétention des micropolluants sont plus ou moins les mêmes : rétention des eaux Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 13 ruisselées durant une certaine période au cours de laquelle les micropolluants sous forme particulaire peuvent sédimenter puis infiltration des eaux dans le sol au cours de laquelle les polluants sont filtrés, sorbés par les différents constituants du sol et/ou dégradés par les microorganismes. L’importance de ces différents processus dans la rétention dépend des propriétés propres au micropolluant et de sa spéciation. II.2.1. Processus de décantation et de filtration (rapport d’avancement n°6, annexe 3) Une partie des eaux de ruissellement est stockée provisoirement dans l’ouvrage d’infiltration pendant une durée qui dépend du volume d’eau ruisselée, de la surperficie de l’ouvrage, de la capacité d’infiltration, voire de son débit traversier. Pendant ce laps de temps, les particules les plus grossières se déposent à la surface du sol sous l’effet de la gravité. Ainsi, l’accumulation de particules forme à la surface du sol une couche de sédiments de faible porosité dont l’épaisseur s’accroît avec le temps. Elle peut atteindre 20 à 30 cm d’épaisseur pour les ouvrages anciens (plus de 10 ans de fonctionnement), soumis à des effluents fortement chargés en MES et ne possédant pas de dispositifs de prétraitement (Mikkelsen et al. 1997; Ruban 2005). Les micropolluants associés à ces MES sont en grande partie stockés dans cette couche de sédiments. De perméabilité plus faible que le sol sous-jacent, c’est elle qui détermine le plus souvent la capacité d’infiltration de l’ouvrage. Au cours de l’infiltration des eaux de ruissellement, le sol et la couche de sédiments filtrent mécaniquement les particules de taille plus fine. On observe généralement une migration préférentielle des argiles granulométriques, particules de taille < 2 µm, jusqu’à plus de 30 cm de profondeur dans le sol, les limons (particules de taille comprise entre 2 et 50 µm) étant interceptés en surface (Schuh 1990). A terme, si les pores du dépôt formé à la surface du sol par les limons sont suffisamment petits, ils peuvent intercepter les particules d’argiles, donc les piéger à la surface du sol. Ces processus physiques de décantation et de filtration des particules vont conduire à une différenciation du sol en plusieurs couches plus ou moins colmatées dont les propriétés physico-chimiques évoluent (augmentation de la teneur en argile, en matière organique et de la CEC) (Martinelli 1999). L’importance de ces processus dans la rétention des micropolluants dépendra de la répartition de ces derniers entre formes dissoute et particulaire dans les eaux de ruissellement. Ainsi, les micropolluants associés aux particules en suspension dans les eaux de ruissellement seront piégés principalement dans le dépôt de sédiments et dans les 30 premiers cm du sol. C’est le cas par exemple de Pb ainsi que des hydrocarbures et des HAPs qui sont en général majoritairement sous forme particulaire dans les eaux de ruissellement (Mikkelsen et al. 1997; Mason et al. 1999). II.2.2. Processus de sorption (rapports d’avancement n°1, 3 et 6) Les micropolluants présents sous forme dissoute dans les eaux de ruissellement ou dans les eaux de percolation, peuvent être retenus dans le dépôt de sédiments et dans les sols par des processus de sorption à la surface des constituants du sol. On distingue différents mécanismes de sorption en fonction des liaisons engagées entre les sites de surface des phases solides (groupements fonctionnels ou ions échangeables) et les micropolluants en solution. Sous le terme d’adsorption, on regroupe toutes les réactions donnant lieu à la rétention d’atomes, d’ions ou de molécules à la surface des phases solides. L’adsorption non spécifique ou échange d’ion forme des complexes dits de “sphère externe” dans lesquels la liaison Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 14 engagée entre le site de surface et l’ion est purement électrostatique. Ces réactions d’échange d’ions sont rapides (considérées comme instantanées) et réversibles, en particulier en présence de cations compétiteurs divalents tels que Ca2+ et Mg2+. Les argiles de type illite, vermiculite, smectite possèdent de nombreux sites d’échanges cationiques (charges permanentes négatives) qui peuvent retenir les ETM. Les autres constituants du sol peuvent également être impliqués dans des échanges ioniques avec les micropolluants. Du fait de la faible stabilité des liaisons engagées entre les sites d’échange cationique et les ions, tout changement dans la composition ionique de la solution aura pour effet une modification des échanges entre la surface des phases solides et la solution. Pour les métaux, les réactions d’échange d’ions ont lieu principalement à pH < 6 car un pH neutre ou basique favorise une adsorption spécifique -ou chimique- ; par formation de complexes « de sphère interne » avec les sites de surface (Majone et al. 1996). Ils sont beaucoup plus stables que les complexes de sphère externe. Ces complexes résultent de la formation d’une liaison covalente (perte totale ou partielle des sphères d’hydratation) entre le site de surface et l’ion. L’adsorption spécifique dépend avant tout du pH du milieu qui va conditionner la nature des charges de surface des phases solides. En effet, en fonction du pH du milieu, on observe soit une protonation des sites de surface des phases solides soit une dissociation. Par ailleurs, lorsque le micropolluant est présent en forte concentration dans la phase aqueuse ou lors de variations de pH ou de potentiel redox, on peut observer la précipitation d’hydroxydes à la surface des phases solides adsorbantes comme à la surface des oxyhydroxydes de fer, des argiles et des carbonates. Des précipitations d’autres composés, comme des carbonates métalliques peuvent être observées dans certaines conditions également, par exemple à la surface de carbonates. Enfin, une diffusion des ETM à l’intérieur du réseau cristallin des oxydes de fer ou des argiles telles que les illites et les smectites peut également avoir lieu. C’est une réaction plus lente que les réactions d’adsorption ou de précipitation mais qui conduit à une rétention stable des ETM dans les sols. La diffusion sera favorisée pour les ETM ayant le plus faible rayon ionique comme Ni, Zn ou Cd et à un pH inférieur à la première constante d’hydrolyse du métal lorsque les ETM sont sous forme M2+ (Bruemmer et al. 1986). Les réactions d’échange d’ions, d’adsorption spécifique ou de précipitation concernent principalement les ETM et les micropolluants organiques ionisables ou polaires (cf annexe 2). De nombreuses études se sont intéressées aux phases solides impliquées dans la rétention des micropolluants et/ou aux forces de liaison mises en jeu, en particulier pour les ETM (rapport d’avancement n°1, annexe 3). Il ressort de ces études qu’il est difficile d’établir le mécanisme principal régissant les interactions entre les sites de surface des phases solides et les ETM car, le plus souvent, plusieurs réactions ont lieu simultanément. Cependant, des tendances ont pu être observées en fonction du métal étudié et des conditions du milieu. Ainsi, Zn, Cd et Ni semblent se comporter de la même manière. Une part parfois importante de ces métaux est adsorbée à travers des réactions d’échange d’ions avec les sites de surface des constituants du sol (Basta and Tabatabai 1992). Ils forment alors des complexes de sphère externe de faible stabilité avec les constituants du sol, facilement mobilisables avec des variations des conditions physico-chimiques. Au-delà de pH 6, on observe une hydrolyse de ces métaux qui conduit à leur adsorption spécifique par les sites de surface des phases solides (Davis and Leckie 1978; Du et al. 1997). Dans les sols fortement carbonatés, les carbonates peuvent être les principales phases piégeuses de Zn et Cd à travers des réactions d’adsorption spécifique et/ou de précipitation (Hooda and Alloway 1998; Martinez and Motto 2000). Cu est généralement adsorbé spécifiquement par la matière organique des sols, formant des liaisons Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 15 stables avec ces composés. Lorsque la teneur en carbone organique est faible, Cu est adsorbé préférentiellement par les oxyhydroxydes de fer. Pb forme des complexes stables avec les différents constituants du sol sans montrer de préférence particulière (oxyhydroxydes de fer, matière organique, argiles, carbonates) (Voegelin et al. 2003). En revanche, les micropolluants apolaires ou peu polaires (HAP, BTEX…) présents dans les eaux de ruissellement engagent préférentiellement des interactions hydrophobes avec la matière organique (Beck et al. 1996). Les interactions avec la matière organique sont des réactions très rapides, de l’ordre de quelques minutes à quelques heures. Cependant, de nombreuses études ont mis en évidence une deuxième phase d’adsorption plus lente des micropolluants organiques, allant de plusieurs jours à plusieurs semaines (Brusseau et al. 1991; Mamy and Barriuso 2005). Elle est due à un phénomène de diffusion, au sein des agrégats de substances humiques ou des espaces interfoliaires des argiles principalement (Pignatello et Xing 1996). L’importance de ce phénomène va dépendre de la taille des molécules et de la force de liaison entre les sites de surface et les micropolluants. Une fois incorporés dans les phases solides, les micropolluants organiques sont retenus de manière stable dans le sol. II.2.3. Processus de transformation et de dégradation (rapport d’avancement n°2, annexe 3) Dans les ouvrages d’infiltration, les micropolluants peuvent être transformés et/ou dégradés selon des processus abiotiques et/ou biotiques. Ces processus concernent principalement les micropolluants organiques, leur intensité dépendra des autres processus, en particulier des processus de sorption, impliqués dans la rétention des micropolluants dans les sols. Mécanismes de transformation et de dégradation abiotiques Les micropolluants organiques peuvent être éliminés des eaux de ruissellement par volatilisation. Dans les ouvrages d’infiltration, ce phénomène a lieu principalement lorsque les ouvrages sont en eau, à l’interface liquide/atmosphère à la surface des sols ou dans les premiers centimètres du sol. En effet, lorsque le sol est sec, la volatilisation directe à partir de la phase solide ne semble pas être un mécanisme prépondérant (Martinelli 1999). La volatilisation des composés organiques présents dans les eaux de ruissellement est favorisée par une augmentation de la température, des temps de résidence de l’eau plus