Chapitre 1 Filtres à résonance de plasmons de surface
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Chapitre 1 Filtres à résonance de plasmons de surface
Chapitre 1 Filtres à résonance de plasmons de surface Le cadre de ce travail ayant été défini au chapitre précédent, nous allons maintenant examiner, plus en détail, le phénomène de résonance de plasmons de surface. Il nous sera possible de procéder à l’étude de l’influence des différents paramètres du composant sur sa réponse angulaire ou spectrale, au moyen des outils numériques exposés au chapitre 2. Une fois le comportement de la résonance connu pour une configuration simple, en l’occurence il s’agira du dispositif ATR, nous pourrons procéder à la conception ainsi qu’à la réalisation de filtres spectraux exploitant la résonance de plasmons de surface. 1.1 Introduction La résonance de plasmons de surface résulte de l’excitation, par une onde évanescente, d’un mode d’oscillation collective d’électrons libres à la surface d’une couche mince métallique. La structure la plus simple permettant l’excitation des plasmons de surface par une onde lumineuse est le dispositif ATR (Attenuated Total Reflection) [1] (cf. Fig. 1.1). C’est sur ce dispositif que nous avons basé notre étude. Le milieu incident de cette structure est considéré comme semi-infini et possède une permittivité ²I = 2.31, correspondant à celle du verre BK7. Le milieu émergent, semi-infini également, est constitué par l’air ambiant, de permittivité ²III = 1. Nous avons choisi l’or (Au) pour réaliser la couche mince de métal. Sa permittivité complexe vaut ²m = ²r + i²i = −11.6 + i1.5. Cette structure remplit 1 2 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE les conditions de résonance de plasmons de surface : |²r | À ²i |²r | > ²III ²I > ²III (1.1) Nous l’avons donc choisie comme modèle susceptible de permettre l’étude et la réalisation du type de filtre envisagé. qi l Milieu I: Verre (BK7) Milieu II: Or (Au) Z Milieu III: Air X qr eI em=er+iei d eIII Fig. 1.1 – Représentation du dispositif ATR permettant l’excitation des plasmons de surface par une onde lumineuse. Le milieu incident est du verre, ²I = 2.31. Le métal, de l’or, a une permittivité diélectrique ²m = −11.6 + i1.5, et une épaisseur d = 47.3nm. Le milieu émergent est constitué d’air, ²III = 1. La radiation incidente est polarisée TM et de longueur d’onde λ = 632.8nm. La théorie rigoureuse des ondes couplées (RCWT) permet d’étudier les systèmes multicouches (cf. Chap. 2). En considérant le métal comme une couche mince de permittivité complexe et d’épaisseur d, nous pouvons simuler les spectres de réflexion et de transmission du système ATR 1 . La figure 1.2 compare la simulation du spectre de réflexion du dispositif ATR avec celle du même système mais auquel on aurait enlevé la fine couche métallique. Pour le système sans métal, c’est-à-dire constitué du milieu incident , ²I , et du milieu émergent, ²III , tel que ²I > ²III , le spectre de réflexion, représenté par la courbe pointillée, présente deux régions. La première correspond ³q ´ aux incidences ²III , et présente une inférieures à l’angle critique du système, θc = arcsin ²I 1 Les spectres de réflexion d’un tel montage peuvent également être modélisés à partir d’un formalisme matriciel des équations de Fresnel [2], [3] et [4]. 1.1. INTRODUCTION 3 faible réflectivité (inférieure à 5%). La seconde région du spectre présente une réflectivité unitaire et correspond aux incidences supérieures à l’angle θc . Dans ce domaine angulaire, il y a réflexion totale. 1 Réflectivité 0.8 0.6 Réflectivité du système ATR Réflectivité du système sans métal 0.4 0.2 0 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 Angle d’incidence [°] Fig. 1.2 – Simulations numériques de l’évolution de la réflectivité du dispositif ATR (courbe pleine) et de la réflectivité d’un système dépourvu de couche métallique (courbe pointillée). Les paramètres de simulation sont : ²I = 2.31, ²III = 1, λ = 632.8nm et, dans le cas du système ATR : ²m = −11.6 + i1.5, d = 47.3nm. L’ajout d’une mince couche d’or à ce système, entre les milieux incident et émergent, modifie considérablement le phénomène de réflexion, ce que montre l’allure du spectre de réflexion. La courbe continue de la Fig. 1.2 présente l’évolution de la réflectivité en fonction de l’angle d’incidence de la structure ATR. La première partie du spectre présente une réflectivité nettement supérieure à celle de la structure sans métal. Dans la seconde partie de la courbe, l’introduction du métal provoque l’apparition d’un pic de résonance et d’un maximum local précédant cette résonance. Dans la seconde partie du spectre, correspondant aux angles supérieurs à l’angle critique, hors résonance, la réflectivité n’est pas unitaire comme on pourrait l’attendre, sauf lorsqu’on approche de l’incidence rasante. Ce phénomène est dû à l’absorption d’une fraction du faisceau incident par la couche de métal. L’angle critique θc précède le maximum local de quelques dixièmes de degrés. La réflectivité sous cet angle critique possède localement une dérivée première maximale et présente un changement de signe de sa courbure (cf. Fig. 1.3). Cette caractéristique sera exploitée dans le traitement des mesures expérimentales. En effet, le relevé de la position de l’angle critique permettra de calibrer angulaire- 4 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE 1 Réflectivité 0.8 0.6 Angle critique Réflectivité du système ATR Réflectivité du système sans métal 0.4 0.2 0 39 40 41 42 43 Angle d’incidence [°] Fig. 1.3 – Agrandissement de la Fig. 1.2 au voisinage de l’angle critique. ment nos données expérimentales : cf. paragraphe 1.3.2. La résonance de plasmons de surface produit un pic d’absorption dans le spectre de réflexion du dispositif ATR. A la résonance, les plasmons de surface absorbent l’énergie électromagnétique de l’onde incidente. Hors résonance, la structure réfléchit la lumière incidente. La configuration ATR peut donc jouer le rôle d’un filtre coupe-bande. 1.2. INFLUENCES DES PARAMÈTRES DE CONSTRUCTION 1.2 5 Analyse des influences des paramètres de construction sur la réponse du filtre ATR Le spectre de réflexion d’un dispositif ATR présente une bande d’absorption pour une incidence donnée et pour une longueur d’onde donnée, l’onde incidente étant de polarisation transverse magnétique. L’étude de l’influence des différents paramètres de construction de la structure ATR sur la réponse de celui-ci est essentielle pour la maîtrise de ce composant, donc pour sa construction ultérieure. Cette analyse sera réalisée au moyen de simulations fournies par la théorie rigoureuse des ondes couplées. Nous pourrons ainsi déterminer les valeurs des paramètres de construction fournissant le pic d’absorption le plus intense 2 et le plus sélectif angulairement. Dans un souci d’accord avec la réalité expérimentale, les valeurs des paramètres de simulation correspondront à celles des matériaux disponibles au laboratoire (Au, Ag, Al, BK7, LaSFN21). 1.2.1 Épaisseur de la couche métallique Comme l’a montré, entre autres, le Dr. B. Tilkens dans le cadre de sa thèse de doctorat, l’étude de la résonance de plasmons de surface au moyen du formalisme matriciel des équations de Fresnel permet de définir une épaisseur optimale de la couche métallique pour laquelle la réflectivité est nulle. Dans le cas de l’architecture ATR, l’épaisseur optimale, dopt , est donnée par la relation [2][5] dopt · ¸ λ0 (|²r | − 1)1/2 8²2r ²III a = ln 4π |²r | ²i (|²r | + 1)(²2III + a2 ) (1.2) où λ0 est la longueur d’onde de la radiation lumineuse dans l’air, ²r et ²i sont respectivement les composantes réelle et imaginaire de la permittivité du métal et , a = [|²r |(²III − 1)]. ²III est la permittivité diélectrique du milieu émergent. Cette épaisseur optimale est l’épaisseur que le métal doit posséder pour optimiser le couplage entre l’onde incidente et les plasmons de surface de l’interface II/III. L’influence de l’épaisseur d de la couche métallique sur le comportement du spectre de réflexion du système de la Fig. 1.1 est résumée à la Fig. 1.4. Il apparaît ainsi qu’un écart par rapport à l’épaisseur optimale, dopt , conduit à un 2 De manière à lever toute ambiguïté de langage, nous dirons que l’amplitude du pic de résonance, ou d’absorption, est unitaire lorsque sa réflectivité est nulle. 6 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE déplacement du pic de résonance, à une modification de sa largeur, ainsi qu’à une variation de son amplitude. Plus précisément, une épaisseur supérieure à la valeur optimale induit une résonance plus étroite à une incidence plus faible. Une épaisseur inférieure à l’épaisseur optimale entraîne, quant à elle, une résonance moins angulairement sélective à une incidence plus élevée. Dans les deux cas, l’amplitude du pic d’absorption diminue. 1 0.8 Réflectivité d = 27.3 nm d = 37.3 nm 0.6 d = 47.3 nm d = 57.3 nm 0.4 d = 67.3 nm 0.2 0 40 42 44 46 48 50 Angle d’incidence [°] Fig. 1.4 – Simulations numériques de la sélectivité angulaire de la structure ATR de la Fig. 1.1 pour différentes épaisseurs de la couche d’or. Les paramètres de simulation sont : ²I = 2.31, ²III = 1, ²m = −11.6 + i1.5, λ = 632.8nm. L’épaisseur optimale du système considéré vaut d = 47.3nm. Pour cette épaisseur, le pic de résonance possède une amplitude maximale. 1.2.2 Permittivité du milieu incident Une augmentation de la permittivité diélectrique, ²I , du milieu incident, déplace la résonance vers un angle d’incidence, θ, plus petit, sans modification significative de son amplitude : cf. Fig. 1.5. Ce comportement peut aisément s’expliquer. Au chapitre précédent, nous avons vu que la résonance de plasmons de surface a lieu lorsque les composantes selon x des vecteurs d’ondes des plasmons et de la lumière incidente sont en accord (cf. paragraphe 2.3.2). La composante selon x du vecteur d’onde des plasmons, pour une interface déterminée du métal, est donnée par ¶1/2 µ ²j ²m ω p (1.3) kx,j = c ²j + ²m 1.2. INFLUENCES DES PARAMÈTRES DE CONSTRUCTION 7 où ²m est la permittivité du métal, ω la fréquence propre d’oscillation des plasmons et l’indice j = I, III indique le milieu semi-infini constituant l’interface avec le métal. Dans le cas qui nous occupe, nous savons que les plasmons de surface sont générés à la seconde interface II/III. L’indice j prend donc la valeur III. Cette relation met en évidence l’indépendance de la relation de dispersion des plasmons de surface avec la permittivité diélectrique du milieu incident. 1 Réflectivité 0.8 0.6 eI = 3.186 eI = 2.31 eI = 1.96 0.4 0.2 0 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 Angle d’incidence [°] Fig. 1.5 – Simulations numériques de l’évolution de la sélectivité angulaire du dispositif ATR en fonction de la valeur de la permittivité du milieu incident. Les paramètres de simulation sont : ²III = 1, ²m = −11.6 + i1.5, d = 47.3nm et λ = 632.8nm. Les valeurs de la permittivité du milieu incident sont celles du quartz, 1.96, du verre BK7, 2.31, et du verre LaSFN21, 3.186. Il n’en va pas de même pour la composante selon l’axe x du vecteur d’onde de la radiation incidente, exprimée par kx = 2π √ ²I sin θ λ0 (1.4) où λ0 est la longueur d’onde du rayonnement incident dans l’air, ²I est la permittivité du milieu incident et θ l’angle d’incidence. Ainsi, lorsque la permittivité incidente est modifiée, kxp ne variant pas, il faut que kx reste inchangé pour garder la résonance. En définitive, seul l’angle d’incidence ou la longueur d’onde peuvent varier de manière à ramener la résonance. Comme nous ne disposons pas de laser accordable, nous gardons la longueur d’onde fixe. Par conséquent, la résonance survient sous une incidence différente. Une augmentation de la permittivité du milieu incident conduit à un déplacement du pic vers une incidence plus petite et 8 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE inversement. Notons également qu’une augmentation de ²I induit un déplacement de l’angle critique vers les incidences plus faibles. Dans le but de mettre en évidence l’influence de la permittivité du milieu incident sur la forme du pic d’absorption, la Fig. 1.6 présente la superposition de certains spectres de la Fig. 1.5, ramenés à une même incidence arbitraire. L’observation de ces spectres dans un domaine angulaire restreint montre qu’une augmentation de la permittivité diélectrique du milieu incident conduit à une augmentation de la sélectivité angulaire du filtre. Il faut également remarquer que l’amplitude des différentes configurations simulées, présentées dans les Fig. 1.5 et 1.6 est unitaire. Ceci signifie que pour ces différentes configurations, l’épaisseur de la couche de métal est restée optimale. Une modification de la nature du milieu incident n’a pas d’influence sur la valeur de l’épaisseur optimale de la couche métallique, comme l’enseigne la relation 1.2. 1 eI = 3.186 eI = 2.31 eI = 1.96 Réflectivité 0.8 0.6 0.4 0.2 0 42 43 44 45 Angle d’incidence [°] Fig. 1.6 – Agrandissement des courbes de résonance de la Fig. 1.5 au voisinage des pics d’absorbtion ramenés à une même incidence arbitraire. 1.2.3 Permittivité du milieu émergent Intéressons-nous à présent, à l’effet qu’apporte une variation de la permittivité diélectrique du milieu émergent, ²III , sur la réponse du système ATR. Les simulations numériques montrent qu’une augmentation de ²III déplace l’angle de 1.2. INFLUENCES DES PARAMÈTRES DE CONSTRUCTION 9 résonance, θ, vers les grandes incidences : cf. Fig. 1.7. Afin d’expliquer ce comportement, il faut à nouveau considérer les relations de dispersion des plasmons et de la lumière données par les équations 1.3 et 1.4, respectivement. L’augmentation de la permittivité du milieu émergent entraîne une augmentation de la composante x du vecteur d’onde des plasmons de surface. En effet, si ²III augmente, le terme entre parenthèses de l’équation 1.3 augmente et, par conséquent, la valeur de kxp également. Cette variation du vecteur d’onde des plasmons nécessite un nouvel accord avec le vecteur d’onde de la lumière incidente afin d’obtenir la résonance. Ainsi, puisqu’à la résonance kxinc = kxp , la projection selon l’axe x du vecteur d’onde de la radiation incidente doit être augmentée, compte tenu de la relation 1.4 et des remarques formulées au paragraphe précédent concernant la variation des paramètres de cette équation, λ et ²I restant constant, l’angle de résonance doit se déplacer vers les grandes incidences. Une augmentation de la permittivité du milieu émergent induit une résonance pour une incidence plus élevée. Notons également qu’une augmentation de la permittivité diélectrique, ²III , conduit à une augmentation de la valeur de l’angle critique. Ainsi, compte tenu des observations réalisées dans le paragraphe précédent, le sens du déplacement de la position de l’angle critique lors d’une modulation d’un paramètre de la structure peut constituer un premier indice quant au sens du déplacement du pic de résonance. Une modulation de la permittivité ²III entraîne également une modification de l’allure du pic de résonance. La Fig. 1.7 montre que lorsque ²III augmente, l’amplitude et la sélectivité angulaire de la résonance ont tendance à diminuer. Ces modifications dans la forme de la réponse du filtre trouvent leur origine dans la modulation de la forme de l’onde évanescente (amplitude et profondeur de pénétration) permettant le couplage entre la lumière incidente et les plasmons de surface. La profondeur de pénétration d’une onde évanescente est donnée par : p= λ p 2π ²+ sin2 θ − ²− (1.5) où λ est la longueur d’onde incidente, ²+ est la permittivité du milieu le plus réfringent (²I dans le cas présent), θ est l’angle d’incidence, et ²− est la permittivité du milieu le moins réfringent, constituant l’interface sur laquelle l’onde incidente se réfléchit. En l’occurrence, il s’agit de ²III . Cette relation nous apprend que lorsque ²III augmente, la profondeur de pénétration augmente également. Par conséquent, l’amplitude de l’onde évanescente lors de son passage à la seconde 10 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE 1 Réflectivité 0.8 0.6 eIII = 1 eIII = 1.96 eIII = 2.31 0.4 0.2 0 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 Angle d’incidence [°] Fig. 1.7 – Simulations numériques de l’évolution de la sélectivité angulaire du dispositif ATR pour différentes valeurs de la permittivité du milieu émergent. La permittivité du milieu incident est ²I = 3.19 (LaSFN21), la longueur d’onde vaut 632.8nm et le métal est l’or, ²Au = −11.6+i1.5. Les différentes valeurs de la permittivité du milieu émergent utilisées correspondent à l’air (² = 1), au quartz (² = 1.96) et au verre BK7 (² = 2.31). L’épaisseur du métal a été ajustée de manière à obtenir la valeur optimale définie par la relation 1.2 : dair = 47.3nm, dquartz = 47.1nm et dBK7 = 47nm. interface métallique est plus importante. Ceci a pour conséquence, une diminution de la sélectivité angulaire de la réponse du filtre. Le même raisonnement peut être adopté dans l’étude de l’influence de la valeur de la permittivité du milieu incident,²I . L’augmentation de la sélectivité angulaire observée lors de l’augmentation de la valeur de ²I trouve son explication dans la modification de la profondeur de pénétration de l’onde évanescente. 1.2.4 Nature du métal Après l’épaisseur du métal et la permittivité diélectrique des milieux incident et émergent, le dernier paramètre du dispositif ATR pouvant influencer la réponse du filtre est la nature du métal. Analysons l’effet d’une variation de la permittivité ²m sur la position et la forme de la résonance. Pour cette étude, nous utiliserons les valeurs des permittivités complexes des métaux les plus couramment utilisés pour la réalisation de systèmes à résonance de plasmons de surface. Il s’agit de : - l’or : ²Au = −11.6 + i1.5 1.2. INFLUENCES DES PARAMÈTRES DE CONSTRUCTION 11 - l’argent : ²Ag = −18 + i0.5 - l’aluminium : ²Al = −29.6 + i11.5 La réponse fournie par un dispositif ATR constitué respectivement de ces métaux est illustrée à la Fig. 1.8. 