longs ainsi que par le vent et la turbulence de l’eau qui améliorent les contacts air-eau. Cependant, ce processus sera important uniquement pour les micropolluants organiques les plus volatiles, caractérisés par une constante de Henry (KH) supérieure à 100 Pa m3/mole (Annexe 2). Pour ces composés, la volatilisation peut contribuer de 30 à 70 % à l’élimination des micropolluants organiques volatiles dans des bassins d’infiltration dont le temps de séjour de l’eau est de 8 h environ (Bouwer et al. 1984). Les micropolluants organiques peuvent être également éliminés des eaux de ruissellement par photodégradation, en particulier à la surface des sols (Lartigues et Garrigues 1995). Cependant, ce processus semble peu important, en particulier pour les HAPs car ils sont majoritairement associés aux MES (Greenfield et Davis, 2004). D’un point de vue chimique, les autres mécanismes abiotiques impliqués dans la transformation et la dégradation des micropolluants sont basés sur les mêmes réactions élémentaires que les processus biologiques : hydrolyse, oxydation, réduction, déhalogénation… En général, les réactions abiotiques ont une importance moindre dans la transformation et la dégradation des micropolluants dans les sols par rapport aux processus biologiques (Holman et al. 1999). Cependant, dans des conditions particulières, les transformations abiotiques Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 16 peuvent être prépondérantes : forte volatilité du micropolluant, récalcitrance à la dégradation biologique, faible activité des microorganismes dans les horizons profonds du sol, etc… Mécanismes de transformation et de dégradation biologique L’interface entre le sol et l’eau ainsi que les premiers centimètres du sol ou du dépôt de sédiments constituent des zones de forte activité biologique, le nombre de bactéries dans les 5 premiers cm pouvant être 1000 fois supérieur au nombre de bactéries dans la couche 5-20 cm (Bedell et al. 2004). Des biofilms peuvent également se développer à la surface des sols si le taux d’humidité du sol et la quantité de nutriments sont suffisants. Ces biofilms sont le lieu d’une activité biologique importante qui va contribuer à la dégradation des micropolluants organiques et à la rétention des ETM par des mécanismes d’adsorption à la surface des membranes cellulaires, d’accumulation intracellulaire ou encore d’adsorption par les exopolymères (macromolécules organiques sécrétées par les bactéries) constituant le biofilm (Muris et al. 2004). Ces biofilms peuvent également participer au colmatage des sols par la présence des bactéries dans le milieu poreux et par la production d’exopolymères. Les bactéries peuvent également contribuer au colmatage des sols de manière indirecte par la modification des conditions physico-chimiques du milieu (pH, potentiel redox). Les cycles d’assèchement/mise en eau des ouvrages d’infiltration permettent de limiter le développement des biofilms bactériens sans toutefois maintenir la capacité d’infiltration initiale de l’ouvrage (Schuh 1990; Gautier 1998). Les microorganismes (bactéries, champignons…) participent à la dégradation des micropolluants organiques soit par minéralisation, soit par cométabolisme. Dans le cas de la minéralisation, des microorganismes spécialisés utilisent le micropolluant comme source de carbone et d’énergie, conduisant à une dégradation complète du composé organique en molécules minérales simples de type CO2, CO, H2O, NH3, H2S, Cl-… Le cométabolisme requiert une seconde substance comme source de carbone et d’énergie et le polluant-cible est transformé par des enzymes produites par les microorganismes. La dégradation par cométabolisme des micropolluants organiques fait intervenir différents types de bactéries. Dans des conditions optimales, les micropolluants organiques peuvent être complètement dégradés par cométabolisme. Cependant, dans la majorité des cas, il conduit dans les sols à l’accumulation de produits intermédiaires qui peuvent être plus toxiques que les molécules organiques initiales. D’une façon générale, les conditions les plus favorables à l’activité des bactéries sont la disponibilité de nutriments comme le carbone, l’azote et le phosphore ainsi que la présence d’oxygène dans le sol, servant d’accepteur d’électrons. En effet, la plupart des micropolluants organiques sont dégradables en conditions aérobies et seuls quelques-uns sont dégradables en l’absence d’oxygène comme le toluène et le xylène. Des composés halogénés comme les PCB et certains pesticides organochlorés sont également difficiles à dégrader par les microorganismes car le mécanisme de déchloration (coupure de la liaison C-Cl) leur demande beaucoup d’énergie et semble être favorisé plutôt en conditions anaérobies (Borja et al. 2005). Par conséquent, l’apport d’oxygène lors de l’infiltration des eaux de ruissellement dans les sols permet de stimuler l’activité des bactéries et d’augmenter les vitesses de minéralisation des micropolluants (Holman et al. 1999). De nombreux paramètres environnementaux peuvent favoriser la biodégradation tels qu’une teneur en eau proche de la capacité au champ du sol (Han and New 1994) ainsi qu’un pH et une température élevés. En conditions anaérobies, d’autres composés comme le fer, les nitrates ou les sulfates peuvent servir d’accepteurs d’électrons et permettre la biodégradation des micropolluants mais les vitesses de dégradation seront plus faibles qu’en conditions aérobies (Williams 2002). Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 17 La disponibilité des micropolluants est également un facteur déterminant les vitesses de dégradation des micropolluants. Ainsi, les micropolluants fortement adsorbés à la surface des phases solides comme les HAPs seront moins accessibles à la dégradation que les composés solubles comme certains pesticides (Annexe 2). Le temps de demi-vie des micropolluants caractérise leur vitesse de biodégradation (Annexe 2). Dans une même famille chimique, on observe, en général, que plus le poids moléculaire des molécules est élevé, plus la vitesse de dégradation diminue. II.3. Mécanismes de mobilisation des micropolluants Il existe certaines situations pour lesquelles une migration des micropolluants a été observée dans les sols sous-jacents des ouvrages d’infiltration, au-delà de 1 m de profondeur, voire jusque dans les nappes. Les micropolluants détectés en profondeur sont des ETM comme Zn, Cd et Pb (Barraud et al. 1999 ; Mason et al. 1999), des herbicides (Fischer et al. 2003) et des composés organiques halogénés et non-halogénés comme l’éthylbenzène, le naphtalène, le phénanthrène et le tétrachloroéthylène (Bouwer et al. 1984). Les causes de la mobilisation et du transfert de ces micropolluants dans ces ouvrages sont multiples, mais les principales sont liées d’une part au fonctionnement hydraulique de l’ouvrage et d’autre part à la composition physico-chimique des eaux de ruissellement. II.3.1. Vitesse d’infiltration (rapports d’avancement n°3 et n°6) Les ouvrages d’infiltration ont été conçus initialement en raison d’une absence d’exutoire et/ou dans l’objectif de limiter la surcharge des réseaux d’assainissement et de protéger les zones urbaines contre les inondations. La vitesse d’infiltration des eaux de ruissellement dans les sols doit alors être suffisante pour remplir ces objectifs. Certains guides techniques ou études sur le terrain recommandent une vitesse d’infiltration minimale de l’eau dans les sols allant de 7 à 12.7 mm/h (Barbosa 2000; CWP 2003). Pour une infiltration totale de l’eau dans le sol, (GVRD 2005) conseille une vitesse d’infiltration > 30 mm/h, sinon pour des vitesses d’infiltration inférieures ils recommandent de prévoir des ouvrages de stockage complémentaires (recommandations sur la base d’ouvrages d’infiltration interceptant 72 % d’une pluie de période de retour de 2 ans). Cependant, la vitesse d’infiltration conditionne également le temps de contact entre les micropolluants et la matrice du sol, qui joue un rôle important dans les processus de sorption et de dégradation des micropolluants dans les sols. En effet, certaines études ont montré qu’une vitesse d’infiltration élevée (> 360 mm/h) conduit à une migration ponctuelle des métaux Zn, Cd, Pb, Cu perceptible jusqu’à plus d’1 mètre de profondeur (Mason et al. 1999; Dechesne 2002) ainsi que de certains composés organiques dont la dégradation incomplète mène à la formation de composés très mobiles (Bouwer et al. 1984; Weigand et al. 2002). La raison de ce transfert est que certains processus n’ont pas le temps de s’établir ou ne le sont que partiellement si l’infiltration est trop rapide. En effet, peu de processus se font de manière instantanée. Par exemple, les processus de biodégradation sont réalisés sur des périodes de temps qui s’étendent de quelques jours à quelques années (Annexe 2), ces vitesses de dégradation variant en fonction des conditions du milieu. Dans le cas des réactions d’adsorption, le temps pour que l’équilibre soit atteint va de quelques secondes à quelques heures, voire quelques jours pour les réactions de diffusion intra-particulaire qui permettent la rétention stable des micropolluants organiques. Des vitesses élevées peuvent donner lieu par Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 18 exemple au transfert rapide des pesticides présentant une forte solubilité dans l’eau (glyphosate, 2,4-D,.. .) (Graham et al. 1992). Les vitesses d’infiltration élevées peuvent avoir plusieurs origines. Elles peuvent avoir lieu d’une part pour des sols de texture grossière contenant majoritairement des graviers et des sables grossiers qui forment des macroporosités. D’autre part, l’hétérogénéité spatiale de la structure des sols, telle que la présence de chemins d’écoulement préférentiel, peut contrôler le fonctionnement hydraulique du sol et réduire le temps de contact entre les micropolluants et la phase solide. Plusieurs études sur colonnes de sol en laboratoire ou sur le terrain ont montré l’importance de ces écoulements préférentiels sur le transfert des micropolluants (pesticides, métaux) dans les sols (Richards et al. 1998; Plassard et al. 2000; Weigand et al. 2002; Landry et al. 2004; Renaud et al. 2004). Les chemins d’écoulement préférentiels peuvent être créés par les vers de terre, les racines des plantes (Landry et al. 2004) ou encore les cycles de dessication/réhumectation dans les sols argileux (Graham et al. 1992). Par ailleurs, le colmatage des pores de petite taille par filtration des particules peut conduire à une infiltration préférentielle de l’eau à travers les macropores et les fissures (Norrstrom and Jacks 1998). Par