1 Réflectivité 0.8 0.6 eAu = -11.6 + i 1.5 eAg = -18 + i 0.5 eAl = -29.6 + i 11.5 0.4 0.2 0 36 38 40 42 44 46 48 50 Angle d’incidence [°] Fig. 1.8 – Simulations numériques des réponses d’un dispositif ATR dont la couche métallique est successivement de l’or, de l’argent et de l’aluminium. Les permittivités incidente et émergente sont ²I = 2.31 et ²III = 1. Les épaisseurs optimales ont été ajustées en fonction de la nature du métal au moyen de la relation 1.2 : dAu = 47.3nm, dAg = 56.7nm, dAl = 20.9nm. La permittivité des métaux employés étant complexe, nous étudierons son influence par l’intermédiaire de ses parties réelle, ²r , et imaginaire, ²i . Ainsi, une variation de la partie réelle de la permittivité complexe du métal influence la position du pic de résonance (cf. Fig. 1.9). Une augmentation de |²r | déplace le pic de résonance vers une position angulaire plus petite. La Fig. 1.9 montre également que l’évolution de la valeur de ²r affecte la largeur du pic de résonance : une augmentation de |²r | entraîne une plus grande sélectivité du filtre. Lorsque |²r | devient important par rapport à ²i , la condition |²r | À ²i , nécessaire à la résonance de plasmons de surface, est d’autant mieux vérifiée. La sélectivité est accrue. L’influence de l’évolution de la valeur de la partie imaginaire, ²i , de la permittivité du métal est illustrée à la Fig. 1.10. Cette dernière semble essentiellement 12 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE 1 Réflectivité 0.8 0.6 er = -11.6 er = -18 er = -29.6 0.4 0.2 0 38 39 40 41 42 43 44 45 46 Angle d’incidence [°] Fig. 1.9 – Simulations numériques de l’évolution de la sélectivité angulaire du dispositif ATR pour différentes valeurs de la partie réelle de la permittivité du métal. Les paramètres de simulation sont : ²I = 2.31, ²III = 1, λ = 632.8nm et ²i = 1.5. L’épaisseur de la couche métallique a été ajustée pour chaque simulation au moyen de la relation 1.2. affecter la sélectivité angulaire de la résonance. Une augmentation de ²i entraîne une diminution de la largeur du pic de résonance. Lorsque ²i augmente vers |²r |, on s’éloigne de la condition |²r | À ²i . Les courbes des figures présentées dans ce paragraphe présentent différents niveaux de réflectivité hors résonance. Cette variation de la réflectivité lorsque la permittivité du métal est modulée correspond à un changement dans la constante d’absorption du métal. Ainsi ²r = n2 −k 2 et ²i = 2nk où n est l’indice de réfraction et k la constante d’absorption. 1.2.5 Conclusion Nous venons d’étudier les influences des paramètres de construction du filtre ATR sur sa réponse. Ces informations, résumées à la Table 1.1, vont permettre de déterminer la configuration du filtre donnant lieu à la réponse la plus importante et à la meilleure sélectivité en fonction des matériaux dont nous disposons. Il faut donc sélectionner les matériaux constituant les milieux incident et émergent. Les études numériques présentées aux paragraphes 1.2.2 et 1.2.3, montrent que le filtre sera d’autant plus sélectif que |²r | est élevé et que la partie imaginaire de la permittivité complexe est faible. Parmi les métaux dont nous disposons, c’est l’argent qui remplit le mieux ces conditions (²Ag = −18 + i0.5). 1.2. INFLUENCES DES PARAMÈTRES DE CONSTRUCTION 13 1 Réflectivité 0.8 0.6 ei = 0.5 ei = 1.5 ei = 2 0.4 0.2 0 39 40 41 42 43 44 45 46 Angle d’incidence [°] Fig. 1.10 – Simulations numériques de l’évolution de la sélectivité angulaire du dispositif ATR pour différentes valeurs de la partie imaginaire de la permittivité du métal. Les paramètres de simulation sont :²I = 2.31, ²III = 1, λ = 632.8nm et ²r = −18. L’épaisseur de la couche métallique a été ajustée pour chaque simulation au moyen de la relation 1.2. Malheureusement, l’argent est un métal s’oxydant rapidement et dont le dépôt, par évaporation, adhère difficilement au substrat. Pour ces raisons, nous préférerons réaliser les filtres avec de l’or (²Au = −11.6 + i1.5). Ayant fixé la nature de la couche métallique, la permittivité du milieu III et la source lumineuse utilisée, l’épaisseur optimale du métal peut maintenant être déterminée. Pour la radiation rouge d’un laser He-Ne (λ = 632.8nm) et l’air pour milieu émergent, la relation 1.2 donne une épaisseur optimale de 47.3nm. La théorie rigoureuse des ondes couplées permet de prédire la réponse du filtre pour cette configuration (cf. Fig. 1.11). La résonance ainsi obtenue est caractérisée par : - elle a lieu pour une incidence de 36.03◦ ; - le pic d’absorption possède une largeur à mi-hauteur de 1.07◦ ; - la réflectivité du système, à la résonance, vaut 0.3%. Il faut noter que la précision de ces grandeurs théoriques dépend de l’échantillonnage de la simulation. La position angulaire fournie par les simulations varie très légèrement (de quelques dixièmes à quelques centièmes de degrés) en fonction du pas de calcul. Pour les résultats présentés à la Fig. 1.11, le logiciel a effectué 700 mesures sur l’intervalle angulaire [35◦ ; 42◦ ]. L’incertitude absolue est du cen- 14 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE Paramètres Influence sur la réponse du filtre Epaisseur du métal, d - Position angulaire de la résonance - Sélectivité angulaire de la résonance - Amplitude de la résonance Permittivité du milieu - Position angulaire de la résonance incident, ²I - Sélectivité angulaire de la résonance Permittivité du milieu - Position angulaire de la résonance émergent, ²III - Sélectivité angulaire de la résonance Permittivité du métal ²m = ²r + i²i : -Partie réelle, ²r - Position angulaire de la résonance - Sélectivité angulaire de la résonance -Partie imaginaire, ²i - Sélectivité angulaire de la résonance Tab. 1.1 – Tableau récapitulatif des influences des paramètres de construction du dispositif ATR sur la réponse du filtre. tième de degré sur la position du pic de résonance et de l’ordre de 0.014◦ sur sa largeur à mi-hauteur. Le système ATR qui vient d’être investigué est le dispositif le plus simple permettant l’excitation des plasmons de surface au moyen d’une onde lumineuse. Ce dispositif constituera la base des travaux expérimentaux qui vont suivre. Mais auparavant, détaillons le dispositif expérimental mis en oeuvre. 1.3. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL 15 1 Réflectivité 0.8 0.6 0.4 0.2 0 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 Angle d’incidence [°] Fig. 1.11 – Simulation numérique de la réponse angulaire du filtre ATR. Le choix des valeurs des paramètres de simulation résulte de l’étude de leur influence sur la réponse du filtre de manière à augmenter sa sélectivité. Pour une longueur d’onde incidente, λ = 632.8nm, de polarisation TM, les paramètres sont : ²I = 3.186, ²III = 1, ²m = −11.6 + i1.5, et d = 47.3nm. 1.3 Dispositif expérimental L’installation que nous utiliserons pour caractériser les systèmes à résonance de plasmons de surface a été développée par le Dr. B. Tilkens lors de son doctorat [2]. De manière à éviter les redondances avec cette thèse, nous ne présenterons qu’un bref descriptif du système de caractérisation et de la méthode de calibration indispensable à la bonne compréhension de nos travaux. 1.3.1 Montage expérimental La Fig. 1.12 schématise le dispositif expérimental utilisé pour l’enregistrement des spectres de réflexion des filtres à résonance de plasmons de surface que nous réaliserons. La radiation lumineuse issue d’un laser He-Ne est polarisée dans le mode transverse magnétique grâce à un polariseur. Une lame séparatrice placée à 45◦ permet de diviser le faisceau incident en deux nouveaux faisceaux : transmis et réfléchi. Le faisceau réfléchi par la lame est dirigé vers la photodiode de référence. Le faisceau transmis est focalisé sur le filtre à l’aide de l’hémicylindre. L’hémicylindre a été conçu de manière à focaliser le faisceau incident sur l’interface verre/air 16 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE Lentille cylindrique Photodiode sonde Lame séparatrice Laser He-Ne Polariseur TM Plateau tournant Photodiode référence Interface Hémicylindre + Filtre Ordinateur de contrôle et de mesure Fig. 1.12 – Schéma du dispositif expérimental d’acquisition angulaire des spectres de réflexion des filtres à résonance de plasmons de surface. d’une lame de verre (de type microscope : d ∼ 1.5mm) qui lui est accolée à l’aide d’un liquide d’indice adéquat. La focalisation du faisceau incident est destinée à minimiser la zone excitée de la couche de métal. Remarquons dès à présent que la lame de verre accolée à l’hémicylindre constituera le milieu incident des filtres étudiés. Aussi, est-il préférable de travailler avec un hémicylindre taillé dans le même matériau que la lame afin d’éviter le franchissement d’interface et l’apparition de faisceaux parasites. Le flux lumineux réfléchi sur l’interface verre/air est focalisé sur la seconde photodiode, la photodiode sonde, à l’aide d’une lentille cylindrique. Cette lentille a pour but de compenser la divergence du faisceau réfléchi, et de permettre la mesure correcte de la réflectivité du filtre. Dans le but d’obtenir une distribution spectrale angulaire, le filtre accolé à l’hémicylindre, est monté sur un plateau tournant. La photodiode sonde est, quant à elle, placée sur un bras rotatif dont l’axe de rotation coïncide avec l’axe de rotation du plateau tournant. Lorsque le plateau tourne d’un angle ∆θ, la photodiode sonde tourne d’un angle 2∆θ. Ce système de rotation est appelé θ − 2θ. L’ordinateur, via l’interface, permet de parcourir par pas ∆θ choisi, un intervalle angulaire incident donné. A chaque pas angulaire ∆θ effectué, les deux photodiodes, la référence et la sonde, enregistrent séparément une mesure de l’éclairement reçu. Les mesures sont transférées à l’ordinateur et inscrites dans 1.3. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL 17 un fichier de type "texte", comprenant le numéro des mesures qui viennent d’être effectuées, les valeurs des tensions générées par les photodiodes sonde et référence en fonction de l’éclairement perçu, ainsi que la position du bras rotatif repérée par rapport à une porte optique fixe. Le dispositif permet de balayer un domaine angulaire de 180◦ pour l’angle d’incidence au niveau de la surface de l’hémicylindre. Cependant, nous restreindrons ce domaine angulaire à 90◦ en vertu de la symétrie du système. De ces 90◦ , il faut également restreindre l’étendue angulaire de la photodiode sonde. En effet, celle-ci occulte l’hémicylindre et donc le filtre lorsqu’elle se situe entre ce dernier et le faisceau laser. Le diamètre angulaire de la photodiode est de l’ordre de 40◦ au niveau du spectre enregistré. Les spectres angulaires analysés couvriront donc sur un domaine angulaire de l’ordre de 50◦ . 