conséquent, même si les caractéristiques physico-chimiques du sol sont favorables aux processus de sorption des micropolluants, pH neutre à basique, présence de carbonates et de matière organique, les propriétés physiques du sol contrôlant l’écoulement de l’eau restent prépondérants sur la mobilité des micropolluants. II.3.2. Echange d’ions (rapport d’avancement n°6, annexe 3) La compétition entre les cations majeurs (Ca, Mg, Na, K) et les ETM pour les sites d’échange cationique des phases solides, peut conduire à la mobilisation des ETM associés à ces sites d’échange. L’utilisation des sels de déverglaçage sur les chaussées en hiver entraîne une augmentation de la concentration de ces cations compétiteurs dans les eaux de ruissellement. Plusieurs études ont montré dans des sols en place en bordure de route ou en colonnes de sol une mobilisation accrue des ETM en présence de sels dans les eaux de ruissellement, elle est attribuée en partie à des réactions d’échange d’ions (Amrhein et al. 1992; Bauske and Goetz 1993; Norrstrom and Jacks 1998). Les concentrations en Zn et Cd en solution peuvent être 20 fois supérieures à celles observées en l’absence de sels (Bauske and Goetz 1993). L’effet de cette compétition semble beaucoup plus marquée pour Zn et Cd, dont une part importante peut être associée aux sites d’échanges d’ions alors qu'il y a peu d’effet sur la mobilisation de Cu et Pb qui sont adsorbés spécifiquement à la surface des phases solides (Petruzzelli et al. 1985; Zhu and Alva 1993). Par ailleurs, l’influence de la force ionique sur la mobilisation des ETM va dépendre également de l’espèce cationique présente dans la solution, Ca2+ entraînant une plus grande mobilisation des ETM que Na+ et K+ (Fotovat and Naidu 1998). D’autre part, la mobilisation des ETM par échange d’ions sera beaucoup moins importante dans les sols à pH neutre à basique que dans les sols dont le pH est inférieur à 6 (Voegelin et al. 2003). Le sodium présent dans les sels de déverglaçage peut également remplacer le calcium associé aux sites d’échanges des phases solides du sol. Ensuite, l’infiltration d'eaux de ruissellement de faible force ionique (ne contenant plus de sels de déverglaçage) entraîne un remplacement des ions Na+ par des ions H+ conduisant à une désaturation progressive des sites de surface des constituants du sol. A long terme, cela entraîne une acidification des sols et une mobilisation des ETM (Hütter et al. 1998). Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 19 II.3.3. Complexation par des ligands en solution (rapports d’avancement n°1 et n°6) La présence de ligands solubles organiques et inorganiques dans les eaux de ruissellement ou leur libération dans les eaux d’infiltration peuvent conduire à la formation de complexes solubles avec les ETM. Ainsi, la présence d’ions chlorures Cl- dans les eaux de ruissellement de chaussées (un composant des sels de déverglaçage) peut être responsable de la mobilisation des ETM dans les sols d’infiltration. En particulier, Cd a une forte affinité pour les ions chlorures (Christensen 1989). Par ailleurs, plusieurs études ont démontré la mobilisation d'ETM en association avec des ligands organiques solubles, avec lesquels ils forment des complexes stables. Ces complexes organo-métalliques solubles peuvent alors migrer en profondeur sans être adsorbés par les constituants du sol (Amrhein et al. 1992; Mason et al. 1999). Dans les sols, ces ligands organiques solubles sont principalement des acides organiques de faible poids moléculaire tels que les polyphénols, les acides simples aliphatiques (acétate, formate, oxalate), les acides aminés, les sucres résultant de l’activité des microorganismes et de la sécrétion d’exudats racinaires par les plantes. Ces composés ont généralement une courte durée de vie dans les sols. La libération de composés organiques de faible poids moléculaire dans la solution du sol peut être favorisée par l’assèchement des sols d’infiltration, qui provoque la mort des microorganismes et donc leur lyse (Amrhein et al. 1992). Une forte concentration en sels dans les eaux de ruissellement infiltrées dans un sol à pH basique peut également conduire à une augmentation de la concentration en ligands organiques dans la solution du sol à travers des processus de solubilisation de la matière organique du sol, favorisant ainsi la mobilisation des ETM (Amrhein and Strong 1990). La formation de complexes entre les micropolluants organiques et la matière organique dissoute a également été observée (rapport d’avancement n°3, annexe 3) mais cette complexation n’a jamais été étudiée dans le cadre des ouvrages d’infiltration. II.3.4. Transfert sous forme colloïdale (rapports d’avancement n°1 et n°3) Les colloïdes sont de petites particules en suspension dans la solution du sol (taille comprise entre 1 µm et 1 nm). Du fait de leur surface spécifique élevée et de la nature de leurs charges de surface, ils ont une forte affinité pour les ETM et les micropolluants organiques. Le transport colloïdal des micropolluants a été mis en évidence dans de nombreuses études sur des sols en place (Denaix et al. 2001; Citeau et al. 2003) ou en colonnes de sol non homogénéisé (Grolimund et al. 1996; de Jonge et al. 1998). Par ailleurs, certaines études montrent que la présence de matière organique colloïdale telle que les acides fulviques et acides humiques dans la solution du sol, entraîne une augmentation de la mobilisation des micropolluants organiques comme les HAP et les pesticides (Johnson and Amy 1995; KogelKnabner and Totsche 1998). En revanche, dans les sols sous-jacents les ouvrages d’infiltration, ce processus de transfert des micropolluants a rarement été étudié. Dans ces ouvrages, la mobilisation des micropolluants associés aux particules colloïdales dans les eaux d’infiltration peut être favorisée par l’utilisation des sels de déverglaçage. En effet, (Amrhein et al. 1993) ont montré que la percolation d’une solution chargée en NaCl 0.1 M à travers des colonnes de sol, suivie de la percolation d’une eau déionisée conduit à la libération d'une quantité importante de matière organique colloïdale (acides fulviques et humiques) et de colloïdes minéraux (oxyhydroxydes de fer, argiles). 51 % des ETM présents dans les lessivats étaient associés à Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 20 ces colloïdes. Des résultats similaires ont été obtenus sur un sédiment de bassin d’infiltration par (Durin et al, 2005), avec une prépondérance de la matière organique en solution dans le transport du Pb, Cr, Cu et Zn. La forte concentration en ion Na+ de l’eau déstructure les agrégats et la faible force ionique de l’eau déionisée augmente la dispersion des particules colloïdales, entraînant ainsi la mobilisation des ETM sous forme colloïdale. Par ailleurs, des vitesses d’écoulement élevées peuvent également conduire à une libération importante de colloïdes (Miller and Baharuddin 1986; Kaplan et al. 1996; Seta and Karathanasis 1997). Le transport sous forme colloïdale des micropolluants en profondeur sera en particulier favorisé en présence de chemins d’écoulement préférentiel dans les sols. II.4. Conclusion et compléments de recherche nécessaires Il ressort de la plupart des études d'ouvrages d’infiltration que les micropolluants sont retenus principalement dans les 50 premiers cm. Le dépôt de sédiments ainsi que la couche de sol de surface, contenant de fortes teneurs en argile et en matière organique, favorisent les différents processus impliqués dans la rétention et la dégradation des micropolluants. Cependant, quelques études ont mis en évidence un transfert ponctuel des micropolluants (ETM, pesticides, composés organiques volatiles) perceptible jusqu’à 1 mètre de profondeur, essentiellement lié au fonctionnement hydraulique du sol de l’ouvrage d’infiltration (vitesse d’infiltration des eaux de ruissellement) et aux caractéristiques des eaux de ruissellement (présence de sels de déverglaçage). Cependant, certaines données demeurent manquantes pour pouvoir hiérarchiser les processus mis en jeu lors de l’infiltration des eaux de ruissellement dans le sol et évaluer le risque de transfert des micropolluants vers les nappes. Pour être complètement exploitables, les études portant sur des sols sollicités par l’infiltration des eaux de ruissellement pluviales devraient systématiquement fournir des jeux de données complets sur les caractéristiques pédogéochimiques des sols étudiés (pH, granulométrie, teneur en argile et en matière organique, CEC, teneur en carbonates). Ce type de données, couramment utilisées en science du sol, est nécessaire pour évaluer les transferts de micropolluants. Ces caractéristiques physico-chimiques ainsi que les teneurs en micropolluants devraient être mesurées dans les différentes couches de sol jusqu’à plus d’1 mètre de profondeur. Martinelli (1999) propose une stratégie d’échantillonnage basée sur l’hypothèse que l’infiltration des eaux de ruissellement conduit à la différenciation du sol en plusieurs couches de caractéristiques homogènes. Cette stratégie consiste à prélever des échantillons de sol tous les 5 cm dans la couche colmatée, tous les 10 à 20 cm dans la couche intermédiaire jusqu’au géotextile, un à deux points dans le sol sous le géotextile. Cette méthode d’échantillonnage semble bien adaptée pour les horizons superficiels du sol, les plus soumis à l’influence de l’infiltration des eaux. Cependant, le caractère pédologique du problème devrait être mieux pris en compte, avec notamment des prélèvements dans chaque horizon pédologique des sols au dela de la zone où il ne semble plus y avoir d’accumulation de MES et jusqu’à une profondeur suffisante. D’une manière générale, il manque également des études intégrées portant sur l’ensemble du système c’est-à-dire à la fois sur les sols, les eaux de ruissellement, les solutions de sol à différentes profondeurs et les eaux de nappe. Ce type d’étude permettrait de fournir les données d’entrée nécessaires aux modèles de transfert. D’autre part, les paramètres qui peuvent conduire à une mobilisation des micropolluants dans la solution du sol tels que le pH, les concentrations en cations majeurs (Ca2+, Na+), en anions (Cl-) et en Carbone Organique Total (COT), sont rarement analysés. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 21 Les micropolluants étant en grande partie retenus dans le dépôt de sédiments ou dans la couche superficielle du sol, la stabilité à long terme des associations entre les micropolluants et les sédiments ou les constituants du sol sous l’infiltration répétée d’eaux de ruissellement, doit être évaluée. En particulier, l’évolution à long terme du dépôt de sédiments riche en matière organique, sous l’action des microorganismes, demande à être étudiée afin d’évaluer la remobilisation éventuelle des micropolluants associés à ces sédiments. Il serait intéressant de connaître le degré de biodégradabilité de la matière organique présente dans cette couche de sédiments et les conséquences éventuelles sur les micropolluants associés. Une série d'études devraient être initiées avec pour objectif principal de rechercher les conditions de mise en oeuvre qui permettraient la convergence entre les deux objectifs qu’on peut assigner à un bassin d’infiltration, à savoir la maîtrise des apports d’eaux de ruissellement et la rétention stable et la dégradation optimale des micropolluants. Ces études devront s'appuyer sur l'évaluation complète des caractéristiques pédologiques des systèmes, que les sols soient ou non en place. Sans cet effort, tout espoir de généralisation à partir des plages de vitesses d'infiltration déterminées localement demeurera vain. Enfin, la recherche bibliographique que nous avons menée a mis en évidence la faiblesse des informations disponibles sur les concentrations en micropolluants organiques dans les eaux de ruissellement et a fortiori sur leur devenir dans les sols soumis à l’infiltration. En particulier, peu de données existent sur les concentrations en pesticides et encore moins de leurs produits de dégradation dans les eaux de ruissellement et sur leur devenir dans les systèmes d’infiltration bien qu’ils soient souvent détectés dans les eaux de nappe et les eaux de rivière. Cette lacune devrait être comblée. III. Recommandations sur les conditions de conception et de gestion des ouvrages d’infiltration Le risque de transfert en profondeur des micropolluants lors de l’infiltration des eaux de ruissellement peut être limité si, dans un premier temps, le choix du site d’infiltration n’est pas uniquement basé sur les propriétés hydrauliques des sols mais également sur un compromis incluant sa capacité de rétention et de dégradation des micropolluants. A partir des connaissances, détaillées dans la première partie du rapport, sur les différents mécanismes contrôlant le devenir des micropolluants dans les ouvrages d’infiltration, des propositions peuvent être faites concernant les caractéristiques physico-chimiques à prendre en considération pour les sols et les sédiments qui vont s'accumuler en surface. D’autre part, des recommandations peuvent également être formulées sur certaines pratiques telles que la végétalisation et le prétraitement par filtration ou décantation permettant d’améliorer la rétention et la dégradation des micropolluants ainsi que d’augmenter la durée de vie de l’ouvrage et d’en faciliter la gestion. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 22 III.1. Paramètres du sol à considérer pour le choix des sites d’infiltration Les paramètres du sol à considérer pour assurer l’infiltration de l’eau dans de bonnes conditions et pour favoriser la rétention ou la dégradation des micropolluants sont valables : • pour le choix des sites, • pour l’amélioration des matériaux présents sur site, • pour les matériaux de substitution à mettre éventuellement en œuvre (lorsqu’aucun site ne présente des caractéristiques satisfaisantes). III.1.1. La structure du sol Comme nous l’avons vu précédemment dans le paragraphe II, la vitesse d’écoulement de l’eau peut jouer un rôle prépondérant sur l’efficacité des sols à retenir et à dégrader les micropolluants. Une infiltration rapide de l’eau dans le sol peut favoriser le transfert des micropolluants vers la profondeur même si les propriétés physico-chimiques du sol sont favorables à l’adsorption et/ou à la dégradation des micropolluants (Flury 1996; Mason et al. 1999; Farm 2002). Or, c’est la structure du sol, elle-même dépendante de la texture du sol, qui va déterminer le comportement hydraulique du sol. En effet, l’écoulement de l’eau s’effectue à travers les pores du sol dont la taille dépend en partie de la distribution granulométrique des constituants du sol, autrement dit de sa texture. Mais la taille et la configuration des pores résultent de processus physiques, chimiques, mécaniques et biologiques qui dépendent de la nature des constituants présents dans le sol. Ce sont donc l’arrangement spatial des différents constituants du sol et les interactions entre les constituants qui déterminent la structure du sol et l’écoulement de l’eau. On peut distinguer deux classes de pores en fonction de leur impact sur l’écoulement de l’eau : – les macropores qui engendrent des chemins préférentiels d’écoulement. La présence de ces macropores limite les écoulements dans les autres pores. – les pores matriciels à travers lesquels la vitesse d’écoulement de l’eau est suffisamment faible pour permettre une répartition de l’eau dans tous les pores. La présence de chemins d’écoulement préférentiels augmente considérablement la vitesse d’infiltration de l’eau dans les sols. Les chemins d’écoulement préférentiels sont naturellement présents dans des sols de texture grossière, mais ils peuvent aussi être constitués par des fissures du sol, ou des galeries créées par la faune et les racines. La présence de certains constituants peut favoriser la formation de chemins d’écoulements préférentiels. Ainsi, dans les sols contenant une quantité importante de limons fins ou d’argiles, les cycles de dessication-humectation entraînent la formation de fissures. Par conséquent, pour minimiser la formation de chemins d’écoulement préférentiel, la teneur en argile granulométrique doit être suffisamment faible. Barbosa (2000) recommande une proportion d’argile inférieure à 10 % ou en argile + limons fins inférieure à 25 % dans les sols (pourcentages en masse de sol). Le potentiel d’infiltration de l’eau est le plus souvent représenté par la conductivité hydraulique à saturation (Ks). Lorsque le milieu est saturé, tous les pores sont remplis d’eau et conduisent l’eau de sorte que la conductivité est maximale. Elle dépend en grande partie de Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 23 la texture de l’horizon de sol et peut-être très hétérogène dans l'espace et en fonction de l'échelle d'observation. Quelques valeurs sont reportées dans le tableau 1. Texture Sable Sable-limon grossier Limon grossier-sable Limon grossier Limon fin-limon grossier Sable-argile-limon grossier Argile-limon grossier Limon fin-argile-limon grossier Sable-argile Limon fin-argile Argile Ks (mm/h) 210 61 26 13 6.8 4.3 2.3 1.5 1.2 0.9 0.6 Tableau 1: Conductivité hydraulique à saturation en fonction de la texture des sols (GVRD 2005) Les guides techniques relatifs à la gestion des eaux pluviales urbaines ainsi que certaines études de terrain recommandent une vitesse d’infiltration minimale de 7 à 30 mm/h pour infiltrer efficacement les eaux pluviales (Barbosa 2000; CWP 2003; GVRD 2005) ce qui correspond à un sol de texture sableuse, sablo-limoneuse ou limono-sableuse si on se réfère aux valeurs de conductivité hydraulique à saturation reportées dans le tableau 1. La confrontation de cet ordre de grandeur avec les vitesses qui ont donné lieu à des transferts de micropolluants dans les sols, aboutit à une fourchette de vitesse d’infiltration allant de 7-30 mm/h à 360 mm/h qui pourrait représenter un compromis entre une bonne infiltration des eaux et une limitation du risque de transfert des micropolluants. Il n'est donc pas exclu que les deux objectifs (infiltration et rétention/dégradation) puissent être atteints simultanément, mais les paramètres pédologiques doivent être mieux intégrés dans l'analyse pour la rendre pleinement concluante. III.1.2. Le pH et le pouvoir tampon du sol Le pH du sol et de la solution du sol a un rôle prépondérant dans les processus d’adsorption des micropolluants par les constituants du sol. C’est lui qui va conditionner les charges des sites de surface des phases solides. Une augmentation du pH va entraîner une augmentation de la densité de charges négatives (déprotonation) à la surface des phases solides et favoriser la rétention des cations. Inversement, l’acidification des sols va favoriser la mobilisation des ETM en solution à travers la compétition des protons pour les sites d’adsorption. Par ailleurs, à pH neutre à basique, les espèces cationiques MOH+ dominent la spéciation des métaux par rapport aux espèces cationiques non-hydrolysées M2+. Elles sont préférentiellement adsorbées par les sites de surface des phases solides (Basta and Tabatabai 1992). Par conséquent, l’adsorption spécifique des ETM est fortement liée à leur première constante d’hydrolyse ce qui explique que l’on observe très souvent l’ordre d’adsorption suivant (log de la constante d’hydrolyse entre parenthèse) (Bruemmer et al. 1986) : Cd (10.1) < Zn (9.0) << Cu (7.7) ≤ Pb (7.6) Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 24 Bien que le pH dans les eaux de pluie soit relativement faible (aux alentours de 5), il est rapidement tamponné lors du ruissellement sur les surfaces imperméables (cf tableau 1 rapport d’avancement 5, annexe 3). Par ailleurs, le sol est caractérisé par un fort pouvoir tampon qui permet par échange cationique avec les cations Ca2+, Mg2+, Na+ et K+ (appelés aussi bases échangeables), de tamponner les variations de pH des eaux de ruissellement lors de leur infiltration dans le sol. Par conséquent, les variations de pH des eaux de ruissellement auront un impact limité sur les équilibres physico-chimiques dans les sols tant que le pouvoir tampon du sol sera maintenu. Le pH est tamponné par échange cationique de Ca, Mg à pH > 4 et par dissolution des oxydes de Fe et Al à pH < 4. La perte du pouvoir tampon à moyen et long terme est la conséquence d’un apport répété d’eaux de faible pH. Dans les sols calcaires, la dissolution des carbonates permet également la consommation de protons (Voegelin et al. 2003). III.1.3. La nature et la teneur en matière organique Les matières organiques des sols, issues de la décomposition et de la transformation des végétaux, sont constituées pour leur partie la plus stable de substances humiques. Il s'agit de produits non connus du point de vue de leur structure, mais classés selon leur solubilité dans les milieux acides ou alcalins : les acides humiques, fulviques et l’humine. Dans une moindre mesure, les biomolécules (polysaccharides, composés peptidiques, acides gras) sont également présentes dans les sols et sont, pour la plus grande part, d’origine microbienne mais certaines sont également héritées des végétaux, en particulier via l'exsudation racinaire. La décantation et la filtration des MES