1.3.2 Traitement des données A partir des mesures réalisées, nous pouvons établir le spectre de réflexion du filtre. Cette opération ne peut s’effectuer qu’après transformation et calibration des données brutes. En effet, la position angulaire du bras rotatif est donnée dans un référentiel fixé à l’installation, la porte optique, mais pas par rapport au composant. Une étape de calibration angulaire est donc nécessaire afin de déterminer sans ambiguïté les angles d’incidence balayés au cours de la mesure. De même, la réflectivité n’est pas directement mesurée. L’installation fournit les valeurs des tensions générées par les photodiodes sonde et référence en fonction de l’éclairement reçu. Ces mesures nécessitent donc une normalisation ainsi qu’une calibration en éclairement. Normalisation des données Pour chaque spectre, nous devons impérativement enregistrer deux canaux de mesures. Le premier correspond à une référence dédicacée à suivre l’évolution de la source employée afin de prendre en compte ses fluctuations et éviter de les confondre avec le comportement du système étudié. Le rapport des mesures fournies par la photodiode sonde sur celles fournies par la photodiode de référence permet de s’affranchir de ces fluctuations. Cette étape doit être effectuée pour chaque mesure expérimentale. La Fig. 1.13 présente l’allure de résultats expérimentaux avant (à gauche) et après (à droite) normalisation. 18 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE 3500 Tension normalisée Tension [mV] 3000 2500 2000 1500 1000 500 0 20 30 40 50 60 70 Position angulaire [°] 80 90 0.9 0.8 0.7 0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0 20 30 50 40 60 70 Position angulaire [°] 80 90 Fig. 1.13 – Exemple de normalisation des données expérimentales. A gauche, les données non normalisées (tension en mV). La courbe noire présente les mesures obtenues par l’intermédiaire de la photodiode sonde tandis que la courbe grise présente celles obtenues par la photodiode de référence. Le figure de droite présente les données normalisées. Calibration de la réflectivité Après s’être affranchi de l’influence des fluctuations de la source, il convient de calibrer la réflectivité du système. Pour ce faire, une acquisition du spectre de réflectivité du système verre/air, de l’hémicylindre seul, est réalisée. Ce spectre va permettre de définir l’échelle des ordonnées et ainsi de convertir les tensions normalisées en réflectivité. Le système verre/air est le plus simple de ceux que nous utilisons, il est également le plus simple à caractériser. Le spectre obtenu fournit la position de l’angle critique dans l’échelle des positions angulaires. Les équations de Fresnel prédisent qu’au-delà de l’angle critique la réflectivité est constante et unitaire pour ce système. Nous pouvons donc calibrer les tensions normalisées, obtenues en résultat de la première opération, en les ajustant au moyen d’un facteur d’échelle adéquat (cf. Fig. 1.14). Nous obtenons ainsi une échelle "en réflectivité" pour laquelle les données situées au-delà de l’angle critique atteignent une valeur unitaire. Ce facteur d’échelle sera appliqué à tous les spectres d’une même campagne de mesures sur un échantillon donné. Calibration angulaire Cette dernière étape est essentielle pour le traitement des données brutes afin d’obtenir un spectre en réflexion exploitable. Il n’a jamais été fait mention, dans la 0.9 0.8 0.7 0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0 20 19 1 Réflectivité Tension normalisée 1.3. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL 0.8 0.6 0.4 0.2 30 50 40 60 70 Position angulaire [°] 80 90 0 20 30 40 50 60 70 Position angulaire [°] 80 90 Fig. 1.14 – Exemple de calibration en réflectivité. Le spectre de réflexion du système verre/air normalisé, figure de gauche, est calibré de manière à amener les données situées au delà de l’angle critique à une valeur unitaire. préparation de la mesure, d’un positionnement précis du système optique. Ceci est dû au fait que le système utilisé, par l’intermédiaire de la calibration, est insensible à ce paramètre. Le dispositif et la méthode qui lui est associée laisse libre le positionnement du système étudié. Différents positionnements, sur le plateau tournant, des composants étudiés, donneront lieu à autant de centrages différents du spectre sur l’échelle des abscisses. Toutefois, l’étape de calibration angulaire va permettre de créer une échelle des angles d’incidence au niveau de la face plane de l’hémicylindre et ce, de manière univoque. Comme nous l’avons déjà évoqué, c’est le repérage de l’angle critique entre les milieux incident et émergent qui va permettre cette calibration. En effet, sur tous les spectres de résonance, nous disposons de cet angle caractérisé par la dérivée première maximale du maximum local précédent la résonance. Or, il est aisé de déterminer sa valeur lorsque les milieux incident et émergent sont q ²III connus : θc = arcsin . Ainsi, à cette position angulaire, nous pouvons attri²I buer la valeur de l’angle d’incidence θc . De cette étape, connaissant l’amplitude angulaire d’un pas de rotation du plateau tournant, 0.05◦ , il suffit de redéfinir l’échelle des angles d’incidence en partant de l’angle de référence θc . La Fig. 1.15 présente l’allure des résultats expérimentaux obtenus au paragraphe précédent, avant et après la calibration angulaire. CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE 1 1 0.8 0.8 Réflectivité Réflectivité 20 0.6 0.4 0.2 0 20 30 40 50 60 70 Position angulaire [°] 80 90 0.6 0.4 0.2 0 10 15 30 35 20 25 Angle d’incidence [°] 40 45 Fig. 1.15 – Exemple de calibration angulaire. A gauche, les données ayant subi la normalisation et la calibration en réflectivité. La figure de droite montre le résultat lorsque la calibration angulaire a été effectuée. 1.4 Contrôle de l’angle de résonance : réalisation expérimentale Au cours de ce chapitre, nous avons défini le phénomène de résonance de plasmons de surface. Un dispositif simple permettant d’obtenir cette résonance au moyen d’une onde lumineuse a également été présenté. Il s’agit du dispositif ATR dont l’influence des paramètres de construction sur la réponse du système a été prospectée par simulation. La structure ATR qui servira de base à nos travaux a été choisie sur base des résultats de cette étude numérique. Nous disposons également d’une installation permettant la caractérisation de dispositifs donnant lieu à une résonance de plasmons de surface. Notre premier point d’intérêt est le contrôle de la valeur de l’angle de résonance. L’étude de la section 1.2 a montré que les différents paramètres de construction permettent d’agir sur la valeur de l’angle de résonance. Malheureusement, la modification d’un paramètre de construction engendre souvent une variation de la forme de la résonance et pas uniquement de sa position. Cette difficulté de contrôle de l’angle de résonance rend l’exploitation du phénomène de résonance de plasmons de surface plus compliquée d’un point de vue architectural. En effet, l’inclusion d’un système SPR (Surface Plasmon Resonance) dans un dispositif complexe nécessite un alignement rigoureux des composants afin d’observer le phénomène. L’angle de résonance étant peu aisément 1.4. CONTRÔLE DE L’ANGLE DE RÉSONANCE : RÉALISATION 21 ajustable, il en résulte la perte d’un degré de liberté lors de la conception de systèmes optiques exploitant le phénomène. Cependant, l’association d’un réseau de diffraction à la structure ATR permettant la résonance de plasmons de surface va permettre de pallier cette difficulté. Pour démontrer l’efficacité et le comportement de cette association, nous avons choisi de réaliser une structure capable de permettre une résonance de plasmons de surface sous une incidence normale. La mise en oeuvre d’une telle structure nécessite tout d’abord la réalisation et la caractérisation de la partie résonnante, à savoir, la structure ATR que nous avons choisie au paragraphe 1.2.5. La seconde étape consistera à réaliser et caractériser le réseau de diffraction qui, sous incidence normale, diffractera le flux incident sous l’angle de résonance de plasmons de surface. Finalement, il conviendra de procéder à l’association des deux parties et à en analyser le comportement. 