présentes dans les eaux de ruissellement peuvent conduire à l’accumulation de composés organiques tels que les substances humiques à la surface et/ou dans la couche superficielle des sols sous-jacents les ouvrages d’infiltration (Durand 2003). Les matières organiques des sols contribuent de différentes manières à améliorer les caractéristiques physico-chimiques des sols vis-à-vis de l’infiltration des eaux de ruissellement (tableau 2). Propriété du sol Rôles et propriétés correspondantes des MO Stabilité de la structure du sol, résistance à l’érosion et Propriétés d’adhésion : les macromolécules, souples et à à la dégradation physique forte activité de surface se lient aux minéraux et contribuent à la cohésion des agrégats. Leur caractère hydrophobe à l’état sec ralentit l’action désagrégeante de l’eau. Résistance au compactage du sol Porosité et élasticité propre des débris organiques, stabilisation des agrégats par les MO. Aération, réserve utile en eau Le caractère hydrophile des MO à l’état humide permet la rétention d’eau. Augmentation de la porosité liée à l’agrégation. Rétention des cations basiques Ca, Mg, K Charges de surface ; la Capacité Echange Cationique (CEC) moyenne des MO est de 150 meq/100g Réserve d’éléments nutritifs N, P, S Ces éléments constitutifs sont libérés par la minéralisation des MO. Rétention de certains métaux Charges de surface, groupements complexants Rétention, inactivation de certains micropolluants Groupements fonctionnels des MO, caractère hydrophobe : organiques adsorption, interaction hydrophobe, réduction Tableau 2 : Principaux rôles des matières organiques dans la qualité des sols (Balesdent et al. 2005) Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 25 La matière organique joue un rôle important dans la rétention des micropolluants qu’ils soient organiques ou minéraux. Les matières organiques des sols les plus réactives sont constituées par les substances humiques. En effet, elles possèdent un grand nombre de groupements fonctionnels (de type carboxyliques et/ou phénoliques) dont la dissociation dès pH 3 leur confère une charge négative dans la gamme de pH des sols (4-7,5). Par conséquent, une proportion parfois importante d’ETMs et de composés organiques ionisables sont adsorbés par ces substances humiques, en particulier Cu, pour former le plus souvent des associations très stables (Norrstrom et Jacks 1998; Durand 2003). De même, les micropolluants organiques apolaires ou peu polaires comme les HAPs sont majoritairement adsorbés par la matière organique des sols par des interactions hydrophobes. La propension d’un micropolluant à engager des interactions hydrophobes avec la matière organique est le plus souvent représentée par le coefficient de partage octanol-eau Kow (cf annexe 2). Plus le Kow est élevé, plus le micropolluant est hydrophobe et plus il engagera facilement des interactions hydrophobes avec la matière organique. C’est le cas par exemple des PCBs ou des HAPs. Lorsque la teneur en matière organique dans les sols est faible (< 2 %), les ETMs peuvent être préférentiellement adsorbés par d’autres phases qui sont alors compétitives vis-à-vis des matières organiques des sols comme les oxyhydroxydes de fer et les argiles (Gong et Donahoe 1997) ou mobilisés et transférés en profondeur comme les pesticides (Lennartz 1999). Par ailleurs, la matière organique a un impact important sur les propriétés physiques des sols (Tableau 2). Elle permet par son pouvoir agrégeant de stabiliser la structure du sol en limitant ainsi les risques d’érosion. La présence de matière organique dans la couche superficielle des sols permet également d’augmenter la capacité de rétention en eau des sols, constituant ainsi une zone tampon qui augmente le temps de transit de l’eau dans les sols. La matière organique favorise également le développement de la vie biologique dans les sols. Elle constitue un support pour le développement de la végétation en fournissant les éléments nutritifs et en stockant l’eau nécessaire à la croissance des plantes. Elle est également une source d’énergie et de nutriments pour les microorganismes (bactéries, champignons). Cependant quelques études montrent que, en présence de certains types de matières organiques et sous l’action des microorganismes ou des variations physico-chimiques, on peut observer un relargage dans la solution du sol de ligands organiques qui sont susceptibles de mobiliser les micropolluants pour certains types de matières organiques. (Clark et Pitt 1999) montrent que bien qu’ils aient une très bonne capacité de rétention, la tourbe et des composts conduisent par leur dégradation progressive à la libération de composés organiques dissous dans l’effluent d’un filtre à sable. De plus, lors de la phase de séchage, des fissures et des macroporosités se créent en présence de tourbe. (Benoit et al. 1999) ont également étudié l’influence de la nature de la matière organique apportée au sol sur les processus de rétention et de dégradation du 2,4-D et de ses dérivés. Ils montrent que les matériaux organiques nonhumifiés tels que les résidus de culture (paille de blé) favorisent l’adsorption peu réversible et la dégradation des micropolluants. III.1.4. Potentiel d’oxydo-réduction Dans un milieu hétérogène tel qu'un sol, le potentiel d’oxydo-réduction EH est un indicateur de l'état des transformations entre espèces réduites et espèces oxydées. Il dépend de la teneur en oxygène dans le sol, elle-même fortement contrôlée par les conditions hydrauliques régnant dans le sol. En effet, une faible vitesse de percolation de l’eau associée à une grande activité biologique conduira rapidement à une diminution du taux d’oxygène dans la porosité Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 26 du sol. Inversement, une vitesse d’infiltration élevée de l’eau dans le sol favorisera le renouvellement de l’oxygène dans le sol (Williams 2002). Les alternances humectation/dessication peuvent également permettre d’oxygéner le sol. En général, dans les conditions oxydantes, le potentiel d’oxydo-réduction d'un sol varie entre + 300 et + 800 mV tandis que les sols anoxiques, saturés en eau, sont caractérisés par des valeurs de potentiels compris entre + 118 et – 414 mV. Les variations de potentiel d’oxydo-réduction peuvent avoir un impact sur les processus de sorption des micropolluants via la transformation des oxyhydroxydes de Fe et de Mn qui sont des phases très réactives vis-à-vis des ETM. En conditions réductrices, on observe une dissolution des oxyhydroxydes de Fe et de Mn, qui peut entraîner la mobilisation des ETM associés (principalement Pb et Zn) (Charlatchka et al. 1995). Par ailleurs, les conditions d’oxydo-réduction des sols contrôlent l’activité des microorganismes dans les sols et par conséquent la vitesse de dégradation de la matière organique des sols et des micropolluants organiques. En milieu fortement réducteur, la vitesse de dégradation de la matière organique est ralentie et on observe généralement une accumulation de matière organique dans l’horizon de surface, favorisant la rétention des micropolluants dans ces sols. Dans ces conditions réductrices, la dégradation de la plupart des micropolluants organiques sera également fortement ralentie (cf paragraphe II.1.3). III.1.5. La Capacité d’Echange Cationique (CEC) La capacité d’échange cationique (CEC) est une mesure classiquement utilisée en science du sol, elle représente la quantité de cations maximale que le sol peut retenir par adsorption physico-chimique, lorsqu’elle est mesurée à pH 7. La CEC mesurée au pH du sol donne la quantité de bases échangeables (Ca2+, Mg2+, Na+, K+) présentes dans le sol. Le rapport CEC mesurée au pH du sol sur CEC mesurée à pH 7 donne le taux de saturation en bases échangeables du sol. Elle reflète donc le pouvoir tampon du sol (cf paragraphe III.1.2). La valeur de la CEC peut constituer un bon indicateur de la capacité d’adsorption du sol vis-àvis des ETM (Barbosa and Hvitved-Jacobsen 1999). Elle dépend de la quantité et du type d’argile et de matière organique présents dans les sols. En effet, les minéraux argileux de type 2 :1 (illite, smectite, vermiculite) qui possèdent de nombreuses charges négatives permanentes, présentent une CEC élevée (Tableau 3). Elle est supérieure à celles des argiles de type 1 :1 (kaolinite) dont la CEC dépend uniquement de la dissociation des sites de bordure des feuillets (≡Si-OH → ≡Si-O- + H+). La CEC de la matière organique humifiée peut atteindre et même dépasser 250 meq/100g. Même présente en faible quantité, la matière organique peut influencer fortement la rétention des micropolluants. Type d’argile CEC (meq/100g) Kaolinite 1-15 Illite 10-40 Smectite (montmorillonite) 80-120 Vermiculite 100-150 Tableau 3 : Valeurs de CEC en fonction du type d’argile minéralogique Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 27 Des CEC de 10 à 170 meq/kg et de 6 à 25 meq/kg ont été mesurées respectivement sur la couche de surface et la couche sous jacente de sols d’infiltration fluvio-glaciaires de l’Est lyonnais, après 10 à 20 ans de fonctionnement (Dechesne, 2002). III.2. Pratiques permettant d’améliorer les performances des ouvrages d’infiltration et leur durée de vie III.2.1. Végétalisation des ouvrages d’infiltration (rapports d’avancement 2 et 3) La végétalisation des ouvrages d’infiltration est préconisée par différents guides de conception des systèmes alternatifs de traitement des eaux de ruissellement d’origine pluviale (Metropolitan-council 2001; GVRD 2005). En effet, les végétaux peuvent participer à la dépollution des eaux de ruissellement en intervenant soit directement par absorption dans la plante des micropolluants et/ou par adsorption sur les racines ; soit indirectement en intervenant sur les différents processus permettant la rétention et la dégradation des micropolluants (Wong et al. 1999). Cependant, pour jouer un rôle dans la dépollution des eaux de ruissellement pluviales ou dans la stabilisation des micropolluants dans les sols, les plantes doivent avoir les qualités suivantes (Tanner 1996) : – être acceptables écologiquement, i.e. ne doivent pas constituer un risque pour les autres espèces végétales (maladies ou invasion de l’écosystème naturel), – être résistantes aux conditions climatiques, insectes ou maladies, – être tolérantes vis-à-vis de fortes concentrations en micropolluants (lorsque les apports le justifient), – être résistantes aux alternances assèchement/mise en eau, – être capables de s’établir et de croître rapidement, – avoir une capacité d’élimination des polluants élevée soit directement par assimilation et stockage, soit indirectement