1.4.1 Réalisation et caractérisation du système ATR Nous souhaitons réaliser un dispositif ATR dont le milieu incident est constitué d’une lame de verre LaSFN21 de permittivité ²I = 3.186, dont le milieu émergent est l’air, ²III = 1, et dont la couche métallique est une couche mince d’or, de permittivité complexe ²m = −11.6 + i1.5 et d’épaisseur d = 47.3nm. La réalisation de ce système se résume en fait à la déposition de la couche d’or sur une lame de verre de haut indice. La lame de verre LaSFN21 possède une épaisseur comprise entre 1 et 1.5 mm et pourra donc être considérée comme un milieu semi-infini vu la longueur d’onde (λ = 632.8nm) employée pour exciter les plasmons de surface. Le dépôt de la couche métallique sur la lame de verre de haut indice s’effectue au moyen de la technique d’évaporation sous vide. Le système d’évaporation utilisé fonctionne par effet Joule, (cf. Fig. 1.16). Un échantillon d’or est déposé dans un creuset en tungstène. Le creuset est porté à haute température par effet Joule et permet à l’or de fondre et ensuite de s’évaporer. Au contact des lames de verre placées au dessus du creuset, l’or se refroidit et se fixe sur les substrats. L’épaisseur de la couche métallique dépend de la quantité d’or utilisée ainsi que de la distance entre le creuset contenant le métal à évaporer et les lames de verre. L’expérience a montré qu’on obtient une couche métallique de l’ordre de 47nm 22 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE en évaporant 79mg d’or à une distance de 11.7cm. Substrats (LaSFN21) Cône d’évaporation Or Creuset Pompe à vide Fig. 1.16 – Evaporateur utilisé pour le dépôt des couches minces métalliques sur les échantillons. A droite, le schéma de principe du dispositif. Toutefois, cette méthode de déposition n’est précise qu’à une dizaine de nanomètres près. Parmi les facteurs susceptibles d’influencer l’épaisseur de la couche, la position des différentes lames au sein de la cuve de déposition joue un rôle important et est difficilement contrôlable. Compte tenu de la valeur du matériau, de la quantité employée et du temps nécessaire pour l’évaporation, il nous est impossible de métalliser un substrat à la fois. Ainsi, une épaisseur différente de métal est déposée sur chaque lame de verre sur laquelle nous avons procédé à une évaporation d’or. A chacun des systèmes verre + métal correspond un filtre ATR. Les couches minces déposées possédant une épaisseur propre, les différents filtres présentent également une réponse angulaire propre. Outre le contrôle délicat de l’épaisseur des couches déposées, la technique d’évaporation sous vide fournit des couches minces dont les propriétés ne sont pas constantes. En effet, nous avons pu constater que les permittivités des différents échantillons produits ne sont pas identiques. La valeur théorique de la permittivité de l’or est celle que nous avons utilisée dans nos simulations, à savoir : ²m = −11.6 + i1.5. Or, la permittivité déterminée pour nos échantillons est de l’ordre de −8.5±0.5 + i1.75±0.75. Ces variations de la valeur de la permittivité peuvent s’expliquer par la présence d’impuretés dans la couche déposée ainsi que par des 1.4. CONTRÔLE DE L’ANGLE DE RÉSONANCE : RÉALISATION 23 défauts structurels, notamment une certaine inhomogénéïté des couches. Comme mentionné, ces écarts relatifs à l’épaisseur et à la permittivité des couches minces font du système substrat + or, un filtre unique qu’il convient de caractériser. C’est cette caractérisation qui nous permet de déterminer l’épaisseur et la permittivité du métal déposé. En effet, à partir du spectre angulaire de réflexion fournit par les différents systèmes verre-or-air de nos échantillons, il est possible de procéder à l’ajustement d’une courbe théorique dont les paramètres libres sont la permittivité et l’épaisseur du métal. La courbe théorique est fournie par le formalisme matriciel des équations de Fresnel mis au point par le Dr. B. Tilkens au cours de son doctorat et dont nous avions vérifié la validité au moyen de la théorie rigoureuse des ondes couplées. Nous avons choisi de travailler avec le logiciel du Dr. Tilkens pour des raisons de rapidité de calcul. C’est également le Dr. Tilkens qui a procédé à la validation de la méthode de mesure de l’épaisseur et de la permittivité de la couche métallique dans sa thèse [2]. 0.9 Réflectivité 0.75 0.6 0.45 Mesure expérimentale 0.3 Courbe théorique 0.15 0 10 40 30 20 Angle d’incidence [°] 50 Fig. 1.17 – Comparaison du spectre angulaire en réflexion de la structure ATR définie au paragraphe 1.2.5, avec la mesure effectuée sur une structure ATR obtenue à partir d’un de nos échantillons (construit pour être identique à la couche calculée). La Fig. 1.17 présente la sélectivité angulaire du filtre théorique déterminé au paragraphe 1.2.5 ainsi que la mesure expérimentale effectuée sur l’un de nos échantillons. Il apparaît clairement que les deux réponses sont différentes. L’ajustement des valeurs de l’épaisseur et de la permittivité du métal du système nu- 24 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE mérique sur celles de la courbe expérimentale permet d’obtenir une bonne correspondance (cf. Fig. 1.18). Le résultat de l’ajustement donne une épaisseur de 51 nm et une permittivité complexe de −7.89 + i1.25. Il convient de remarquer que dans ces conditions de permittivité, l’épaisseur optimale de la couche métallique est 52 nm et non 47 nm. En effet, la relation 1.2 dépend de la partie réelle de la permittivité du métal. 0.9 Réflectivité 0.75 0.6 0.45 Mesure expérimentale 0.3 Courbe théorique ajustée 0.15 0 10 40 30 20 Angle d’incidence [°] 50 Fig. 1.18 – Ajustement de la courbe théorique sur la mesure expérimentale effectuée sur un échantillon. L’ajustement est effectué avec les paramètres : épaisseur et permittivité de la couche métallique libres. Le résultat fournit une épaisseur de 51nm et une permittivité complexe de −7.89 + i1.25. 1.4.2 Réalisation et caractérisation du réseau de diffraction Disposant maintenant de plusieurs couches minces d’or déposées sur des lames de verre de haut indice, nous disposons d’autant de filtres à résonance de plasmons de surface. Ces filtres présentent un angle de résonance situé à 37◦ ±0.5◦ pour une longueur d’onde fixée, λ = 632.8nm. Notre objectif est de réaliser une structure exploitant la résonance de plasmons de surface pour laquelle la réponse du filtre est centrée à 0◦ . Pour ce faire, nous allons placer sur le trajet du faisceau incident, 1.4. CONTRÔLE DE L’ANGLE DE RÉSONANCE : RÉALISATION 25 avant que celui-ci n’atteigne la couche d’or, un réseau de diffraction dont le rôle sera de dévier la lumière dans une direction correspondant à l’angle de résonance des plasmons de surface (cf. 1.19). Un réseau identique, mais disposé tête-bêche (tourné de 180◦ ), permettra l’extraction du faisceau réfléchi vers le milieu incident. Faisceau incident Réseau coupleur Faisceau réfléchi Réseau découpleur e = 2.31 Substrat: Verre BK7 e Substrat: Verre LaSFN21 e = 3.186 Or Z Fig. 1.19 – Principe de l’architecture associant un réseau de diffraction à un filtre à résonance de plasmons de surface. Le réseau de diffraction que nous devons construire sera réalisé de manière holographique. C’est un réseau holographique dont les strates sont inclinées par rapport au plan du matériau d’enregistrement. Celui-ci est un photopolymère produit par la firme DuPont de Nemours : l’OMNIDEXr HRF-600. Il se présente sous la forme d’un film de 20µm d’épaisseur, protégé par deux feuilles de Mylarr (polyéthylène). L’une des feuilles est ôtée avant l’enregistrement et le matériau est laminé sur un substrat de verre BK7. Les permittivités diélectriques du matériau photosensible et du Mylarr sont proches de celle du verre BK7, ² = 2.31, ce qui minimise les réflexions parasites aux interfaces. Le matériau non exposé présente une fenêtre d’absorption qui s’étend de 450 à 550nm avec un maximum autour de 500nm. Le colorant sensibilisateur est optimisé pour la longueur d’onde de la raie verte du laser Ar+ (514.5nm). Au paragraphe précédent, nous avons caractérisé les filtres ATR obtenus par évaporation de quelques milligrammes d’or. Cette caractérisation nous apprend que les angles de résonance de ces filtres sont voisins de 37◦ , pour une longueur 26 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE d’onde de 632.8nm et dans un milieu incident de permittivité ²I = 3.186. Il faut donc déterminer l’angle de diffraction de manière à fournir l’incidence adéquate dans le verre LaSFN21. Selon la loi de la réfraction, une incidence de 37◦ dans le verre LaSFN21, ²I = 3.186, correspond à une incidence de 44.97◦ ' 45◦ dans du verre BK7, ² = 2.31. Il faut donc réaliser un réseau holographique qui, sous incidence normale, diffracte la lumière à 45◦ dans le verre. Ce réseau porte le nom d’hologramme à mode de substrat, ainsi appelé parce qu’ il présente un angle de diffraction supérieur à l’angle de réflexion totale du substrat sur lequel il est couché. Ce type d’hologramme a été étudié par le Dr. V. Moreau dans le cadre de sa thèse de doctorat [6], pour la réalisation d’interconnexions optiques exploitant l’architecture à mode de substrat [7]. L’association d’un filtre ATR et d’un réseau de diffraction permettant l’intégration de systèmes à résonance de plasmons de surface dans une géométrie plane, constitue un aspect original de ce travail. L’intégration planaire est intéressante parce que ce type d’architecture simplifie les problèmes d’alignement et permet la réalisation de systèmes robustes et peu encombrants. Hologramme à mode de substrat Une des particularités des hologrammes à mode de substrat est que, selon la direction d’incidence du faisceau (-45◦ ou +45◦ ), celui-ci sera soit transmis, soit réfléchi. En réalité, le processus de transmission fait intervenir une double réflexion : la première sur la surface inférieure de l’hologramme et la seconde par diffraction sur le réseau en volume (cf. Fig. 1.20). La Fig. 1.21 présente le dispositif nécessaire à l’enregistrement d’un hologramme à mode de substrat. Un échantillon d’OMNIDEXr HRF-600 est laminé sur une lame de verre BK7. Cette dernière est accolée optiquement à l’hypoténuse d’un prisme à angle droit au moyen d’un liquide d’indice (O-xylène). Un second prisme est accolé à l’échantillon à l’aide d’une huile d’indice 3 de manière à empêcher la réflexion totale du premier faisceau incident, qui émerge perpendi3 Le liquide d’indice utilisé est de l’ortho-xylène, O-xylène, qui est un solvant. Le second prisme se trouvant accolé directement à l’OMNIDEXr protégé par le Mylarr , l’utilisation de O-xylène risque de polluer le photopolymère. C’est pourquoi nous préférons, lorsqu’il y a contact avec l’échantillon, utiliser de l’huile d’indice qui ne réagit pas avec le matériau photosensible. 1.4. CONTRÔLE DE L’ANGLE DE RÉSONANCE : RÉALISATION (a) 27 (b) Fig. 1.20 – Processus de diffraction d’un hologramme à mode de substrat en fonction de la direction d’incidence. (a) fonctionnement en réflexion, (b) fonctionnement en transmission. Les flèches pointillées représentent le retour inverse de la lumière. culairement à l’hypoténuse de ce second prisme. Il permet également d’introduire le second faisceau incident qui sera ensuite absorbé par un filtre coloré accolé à une face latérale du premier prisme. Les deux faisceaux incidents proviennent de la séparation de la radiation verte émise par un laser Ar+ , 514.5nm, étendue et collimatée. Ils permettent de créer une interférence stationnaire dont l’interfrange est fonction de l’angle, θe qu’ils forment avec la normale au plan de l’échantillon. Le plateau tournant, gradué, permet de modifier les angles d’enregistrement dans le matériau de manière à les adapter à la longueur d’onde de lecture. En effet, nous enregistrons l’hologramme au moyen de la radiation verte du laser Ar+ à 514.5nm, qui correspond au maximum d’absorption de l’OMNIDEXr , mais le dispositif ATR est conçu pour fonctionner avec la radiation à 632.8nm du laser He-Ne. Il faut donc enregistrer, à 514.5nm, un hologramme diffractant à 45◦ dans le verre, sous incidence normale, un faisceau incident de longueur d’onde 632.8nm. La valeur de l’angle d’enregistrement permettant le fonctionnement de l’hologramme à une longueur d’onde différente de celle de l’enregistrement est déduite de la relation : λl = λe cos(22.5◦ ) cos(θe − 22.5◦ ) (1.6) où λl est la longueur d’onde de lecture, 632.8nm ; λe est la longueur d’onde d’enregistrement, 514.5nm ; et θe est l’angle d’enregistrement qu’il faut déterminer. De la relation 1.6, nous déduisons l’angle d’enregistrement d’un réseau holographique à mode de substrat fonctionnant pour une longueur d’onde de 632.8nm 28 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE Las er A r + Lam e ara tric e Filtre coloré absorbant sép qe Filtres spatiaux Huile d’indice O-xylène iro M Plateau tournant ir Fig. 1.21 – Schéma du dispositif destiné à l’enregistrement de réseaux holographiques à mode de substrat. vaut, θe = 63◦ . Caractérisation Afin de caractériser les hologrammes ainsi obtenus, nous utilisons le montage destiné à l’étude des systèmes à résonance de plasmons de surface : cf. Fig. 1.12. En effet, ce dispositif θ − 2θ permet aisément d’attaquer le réseau holographique sous divers angles d’incidence, et de mesurer l’efficacité de diffraction4 de celuici. Il s’agira donc de mesurer la sélectivité angulaire de l’hologramme. L’angle de diffraction des hologrammes étant supérieur à l’angle de réflexion totale du système verre/air, il convient de placer un hémicylindre à l’arrière du substrat supportant le réseau de manière à permettre les mesures des flux des faisceaux diffracté et transmis. 4 Nous définissons l’efficacité de diffraction comme étant le rapport du flux de l’ordre diffracté que nous étudions, sur la somme des flux de tous les ordres diffractés par le réseau, en ce compris les ordres 0 transmis et réfléchi. 1.4. CONTRÔLE DE L’ANGLE DE RÉSONANCE : RÉALISATION 29 La Fig. 1.22 présente les mesures de sélectivité angulaire effectuées sur divers réseaux holographiques que nous avons enregistrés. Il apparaît que les efficacités maximales de diffraction sont comprises entre 92.5% et 96.8%. Cette mesure de sélectivité angulaire montre également que le maximum de diffraction est décalé par rapport à l’incidence normale pour deux des holgrammes. Ceci résulte d’une imprécision de la mesure de l’angle d’enregistrement lors du positionnement du plateau tournant. Ainsi, nous observons un écart de 1.7◦ à 0.4◦ de la position du maximum de diffraction par rapport à l’incidence normale. Les courbes de sélectivité angulaire présentent une certaine dissymétrie autour du maximum de diffraction. Son origine a été expliquée par le Dr. Moreau dans sa thèse de doctorat [6]. Cette dissymétrie résulte d’un amortissement de l’amplitude de la modulation de l’indice dans l’épaisseur du matériau d’enregistrement. Efficacité de diffraction [%] 100 Hologramme 1 Hologramme 2 80 Hologramme 3 60 40 20 0 -8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8 Angle d’incidence [°] Fig. 1.22 – Mesures des sélectivités angulaires de trois hologrammes à mode de substrat. L’allure de la sélectivité angulaire des réseaux holographiques qui seront employés dans le dispositif conditionne la réponse du système final. En effet, la réponse du composant final ne pourra pas être meilleure que celle de l’hologramme. Si l’hologramme présente une efficacité de diffraction de 90%, la résonance de plasmons de surface ne pourra absorber la totalité du faisceau incident sur le dispositif, mais bien 90% au maximum, c’est-à-dire la totalité du flux incident sur la lame d’or sous l’angle de résonance. De même, si la sélectivité angulaire 30 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE de l’hologramme présente une largeur à mi-hauteur de 4◦ , le pic de résonance résultant ne pourra présenter qu’une largeur inférieure ou égale à cette valeur. Si la largeur du pic de résonance du dispositif ATR est supérieure à 4◦ , la réponse résultante est limitée à la largeur de la sélectivité angulaire du réseau. 1.4.3 Association des composants La réalisation du composant permettant la résonance de plasmons de surface, pour une incidence choisie arbitrairement, nécessite l’association d’un filtre ATR et d’un réseau de diffraction. Ces deux composants viennent d’être analysés et caractérisés au paragraphe précédent. La Fig. 1.23 présente la structure finale qui sera analysée grâce au montage θ − 2θ de la Fig. 1.12. Faisceau incident Réseau coupleur Faisceau réfléchi Réseau découpleur Lame séparatrice BK7 LaSFN21 Or Fig. 1.23 – A gauche, la représentation schématique du composant final associant le filtre ATR et le réseau de diffraction. Les trajets lumineux pris en compte sont également représentés. A droite, le composant disposé sur le système θ − 2θ permettant l’acquisition du spectre en réflexion au moyen de la lame semi-transparente, au voisinage de l’incidence normale. Le composant qui vient d’être réalisé est destiné à fonctionner en incidence normale. La résonance de plasmons de surface survient donc lorsque le faisceau incident est perpendiculaire au composant. Un tel fonctionnement implique un faisceau réfléchi également perpendiculaire au composant. Cette géométrie rend donc impossible le placement d’un détecteur sur le trajet du faisceau réfléchi sous peine d’intercepter le faisceau incident. La mesure de la réponse du composant 1.4. CONTRÔLE DE L’ANGLE DE RÉSONANCE : RÉALISATION 31 autour de l’incidence normale se fera au moyen de la lame séparatrice (cf. Fig. 1.23). La réflectivité de la lame sera prise en compte dans nos mesures. 0.4 0.35 Réflectivité 0.3 0.25 0.2 0.15 0.1 0.05 0 -5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Angle d’incidence [°] Fig. 1.24 – Réponse angulaire du composant final au voisinage de l’incidence normale. La Fig. 1.24 présente le résultat de la caractérisation du composant réalisé au voisinage de l’incidence normale. Il apparaît que le minimum de réflectivité est de l’ordre de 6%. Il convient de déterminer si la réponse du système résulte bien des réponses du réseau et du filtre ATR qui le constituent. Les réseaux ayant servi à la réalisation du composant sont l’hologramme 2, pour le réseau coupleur, et l’hologramme 1, pour le réseau découpleur (cf. Fig. 1.22). Le premier présente une efficacité maximale de 96.8% et un décalage de son maximum de diffraction par rapport à l’incidence normale de 1.5◦ . Le second hologramme possède une efficacité maximale de diffraction de 94.5% et sa réponse est centrée par rapport à l’incidence normale. La première observation que nous pouvons faire est que le minimum de la réponse de la Fig. 1.24 est également décalé de l’ordre de 1.5◦ . Une efficacité maximale de l’hologramme de 96.8% signifie que seul 3.2% du flux incident arrive sous incidence normale sur la lame d’or, via le réseau. La lame d’or absorbe une partie de ce flux. D’après le spectre angulaire de la Fig. 1.18, 75% du flux est réfléchi (trajet en pointillés fins sur la Fig. 1.23 de gauche). Ainsi, 2.4% du flux incident rencontre à nouveau l’hologramme coupleur qui diffractera 32 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE 96.8% de cette quantité sous un angle de 45◦ . En définitive, seul 0.08% du flux incident total est réfléchi dans le milieu incident suite à une réflexion en incidence normale sur la lame d’or. Les 96.8% du flux diffractés par le réseau coupleur atteignent la lame d’or sous l’angle de résonance. La courbe de la Fig. 1.18 correspond à la réponse du filtre ATR que nous avons employé. Le minimum de réflectivité de cette courbe correspond à 15%. Ainsi, seulement 15% des 96.8% sont réfléchis par le filtre ATR vers l’hologramme découpleur. Ce dernier, d’une efficacité de 94.5%, permet à 13.7% du flux incident total d’être réfléchis dans le milieu incident. Or, la réponse de la Fig. 1.24 présente une réflectivité de l’ordre de 6% Une nouvelle mesure de la réponse du filtre ATR a donc été réalisée (cf. Fig.1.25). Ce spectre en réflexion montre que la structure, donc les caractéristiques, de la lame d’or ont évolué, amenant la permittivité de celle-ci de −7.89 + i1.25 à −6.5 + i3. Le minimum de réflectivité de ce nouveau spectre est de 5.5%. Ainsi, le composant devrait fournir une réflectivité minimale de 5.5% de 96.8%, ce qui correspond à 5.3% du flux incident avant le passage par l’hologramme découpleur. Ce dernier permet d’extraire 94.5% de ce flux vers le milieu incident, ce qui correspond à 5% du flux total incident. Ces dernières observations correspondent, au pourcent près, à la réponse mesurée du composant final (cf. Fig. 1.24). 