en favorisant les transformations microbiennes. La tolérance vis-à-vis de fortes concentrations en micropolluants ne constitue pas forcément un paramètre pertinent. En effet, les concentrations en micropolluants dans les eaux de ruissellement peuvent s’avérer faibles à très faibles sur certains sites. III.2.1.1. Les processus d’absorption et d’adsorption des micropolluants par les plantes Les végétaux peuvent intervenir directement dans le traitement des eaux de ruissellement soit par absorption directe des micropolluants et stockage dans les racines et dans les parties aériennes (phytoextraction), soit par adsorption et/ou précipitation à la surface des racines (rhizofiltration). En particulier, les ETM sont concernés par les phénomènes d’absorption par les plantes car des éléments comme Zn et Cu font partie des éléments essentiels au fonctionnement des plantes. Cependant, à des concentrations élevées, ces oligoéléments peuvent être toxiques, notamment Cu. D’autres éléments comme Pb et Cd n’ont pas de rôle biologique connu et peuvent être très toxiques même à de très faibles concentrations. C’est pourquoi, l’hyperaccumulation des ETM dans les parties aériennes est un phénomène rare chez les plantes. On parle d’hyperaccumulation pour les ETM quand on observe des quantités supérieures à 1000 µg/g pour Cu et Pb, 100 µg/g pour Cd et 10000 µg/g pour Zn dans les parties aériennes. Ce phénomène a été observé chez Thlaspi caerulescens et Arabidopsis halleri qui sont capables d’accumuler de grandes quantités de Zn mais également de Cd et Ni. Cependant, leur capacité d’extraction est limitée par la quantité de métal disponible dans la solution du sol ou sous forme échangeable dans la phase solide. Or, la plupart des études portant sur les Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 28 capacités d’extraction des plantes hyperaccumulatrices ont été réalisées en solutions hydroponiques, dans lesquelles les ETMs sont sous forme disponible pour la plante. Ces expériences ont donc tendance à surestimer la capacité d’extraction des plantes hyperaccumulatrices tandis que dans les sols, leur capacité d’extraction est plus faible. A partir de capacités d’extraction mesurées pour des plantes qui ont poussé en pot et qui se sont développées naturellement sur un sol contaminé, (Robinson et al. 1998) ont calculé le nombre total de récoltes annuelles requises pour extraire la moitié de la quantité d’ETM présents dans le sol en faisant l’hypothèse que la capacité d’extraction de la plante est la même chaque année (Tableau 4). Teneur en métal initial (µg.g-1 de sol) 100 000 20 000 10 000 2000 1500 1000 500 200 100 20 10 2 N : Zinc N : Cadmium 1625 325 163 33 24 16 8.1 3.3 1.6 0.33 0.17 0.04 11 606 2320 1160 231 174 116 59 23 12 2.3 1.2 0.23 Tableau 4 : nombre total de récoltes annuelles (N) requises pour extraire la moitié de la quantité de métaux présente dans le sol en utilisant l’espèce hyperaccumulatrice Thlaspi caerulescens avec une biomasse de 5.2 t/ha et contenant 1.16 % de zinc et 0.16 % de cadmium en matière sèche. Le sol est supposé avoir une densité de 1.3 et avoir une profondeur racinaire de 15 cm d’après (Robinson et al. 1998). Baize (1997) rappelle que les seuils d'anomalie et de traitement sont de 300 et 1500 µg.g-1 pour le Zn et 2 et 10 µg.g-1 pour le Cd. L’utilisation de plantes hyperaccumulatrices pour décontaminer les sols devient intéressante pour des sols faiblement à modérément contaminés en ETM, en particulier pour l’extraction de Cd pour lequel on observe généralement des faibles niveaux de contamination. Par ailleurs, les espèces hyperaccumulatrices sont capables d’extraire 3 éléments au maximum, ce qui n’est pas très adapté au cas des eaux de ruissellement qui contiennent différents micropolluants. Enfin, l’utilisation de ce type d’espèces végétales dans des ouvrages d’infiltration nécessite d’étudier l’impact des variations importantes de teneur en eau sur leur développement et leur capacité d’extraction. Certaines espèces végétales sont capables d’absorber des micropolluants organiques, de les métaboliser dans leurs tissus et de les décomposer en composés moins toxiques ou non toxiques. Cependant, ce processus est assez marginal par rapport aux phénomènes de dégradation par les microorganismes du sol et concerne principalement les composés organiques moyennement hydrophobes dont le log Kow est compris entre 0.5 et 3, tels que les pesticides (Stottmeister et al. 2003). De manière générale, la plupart des espèces végétales tolérantes adoptent une stratégie d’exclusion comme l’accumulation dans les racines des ETM. C’est le cas par exemple des macrophytes telles que Phragmites australis et Typha latifolia utilisées dans les zones humides ou dans les filtres à sables. Peverly et al. (1995) ont observé pour Phragmites australis plantés sur des lits d’infiltration recevant des eaux usées, des teneurs en Zn, Cu, Pb Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 29 et Cd dans les racines supérieures à celles analysées dans les parties aériennes (respectivement 46.3, 63.5, 12.2, 0.25 mg.kg-1 de matière sèche dans les racines et 16.6, 2.88, 0.09, 0.05 mg.kg-1 de matière sèche dans les parties aériennes). Les métaux sont accumulés préférentiellement à la surface des racines par précipitation et/ou adsorption par les oxyhydroxydes de Fe dont la présence est favorisée par l'oxygène diffusant par les racines, tandis que les teneurs à l’intérieur des racines sont beaucoup plus faibles. Cependant, les teneurs mesurées dans Phragmites australis sont 1000 fois plus faibles que les teneurs mesurées dans des hyper-accumulatrices telles que Thlaspi caerulescens. Le potentiel de rétention de métaux par ces plantes reste donc limité. Par ailleurs, les macrophytes Phragmites australis et Typha latifolia, caractérisées par une croissance rapide et une grande résistance aux cycles d’assèchement/mise en eau, sont également capables de supporter de longues périodes de sécheresse (Kercher and Zedler 2004) rendant leur utilisation dans les ouvrages d’infiltration possible. III.2.1.2. Les processus favorisant la dégradation des micropolluants Des études ont montré que la présence de végétaux entraîne le plus souvent une stimulation des processus de dégradation des micropolluants organiques grâce à la sécrétion d’exudats racinaires servant de support à l’activité des microorganismes (Binet et al. 2000; Corgié et al. 2003; Kirk et al. 2005). Cette stimulation est réalisée à travers différents processus : i) l’amélioration des propriétés physiques et chimiques du sol, ii) l’augmentation de l’activité microbienne du sol et iii) la facilitation du contact entre les microorganismes associés aux racines et les micropolluants. De même que l’apport d’amendements organiques peut augmenter l’activité des microorganismes (Benoit et al. 1999), les systèmes racinaires des plantes secrètent parfois en grande quantité des exudats organiques de faible poids moléculaire, facilement disponibles pour les microorganismes (Davis et al. 2002). De plus, les systèmes racinaires peuvent augmenter l’aération ainsi que l’humidité du sol, favorisant ainsi l’activité des microorganismes (Yoshitomi and Shann 2001). En effet, les racines de la plupart des plantes libèrent de l’oxygène, en quantité variable selon l’espèce végétale ce qui va modifier les conditions redox de la rhizosphère. Par exemple les racines de l’espèce Typha latifolia libèrent une grande quantité d’oxygène (5-12 g O2/m2 de sol /jour) ainsi que celles de Phragmites australis ce qui favorise la dégradation en conditions aérobies des micropolluants organiques (Stottmeister et al. 2003). Cependant, l’oxygénation liée aux plantes varie suivant les saisons et le cycle végétatif : en hiver, les parties aériennes des espèces végétales telles que Phragmite australis se flétrissent, l’oxygénation due aux plantes deviendrait alors pratiquement nulle (Brix, 1997 dans Molle, 2003). Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 30 Figure 1 : La vie biologique au voisinage des rhizomes et des racines de Typha latifolia (D’après Gagnon, 2005) Les racines des végétaux constituent ainsi un support pour le développement des microorganismes et la formation de biofilms (figure 1). L’impact des plantes sur la dégradation des micropolluants organiques dépendra en grande partie de l’architecture des racines. Les plantes peuvent être classées en deux catégories en fonction de l’architecture de leur système racinaire : i) les plantes avec une racine centrale pivotante qui pénètre en profondeur dans le sol et d’où partent des racines latérales et ii) les plantes avec un système racinaire fibreux (dit fasciculé) possédant un très grand nombre de fines racines. Le système racinaire fibreux possède une plus grande surface de contact avec le sol ce qui entraîne une meilleure distribution des exudats organiques et de l’oxygène dans le sol et une plus grande surface de sol en contact avec les microorganismes qui sont associés à ce type de système racinaire (Aprill et Sims 1990). De nombreuses graminées de type raygrass (Lolium perenne) ou légumineuses de type luzerne (Médicago sativa) possèdent ce type de système racinaire et ont montré de bonnes performances dans l’amélioration de la dégradation des micropolluants organiques (Aprill et Sims 1990; Binet et al. 2000; Kirk et al. 2005). De plus, les légumineuses fixent l’azote du sol en présence de bactéries de type Rhizobium, fertilisant ainsi le sol. (Dubourguier et al. 2001) conseillent de végétaliser les sols contaminés par un mélange de graminées et de légumineuses. Par ailleurs, Phragmites australis et Typha latifolia possèdent également un système racinaire très développé, pouvant atteindre une profondeur de 60 cm (Tanner 1996), qui permet une meilleure distribution des exudats organiques, de l’oxygène et des microorganismes associés aux racines dans le sol (figure 2). Le développement des racines dans les sols peut également augmenter la porosité du sol, favorisant ainsi l’infiltration de l’eau. Cependant, les systèmes racinaires comportant une racine centrale pivotante peuvent avoir des conséquences néfastes sur la structure des sols en favorisant la formation de chemins d’écoulements préférentiels. Par conséquent, les plantes avec un système racinaire fibreux semblent les plus adaptées aux systèmes d’infiltration. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 31 Figure 2 : architecture racinaire de Typha latifolia (d’après Gagnon, 2005) Quelques études montrent que la dégradation accrue des micropolluants organiques en présence de végétaux est liée à une augmentation du nombre de microorganismes dans la rhizosphère plutôt qu'à une spécialisation pour un micropolluant donné de la communauté microbienne (Corgié et al., 2003). Peu de travaux ont été réalisés pour déterminer les plantes qui pourraient fournir les conditions optimales pour la dégradation de micropolluants particuliers. Les rares études disponibles montrent que les espèces végétales les plus performantes sont surtout celles qui sont le plus adaptées aux caractéristiques physicochimiques et climatiques ambiantes (Davis et al. 2002). III.2.2. Systèmes de prétraitement Pour la plupart des ouvrages d’infiltration, le phénomène de colmatage a lieu bien avant que la capacité maximale de rétention du sol vis-à-vis des micropolluants ne soit atteinte (Lindsey et al., 1991). Par conséquent, pour augmenter la durée de vie des ouvrages, il est recommandé de diminuer la charge en MES des eaux de ruissellement avant infiltration dans les sols. Par ailleurs, la diminution de la charge en MES va entraîner une diminution de la charge en micropolluants avant infiltration dans le sol. De plus, les ouvrages de prétraitement contribuent à la régulation des débits avant infiltration. La plupart des ouvrages de prétraitement sont basés sur la décantation et/ou la filtration. Les bassins de décantation retiennent entre 40 et 85 % des charges en MES moyennes par événement (Jacopin 1999). L’efficacité des systèmes de décantation est fortement liée au dimensionnement, à la conception et à la gestion des bassins. Les formes de bassin les plus adaptées à la décantation des particules sont celles pour lesquelles le parcours de l’eau est long et l’écoulement tranquilisé pour limiter les zones de turbulence et la remobilisation des particules. Les ouvrages les moins efficaces ont un rapport longueur sur largeur inférieur à 4 et/ou une entrée et une sortie mal placées (Dechesne 2002). Les systèmes de prétraitement basés sur la filtration par ruissellement de l’eau à la surface de sols végétalisés (bandes filtrantes, noues) peuvent diminuer jusqu’à 85 % la charge en MES des eaux de ruissellement avant infiltration dans le sol (Walsh et al. 1997; Barrett et al. 1998). Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 32 Walsh et al. 1997 montrent que l’efficacité de ces ouvrages dépend fortement du dimensionnement de l’ouvrage, de la vitesse d’écoulement de l’eau, de la hauteur d’eau et du type de végétation. Ces systèmes seront efficaces si la vitesse de ruissellement est faible à modérée (< 0.76 m/s pour les bandes enherbées et < 0.27 m/s pour les noues), si la pente est comprise entre 2 et 4 % et si la hauteur d’eau est inférieure à la moitié de la hauteur des plantes. L’efficacité de ces systèmes sera également beaucoup plus élevée lorsque les plantes sont en période de croissance. Ce type d’ouvrage de prétraitement est généralement utilisé au plus près de la source de ruissellement comme par exemple en bordure des routes. III.2.3. Apports de matériaux De façon à favoriser la rétention et/ou la dégradation des micropolluants dans les sols soumis à l’infiltration des eaux de ruissellement, divers matériaux peuvent être apportés au sol. L’incorporation de matières organiques dans la couche de surface du sol, au moins en début de vie des ouvrages avant qu'une nouvelle couche consituée des dépôts successifs se mette en place, permet d’augmenter la capacité de rétention du sol vis-à-vis des micropolluants aussi bien organiques que minéraux. Elles favorisent également le développement des microorganismes qui vont transformer et dégrader les micropolluants organiques, et améliorent la structure du sol. De plus, une couche de surface riche en matières organiques constitue un support pour la croissance des végétaux. Les auteurs du rapport GVRD (2005) préconisent une teneur en matière organique supérieure à 4 % pour le bon développement des végétaux. Le type de matière organique à apporter au sol doit être examiné car en fonction de la nature de la matière organique, on peut observer soit une amélioration de la rétention et de la dégradation des micropolluants, soit une augmentation de la mobilisation des micropolluants sous l’action des microorganismes ou des variations physico-chimiques. Il semblerait que les matériaux organiques non-humifiés tels que les résidus de végétaux favorisent l’adsorption peu réversible et la dégradation des micropolluants. Par conséquent, l’apport de matières organiques par végétalisation des systèmes d’infiltration (décomposition des racines et des feuilles mortes, exudats organiques) pourrait convenir pour établir des conditions durables de rétention et de dégradation des micropolluants. Par ailleurs, l’apport d’argiles de type 2 :1 (smectites, illites, vermiculites) dans la couche de surface peut conduire à une augmentation de la rétention des micropolluants à condition toutefois que les quantités apportées soient faibles pour ne pas favoriser la formation de chemins d’écoulement préférentiels ou un colmatage prématuré.. D’autres matériaux comme les zéolites (aluminosilicates poreux) (Clark et Pitt 1999; Farm 2002), le charbon actif (Clark et Pitt 1999), ou encore des grains de sable recouverts d’oxydes de fer (Sansalone 1999) ont été testés pour le traitement des eaux de ruissellement d’origine pluviale. Ces matériaux ont une grande capacité de rétention vis-à-vis des ETM mais peu d’informations existent sur leur comportement à long terme en conditions réelles. De plus, leur utilisation dans la dépollution des eaux de ruissellement pose la question de leur coût. D’autre part, pour maintenir le pouvoir tampon du sol, l’emploi du chaulage ou l’incorporation d’un sol carbonaté dans la couche de surface sont recommandés (Hütter et al. 1998). Les carbonates peuvent également constituer des phases de rétention privilégiées pour les ETM, en particulier pour Pb et Cd (Hooda and Alloway 1998; Martinez and Motto 2000). Mais leur devenir à long terme n’est pas garanti et un suivi du maintien du pouvoir tampon du sol s’impose. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 33 III.3. Maintenance des ouvrages d’infiltration III.3.1. Surveillance et curage Un curage périodique des ouvrages d’infiltration est recommandé afin de restaurer les propriétés d’infiltration de l’ouvrage et d’éliminer la couche de sédiments fortement contaminée. Cependant, les critères de déclenchement des curages sont encore mal définis. Une méthode consiste à mettre en place un programme de suivi des teneurs en micropolluants dans le profil de sol et en des points fortement sollicités de l'ouvrage (point d’entrée de l’eau, points bas) (Dechesne 2002). L’intervention serait alors déclenchée lorsque la teneur en micropolluants dépasse un certain seuil préalablement défini. Les caractéristiques du sol tels que le pH, la CEC devraient être également suivies et si des modifications sont observées, donner lieu à des amendements (chaulage, matière organique, argiles). Par ailleurs, les ouvrages d’infiltration font partie des installations susceptibles d’être soumises à autorisation ou à déclaration. Une surveillance de la qualité des eaux de nappe est souvent requise. III.3.2. Entretien de la végétation Lorsque l’ouvrage est végétalisé, il peut être envisagé de laisser sur place la végétation pour favoriser la rétention et la dégradation des micropolluants. Cependant, l’impact des résidus végétaux comme celui des amendements sur les transferts de micropolluants dans les sols de bassins d’infiltration a été peu étudié et des investigations complémentaires sur le sujet sont nécessaires. La « récolte » des racines d’espèces végétales dans lesquelles se seraient accumulés les métaux a été suggérée afin d’extraire la pollution du sol. Encore faut-il qu’elles puissent être facilement arrachées afin de ne pas déstructurer le sol. III.3.3. Pollutions accidentelles En cas de pollution accidentelle due par exemple à un accident de circulation, les polluants devront être retenus dans la mesure du possible à l’amont de la zone d’infiltration, éventuellement dans les ouvrages de prétraitement. Dans le cas où les polluants déversés accidentellement atteindraient le site d’infiltration, le fond de l’ouvrage devrait être exceptionnellement curé et revégétalisé, le plus rapidement possible. En matière de gestion des risques associés aux pollutions accidentelles, il convient d’évaluer correctement le risque et de s’assurer : • De la cohérence de toute la chaîne de l’alerte à l’intervention et des délais associés, • Des capacités de rétention et du bon confinement des polluants, • De l’entretien régulier et du suivi des ouvrages dédiés à la maîtrise des pollutions accidentelles. III.4. Synthèse et compléments de recherche nécessaires Les recherches bibliographiques ont permis de dégager les principaux paramètres physicochimiques sur lesquels pourrait être basé le choix des sites d’infiltration. Ces différents paramètres et les valeurs proposées sont rassemblés dans le tableau 5. Ils concernent la conductivité hydraulique à saturation, qui représente la vitesse d’infiltration de l’eau dans le sol, le pH du sol, la teneur en matière organique, la teneur en argile, la CEC, le taux saturation Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 34 en bases échangeables et le potentiel d’oxydo-réduction. Les valeurs proposées permettraient d’avoir une rétention stable des micropolluants et une dégradation optimale des micropolluants organiques tout en répondant aux qualités hydrauliques de l’ouvrage. Ces caractéristiques physico-chimiques des sols sont importantes dans les processus de rétention et de dégradation des micropolluants surtout au début du fonctionnement de l’ouvrage. Cependant, au bout de quelques temps de fonctionnement, il semble que ce soit le dépôt de sédiments et la couche de sol colmatée sous-jacente qui contrôlent les processus du fait de la présence en grande quantité de phases piégeuses (argile, matière organique) dans les sédiments. Des compléments de recherche sont nécessaires pour confirmer certaines caractéristiques recommandées. En particulier, étant donné l’importance de la vitesse d’infiltration de l’eau sur les processus de rétention et de dégradation des micropolluants, des recherches doivent être effectuées de manière à obtenir des vitesses d’infiltration qui soient compatibles avec les cinétiques de réactions impliquées dans les processus de rétention et de dégradation des micropolluants dans les sols. De plus, une réflexion doit être engagée sur les méthodes de mesure de la vitesse d’infiltration afin de prendre en compte l’hétérogénéité structurale du sol. Paramètre Caractéristiques proposées Conductivité hydraulique à