1 Réflectivité 0.8 0.6 0.4 0.2 0 10 15 20 25 30 35 40 45 Angle d’incidence [°] Fig. 1.25 – Nouvelle mesure expérimentale réalisée sur le filtre ATR ainsi que l’ajustement réalisé. 1.4. CONTRÔLE DE L’ANGLE DE RÉSONANCE : RÉALISATION 33 Le faisceau réfléchi mesuré résulte essentiellement des contributions suivantes (cf. Fig. 1.23) : - Le faisceau lumineux diffracté par l’hologramme coupleur, réfléchi par le filtre ATR et finalement renvoyé par l’hologramme découpleur dans le milieu incident. - Le faisceau transmis par l’hologramme coupleur, c’est-à-dire non diffracté, réfléchi par la couche d’or et de nouveau transmis par l’hologramme coupleur. La comparaison des performances que nous venons d’effectuer, entre le composant final et ses systèmes constitutifs considérés séparément, a été réalisée sous l’incidence de Bragg, c’est-à-dire, l’angle d’incidence pour lequel le réseau holographique fonctionne de manière optimale. Lorsqu’on s’écarte de l’incidence de Bragg, l’angle de diffraction ne correspond plus à 45◦ . Afin de déterminer si la réponse mesurée est en accord avec les caractéristiques des systèmes constitutifs, il faut connaître la déviation du faisceau diffracté lorsqu’on s’écarte de l’incidence de Bragg. En effet, dans ces conditions, la lumière diffractée atteindra le filtre ATR sous une incidence s’écartant de l’angle de résonance. Au passage par le filtre ATR, l’amplitude de la réflexion du faisceau sera donc modifiée. De même, l’hologramme découpleur sera attaqué par un faisceau lumineux dont l’incidence différera de celle de Bragg, entraînant la diffraction du faisceau avec une efficacité différente de son efficacité maximale. L’équation des réseaux peut s’écrire sous la forme suivante (cf. Chap. 2, éq. 9) : αm = √ ²I k sin θ + mKx où αm est la composante selon l’axe x du vecteur d’onde des ordres m transmis et réfléchis, ²I est la permittivité du milieu incident, k est le vecteur d’onde de l’onde incidente, θ est l’angle d’incidence, et Kx est la composante selon l’axe x du vecteur d’onde du réseau. Cette relation, fournit les angles θm des ordres transmis par le réseau : ·r ¸ mλ ²I sin θ + √ θm = arcsin (1.7) ²III ²III Λ où λ est la longueur d’onde de la radiation incidente, ²III est la permittivité du milieu émergent du réseau, et Λ est la période spatiale du réseau. La Fig. 1.26 présente l’évolution de la valeur de l’angle de diffraction, pour un écart de l’angle 34 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE 4 Angle de diffraction [°] Angle de diffraction [°] d’incidence par rapport à l’angle de Bragg. Ainsi, il est possible de déterminer la valeur de l’angle d’incidence sur la lame d’or et en fonction de la courbe de la Fig. 1.25, de connaître sa réflectivité. De même nous pouvons déterminer l’incidence sur l’hologramme découpleur et grâce à la mesure de sélectivité angulaire, Fig. 1.22, déterminer son efficacité de diffraction. 3 2 1 0 -1 -2 -3 -4 51 49 47 45 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 43 41 39 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 Angle d’incidence [°] Angle d’incidence [°] -qi +qi +qd -qd Fig. 1.26 – Evolution de la valeur de l’angle de diffraction des hologrammes coupleur (à gauche) et découpleur (à droite) en fonction de l’écart de l’incidence par rapport à l’incidence de Bragg. Ces courbes sont obtenues au moyen de la relation 1.7 dont les paramètres sont : ²I = ²III = 2.31, m = 1, λ = 632.8nm, et Λx = 588nm. La connaissance de l’évolution de l’angle de diffraction en fonction de celle de l’angle d’incidence, pour les hologrammes coupleur et découpleur (cf. Fig. 1.26), associée à leurs courbes de sélectivité angulaire (Fig. 1.22), ainsi qu’à la réponse du filtre ATR (Fig. 1.25), permet de calculer la réponse du composant final regroupant ces divers éléments. La Fig. 1.27 présente la superposition de la réponse mesurée et de la réponse calculée à partir des données expérimentales. Il apparaît que la réponse mesurée est en bon accord avec la prévision calculée. Les minima des deux courbes sont en accord ainsi que leurs largeurs angulaires. Nous disposons maintenant d’un filtre à résonance de plasmons de surface qui, par l’intermédiaire d’un réseau de diffraction fonctionne sous incidence normale. 1.4. CONTRÔLE DE L’ANGLE DE RÉSONANCE : RÉALISATION 35 La comparaison entre les courbes de réponse du filtre ATR et du composant final (Fig. 1.25 et 1.24), montre que leurs largeurs angulaires sont comparables. A 30% de réflectivité, la largeur du filtre ATR est de 4.35◦ alors que celle du composant final est de 4.37◦ . Réflectivité 0.4 0.35 Réflectivité Calculée 0.3 Réflectivité Mesurée 0.25 0.2 0.15 0.1 0.05 0 -4 -3 -2 -1 0 1 2 Angle d’incidence Fig. 1.27 – Superposition des réponses mesurées et calculées du composant de la Fig. 1.23 Afin de compléter l’étude de ce composant, nous avons mesuré sa sélectivité angulaire au delà du voisinage de l’incidence normale au moyen du dispositif θ − 2θ. La Fig. 1.28 présente la compilation des différentes mesures réalisées afin de présenter la réponse angulaire complète du composant. Au delà de la résonance dans le voisinage de l’incidence normale, les réseaux de diffraction cessent rapidement d’être efficaces. Dans ces conditions, le faisceau incident est simplement transmis. La réponse du composant s’apparente donc à celle du filtre ATR. Ainsi, la réflectivité du composant présente un "plateau" à 47% entre la résonance à l’incidence normale et l’angle critique situé à 34.5◦ . Deux pics supplémentaires apparaissent dans la courbe de réflectivité de la Fig. 1.28. Ces deux pics sont symétriques et présentent une allure comparable à celle d’une résonance de plasmons de surface. Lorsque l’incidence s’approche de +41◦ ou −41◦ dans le milieu incident, du verre BK7, la réflectivité augmente de manière significative. Cette augmentation correspond au passage par l’angle critique du filtre ATR, entre le milieu incident, 36 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE 0.6 Réflectivité 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0 -60 -40 -20 0 20 40 60 Angle d’incidence [°] Fig. 1.28 – Courbe complète de la sélectivité angulaire du composant de la Fig. 1.23. Les "trous" dans le spectre sont dus à l’ombre du détecteur. du verre LaSFN21, et l’air. En effet, l’incidence de 41◦ dans le verre BK7 correspond à 33.96◦ dans le verre LaSFN21, vu la loi de la réfraction. Cet accroissement de la réflectivité est suivi par une brusque diminution amorcée par l’absorption du signal par la lame d’or lors d’une résonance de plasmons de surface. Nous avons vu, lors de la description des hologrammes à mode de substrat, que ces derniers possèdent deux modes de fonctionnement. Sous incidence normale, ils diffractent la lumière à 45◦ , et sous une incidence de 45◦ , ils diffractent la lumière perpendiculairement aux interfaces du matériau d’enregistrement (cf. Fig. 1.20). Ainsi, lorsque l’angle d’incidence augmente au delà de +41◦ , on atteind le domaine angulaire d’efficacité de l’hologramme à mode de substrat. Sous une incidence voisine de 45◦ , l’hologramme coupleur adopte un comportement en réflexion : Fig. 1.29a. Le faisceau incident est diffracté, en réflexion, perpendiculairement à l’hologramme. Le faisceau ne parvient donc pas au détecteur et un minimum de réflectivité est observé. La partie droite de la réponse de la Fig. 1.28 correspond donc, au voisinage de 45◦ , à la courbe de sélectivité angulaire de l’hologramme coupleur. En effet, le pic de réflectivité présente une largeur, à son minimum, qui correspond à la largeur du maximum de la courbe de sélectivité angulaire de l’hologramme. Au delà du domaine angulaire d’efficacité du réseau, c’est la réflectivité de la lame d’or qui fournit la réponse observée à la Fig. 1.28. 