saturation (ou Comprise entre 7-13 et 360 mm/h vitesse d’infiltration de l’eau) pH 6-8.5 Teneur en matière organique minimale 2à4% % d’argile/limon fin maximum 10 % d’argile ; 25 % argile + limon fin CEC minimum 5 meq/100 g de sol Taux de saturation en bases échangeables 85 % Potentiel d’oxydoréduction Conditions oxydantes (0-800 mV) Tableau 5 : Caractéristiques proposées pour le choix des sites d’infiltration Par ailleurs, les matières organiques ont une très grande influence sur les processus de rétention et de dégradation des micropolluants mais également sur les propriétés physiques telles que la stabilisation du sol et l’augmentation de la porosité du sol par agrégation. Les valeurs minimales recommandées dans le sol vont de 2 % à 4 % (Metropolitan-council 2001; CWP 2003). Ces valeurs sont en accord avec une rétention stable et une dégradation des micropolluants organiques. Cependant, l’influence de la nature de la matière organique sur les processus de rétention et de dégradation des micropolluants doit être approfondie. En particulier, le type de matière organique qu'on pourrait apporter au sol pour améliorer durablement ses qualités physiques et chimiques sans entraîner de mobilisation ultérieure des micropolluants doit être étudié. Une des voies à explorer est l’apport de résidus végétaux qui semblent favoriser la rétention et la dégradation des micropolluants. Ainsi, la végétalisation des sols soumis à l’infiltration (par la dégradation des racines et des feuilles mortes) et la dégradation des résidus végétaux laissés sur place après faucardage pourraient contribuer à améliorer les propriétés adsorbantes et épuratoires des sols. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 35 Espèces végétales Plantes hyperaccumulatrices Arabidopsis halleri Thlaspi caerulescens Avantages Accumulation de quantités élevées d’ ETM Système racinaire fibreux très développé qui améliore les propriétés physiques du sol (aération, porosité, agrégation) Graminées Ex : Ray-grass ( Lolium perenne) Production d’exudats racinaires qui favorise la dégradation des micropolluants organiques Système racinaire fibreux Les légumineuses fixent l’azote atmosphérique, fournissant des nutriments pour les bactéries Espèces tolérantes vis-à-vis de fortes teneurs en micropolluants * Accumulation d’ETM dans les racines et adsorption à la surface des racines Favorise la dégradation des micropolluants par sécrétion d’exudats organiques et libération d’oxygène par les racines Système racinaire très développé Tolérantes vis-à-vis de teneurs élevées en micropolluants Résistantes vis-à-vis des variations importantes de teneur en eau Légumineuses Ex : Luzerne (Medicago sativa) Macrophytes des zones humides Ex : Roseaux Phragmites australis Typha latifolia Inconvénients Spécifiques à 2 ou 3 ETM Pas d’informations sur leur capacité d’adaptation aux variations importantes de teneur en eau Efficaces uniquement pour des sols faiblement à modérément contaminés, en particulier en Cd* Pas d’accumulation connue des micropolluants dans les parties aériennes ou racinaires Pas d’informations sur leur capacité d’adaptation aux variations importantes de teneur en eau Peu d’informations sur la capacité d’extraction des ETM par les racines Peu d’informations sur leur impact dans la dégradation des micropolluants organiques Tableau 6 : Avantages et inconvénients de quelques espèces végétales pour leur implantation dans les ouvrages d’infiltration des eaux de ruissellement * de fortes teneurs en micropolluants ne sont susceptibles d’être rencontrées que sur certains sites. La contamination des eaux de ruissellement peut en effet s’avérer faible à très faible. Le tableau 6 rassemble les avantages et les inconvénients, mis en évidence à partir de l’analyse de la bibliographie, de quelques espèces végétales qui pourraient être utilisées dans les ouvrages d’infiltration des eaux de ruissellement. Les ouvrages consacrés à la gestion des eaux de ruissellement pluviales (Metropolitan-council 2001; CWP 2003; GVRD 2005) fournissent une liste de végétaux recommandés en fonction des conditions de teneur en eau des sols, mais ni leur rôle potentiel, ni leurs caractéristiques physiologiques ne sont suffisamment décrits. es recherches complémentaires doivent être effectuées pour identifier les espèces végétales les plus adaptées aux ouvrages d’infiltration sur la base des caractéristiques morphologiques (système racinaire) et physiologiques (capacité d’extraction des micropolluants, libération d’oxygène, libération d’exudats racinaires, résistance aux cycles d’assèchement/mis en eau) qui permettent d’améliorer les performances épuratoires des ouvrages. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 36 IV. Conclusion La plupart des études sur des dispositifs existants montrent que les ouvrages d’infiltration sont très efficaces dans la maîtrise des pollutions dès l’origine du ruissellement voire dans la dépollution des eaux de ruissellement pluvial et que les micropolluants sont principalement retenus dans les premiers cm du sol. Cependant, pour certains dispositifs, une migration ponctuelle de micropolluants a été observée jusqu’à plus d’un mètre de profondeur. Ce transfert semble principalement lié au fonctionnement hydraulique de l’ouvrage et à la composition physico-chimique des eaux de ruissellement. L’analyse de la bibliographie sur les processus de rétention et de dégradation des micropolluants dans les sols a permis de mettre en évidence les paramètres physico-chimiques des sols permettant de limiter ce risque de transfert : une structure du sol évitant une vitesse d’infiltration de l’eau trop élevée, un pH proche de la neutralité à basique et une teneur en matière organique suffisante favorisant l’adsorption spécifique des micropolluants ainsi qu’un apport d’oxygène suffisant pour favoriser la dégradation des micropolluants par les microorganismes en conditions aérobies. Si ces critères sont respectés, alors la rétention et la dégradation des micropolluants se feront essentiellement dans les premiers centimètres du sol, ce qui facilitera la maintenance de ces ouvrages et notamment les opérations de décontamination des sols par curage de la couche de surface. Par ailleurs, les qualités physico-chimiques du sol peuvent être améliorées en végétalisant les ouvrages d’infiltration avec des espèces végétales résistantes aux cycles d’assèchement/mise en eau. Des apports de matière organique peuvent être également réalisés, mais le type de matière organique à apporter reste à déterminer. Un chaulage régulier du sol pourrait permettre de maintenir le pouvoir tampon du sol mais les effets d’un chaulage sur la couche superficielle qui se constitue à la surface de l’ouvrage après sa mise en service sont encore mal connus. Dans cette étude, nous avons tenté de mettre en cohérence des données sur les sols, les eaux et les plantes pour aboutir à des valeurs de recommandations pour les différents paramètres physico-chimiques du sol permettant de limiter le risque de transfert des micropolluants en profondeur. Cependant, ces valeurs demandent à être confirmées par des études complémentaires notamment en ce qui concerne les valeurs de vitesse d’infiltration de l’eau adaptées aux cinétiques de rétention et de dégradation des micropolluants dans les sols. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 37 Glossaire Aérobie : terme utilisé pour désigner un phénomène chimique ou biologique qui se réalise uniquement en présence d’oxygène Anérobie : terme utilisé pour désigner un phénomène chimique ou biologique qui se réalise uniquement en l’absence d’oxygène Anoxie : absence d’oxygène dans le milieu Argiles minéralogiques : les argiles sont constituées d’un empilement de feuillets. Les feuillets sont composés de couches tétraèdriques de silicium et de couches octaèdriques d’aluminium. Si et Al occupent respectivement le centre des tétraèdres et des octaèdres. Les argiles dites 1:1 telle que la kaolinite sont constituées d’une couche tétraédrique de Si et une couche octaédrique d’Al. Ce type d’argile ne présente pas de substitution isomorphique de Al3+ par d’autres éléments comme Mg2+ et ne possède pas d’espace interfoliaire, elles sont donc peu réactives. Les argiles dites 1:2 sont constituées d’une superposition d’une couche de tétraèdres de Si, d’une couche d’octaèdres d’Al et d’une couche de tétraèdres de Si. Elles présentent des substitutions isomorphiques leur conférant des charges négatives permanentes et possèdent un espace interfoliaire. Argiles granulométriques : en sciences du sol, les argiles granulométriques sont les particules inférieures à 2 µm comprenant à la fois des argiles minéralogiques et des minéraux tels que quartz, micas, etc. de taille inférieure à 2 µm. Capacité au champ : capacité de rétention de l’eau dans un sol en place, bien réhumecté et ressuyé ; c’est la plus forte humidité du sol pour laquelle les transferts d’eau sont lents après que l’eau excédentaire se soit écoulée par gravité (drainage naturel). Coefficient de partage octanol/eau Kow : il exprime le caractère hydrophobe ou lipophile des micropolluants organiques Kow = Coc tan ol avec Coctanol = concentration dans l’octanol Ceau Ceau = concentration dans l’eau Coefficient de partage avec le carbone organique KOC : C'est le rapport entre la quantité de contaminant adsorbé par le sol, normalisée par la quantité de carbone organique du sol, et la concentration dissoute du contaminant. Conductivité hydraulique : la conductivité hydraulique est souvent assimilée à la perméabilité du sol, laquelle n’a pas forcément la même signification d’un auteur à l’autre. La conductivité hydraulique dépend de la température, de la viscosité du fluide, de la succion du sol, de la teneur en eau du sol, etc. Pouvoir tampon : capacité d’un sol à maintenir un pH constant par échange d’ions avec des bases échangeables (Ca2+, Mg2+, Na+, K+) ou par dissolution des carbonates. Transfert eaux-sols-plantes de micropolluants : état des connaissances et application aux eaux de ruissellement urbaines – Laeticia Citeau, 2006 – Rapport définitif Agence de l’Eau Seine Normandie, 2008 38 Bibliographie Alloway B.J. (1995) Heavy metals in soils, Blackie Academic & Professional, London, 368 p. Amedzro K.A. (2005) Etude des sources de métaux traces dans les rejets urbains de temps de pluie de l’agglomération parisienne, Mémoire de DEA Sciences et Techniques de l’Environnement, Université Paris XII- val de Marne, 76 p. Alderete, D. and M. Scharff (2005). The design of a bioretention Area to treat highway runoff and control sediment. 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