1.4. CONTRÔLE DE L’ANGLE DE RÉSONANCE : RÉALISATION (a) +45° 37 (b) -45° Fig. 1.29 – Représentation schématique du fonctionnement des hologrammes coupleur et découpleur sous les incidences de +45◦ et −45◦ La partie gauche de la réponse de la Fig. 1.28 trouve uniquement son origine dans une résonance de plasmons de surface. Au voisinage de −45◦ d’incidence, l’hologramme coupleur adopte un comportement en transmission. Ce comportement résulte d’une double réflexion, la première est une réflexion totale interne sur la surface inférieure de l’hologramme et la seconde résulte de la diffraction sur le réseau en volume (cf. Fig. 1.20). Dans le système étudié, les milieux incident et émergent à l’hologramme sont du verre BK7 dont l’indice de réfraction est proche de celui du matériau. Ainsi, la réflexion totale interne nécessaire au fonctionnement de l’hologramme ne peut avoir lieu sous cette incidence. Il en résulte que le faisceau incident est simplement transmis. Celui-ci rencontre la lame d’or sous l’incidence de la résonance de plasmons de surface avant d’être réfléchi vers l’hologramme découpleur : cf. Fig. 1.29b. Ce dernier adopte le même comportement que l’hologramme coupleur et ne diffracte pas la lumière. Le faisceau lumineux arrive donc, tout au long de la mesure, sur le détecteur du système d’acquisition θ − 2θ. 1.4.4 Conclusion La première partie de ce chapitre, relative à l’étude de l’influence des paramètres de construction du filtre ATR, révèle un faible contrôle de la position angulaire de la résonance de plasmons de surface. En effet, la modification de certains paramètres de construction permet un déplacement angulaire limité de la résonance mais engendre souvent une variation importante de la forme de la résonance. Ce manque de contrôle de l’angle de résonance rend l’exploitation du 38 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE phénomène de résonance de plasmons de surface plus compliquée d’un point de vue architectural. Nous venons de présenter un moyen élégant de s’affranchir de cette contrainte. Il s’agit d’associer un réseau de diffraction au système résonnant. Nous avons démontré l’efficacité de cette association par la réalisation expérimentale et la caractérisation d’un composant destiné à fonctionner en incidence normale. Les résultats obtenus nous montrent que la réponse d’un tel dispositif résulte des caractéristiques du filtre ATR et du réseau de diffraction constitutif. La géométrie que nous avons choisie permet également l’apparition des résonances de plasmons de surface aux incidences naturelles du dispositif ATR. Ainsi, le composant permet, outre la résonance à 0◦ , l’exploitation des résonances du filtre ATR à ±45◦ , comme s’il n’y avait pas de réseau. 1.5. FILTRE SPR EN TRANSMISSION 1.5 39 Filtre SPR en transmission 1 1 0.8 0.8 Réflectivité 0.6 Transmittivité 0.6 0.4 0.4 0.2 0.2 Transmittivité Réflectivité Le phénomène de résonance de plasmons de surface provient de l’excitation collective, par un champ électromagnétique de polarisation transverse magnétique (TM), des électrons libres à la surface d’une mince couche de métal. Cette fluctuation d’électrons peut être considérée comme une onde, l’onde de plasmons de surface, qui se propage le long de l’interface entre un milieu de constante diélectrique négative, comme un métal, et un milieu de constante diélectrique positive. Nous avons vu au Chapitre 3 que la résonance de plasmons de surface absorbe la radiation incidente, polarisée TM, fonctionnant ainsi comme un filtre coupebande (cf. Fig. 1.30). L’énergie absorbée, concentrée à l’interface, est dissipée par l’intermédiaire de deux ondes évanescentes dans les deux milieux, le métal et le diélectrique. Ces effets sont exploités de manière à amplifier l’absorption [8], dans les propriétés optiques non-linéaires,... [9, 10]. De plus, le phénomène de résonance de plasmons de surface est fortement sensible aux propriétés physiques du métal et du milieu diélectrique adjacent. Ce comportement en fait un candidat intéressant pour la réalisation de détecteurs de haute précision [2, 11, 12, 13, 14]. 0 0 0 10 20 60 50 30 40 Angle d’incidence [°] 70 80 90 Fig. 1.30 – Simulation de la réponse en réflexion et en transmission d’un filtre ATR, pour le mode TM de polarisation. Les paramètres de la structure sont : ²I = 3.186 (LaSFN21), ²m = −18 + i0.5 (Ag), ²III = 1, d = 54.7nm, et λ0 = 632.8nm. La résonance a lieu pour une incidence de 35.2◦ dans le milieu I. Les composants exploitant le phénomène de résonance de plasmons de surface sont basés sur le processus d’absorption inhérent aux plasmons de surface. Tou- 40 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE tefois, il peut être intéressant de récupérer cette énergie absorbée au moyen d’un réseau de diffraction. Le couplage entre les plasmons de surface et un réseau de diffraction a fait l’objet de plusieurs études [15, 16, 17]. La plupart de ces études considèrent un réseau en relief de surface métallisé de manière à permettre l’excitation des plasmons et le découplage de l’énergie dans des ordres propagatifs de diffraction. Cependant, cette technique employant la couche métallique comme réseau limite les possibilités de ce type de composant à des systèmes passifs. En effet, il est difficile de modifier les propriétés optiques du métal au moyen d’une modulation extérieure, limitant par conséquent la conversion de ce type d’architecture vers des composants accordables. L’utilisation de réseaux diélectriques rend possible l’implémentation d’un nouveau type de composants basé sur la résonance de plasmons de surface et permettant l’emploi de matériaux électro-optiques, magnéto-optiques ou thermo-optiques. Récemment, Park et al. [18] ont présenté de manière théorique et expérimentale, un dispositif permettant un découplage de l’énergie absorbée par les plasmons de surface, vers les ordres propagatifs de diffraction d’un réseau diélectrique, de l’ordre de 50%. Dans cette section, nous étudierons ce type de découplage et développerons les processus physiques du phénomène de manière à optimiser ce type de système. Grâce aux algorithmes présentés au Chap. 2, nous montrerons qu’il est en théorie possible d’obtenir une efficacité de découplage de l’énergie absorbée lors de la résonance, de l’ordre de 68% [19]. Cette efficacité est obtenue pour une configuration ATR dans laquelle un réseau diélectrique est ajouté entre le métal et le milieu émergent : cf. Fig. 1.31. 1.5.1 Système ATR Malgré les redondances avec une partie du contenu du Chapitre 3, il est intéressant de détailler à nouveau le fonctionnement du système de base permettant une résonance de plasmons de surface, de manière à suivre le raisonnement à partir de son point d’origine. Le système ATR de la Fig. 1.31a sera le point de départ de notre étude. Une résonance de plasmons de surface peut avoir lieu si la permittivité com- 1.5. FILTRE SPR EN TRANSMISSION I X Z 41 I eI em=er +iei Métal III d eIII eI em=er +iei eg-o Métal Réseau III (a) d dg-o eIII (b) Fig. 1.31 – (a) Représentation schématique du système ATR classique et (b) du système augmenté d’un réseau diélectrique de diffraction permettant le découplage de l’énergie absorbée, par les plasmons de surface lors de la résonance. plexe du métal répond aux conditions suivantes [5, 20] : ( |²r | >> ²i |²r | > ²III (1.8) La relation de dispersion des plasmons de surface à l’interface métal/diélectrique peut s’écrire r ²j ²m ω p kx = (1.9) c ²j + ²m où kxp est la composante tangentielle du vecteur d’onde de l’onde de plasmons de surface, ²j est la constante diélectrique du milieu j = I ou III, ω est la fréquence du rayonnement incident, et c est la vitesse de la lumière dans le vide. La courbe de dispersion de la lumière incidente est donnée par : kxinc = 2π √ ²I sin θ λ0 (1.10) où kxinc est la projection du vecteur d’onde de la lumière incidente selon l’axe X, λ0 est sa longueur d’onde dans l’air et θ l’angle d’incidence sur le métal. Au Chap. 3, nous avons montré que les électrons libres de l’interface métal/diélectrique peuvent être excités lorsqu’il y a intersection entre les courbes de dispersion de la lumière, éq. 1.10, et des plasmons de surface, éq. 1.9. Ainsi, la condition de résonance est donnée par : kxinc = kxp (1.11) 42 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE Cette condition de résonance peut uniquement être vérifiée pour la seconde interface, II/III, de la couche métallique et si ²I > ²III . De plus, cette condition n’est vérifiée que pour des angles d’incidence supérieurs à l’angle critique, θc : µ ¶ ²III θc = arcsin (1.12) ²I La réflexion totale de l’onde incidente sur l’interface séparant le milieu incident et la couche métallique produit une onde évanescente dans cette couche métallique, possédant la même polarisation que l’onde incidente [21]. Pour une incidence particulière, θ, supérieure à l’angle critique, θc , l’onde évanescente générée par la réflexion totale de l’onde incidente satisfait la condition de résonance. Dès lors, il y a couplage entre cette onde évanescente et les plasmons de surface à l’interface II/III, définie par la couche métallique et le milieu émergent. Ce couplage permet l’absorption de l’énergie de la radiation électromagnétique incidente, de polarisation TM, par les plasmons de surface. L’absorption de l’énergie incidente entraîne l’apparition de deux ondes évanescentes supplémentaires dans les milieux II et III. Leur origine est liée à la dissipation de l’énergie accumulée par les plasmons de surface à l’interface II/III. Dans la configuration ATR, la distribution de l’amplitude du champ électromagnétique, à la résonance, est présentée à la Fig. 1.32. 1.5.2 Découplage vers le milieu émergent Notre objectif est la transformation du filtre coupe-bande qu’est le système ATR en un filtre passe-bande. Il faut pouvoir récupérer, en transmission, une partie de l’énergie incidente. Nous savons qu’à la résonance, l’excitation des plasmons à l’interface II/III génère deux ondes évanescentes. L’une se propage dans la couche métallique alors que l’autre s’étend dans le milieu émergent : cf. Fig. 1.32. Par analogie avec les systèmes à résonance de modes guidés, il serait possible d’adjoindre un guide d’onde diélectrique au système ATR. Ainsi, ce guide d’onde inséré entre le métal et le milieu émergent pourrait voir un de ses modes de propagation excité par l’onde évanescente résultant de l’excitation des plasmons de surface. Le couplage entre le guide d’onde et l’onde évanescente permettrait d’obtenir un confinement d’une partie de l’énergie absorbée par les plasmons, dans le guide d’onde diélectrique. Il ne restera alors qu’à extraire cette énergie électromagnétique vers le milieu émergent. 1.5. FILTRE SPR EN TRANSMISSION Amplitude [u.a.] 120 II: Ag III: Air Profondeur de la structure [pixel] 0 I: Verre LaSF21 43 240 700 I 600 1µm 500 0 120 600 500 400 400 II 54.7 nm 300 300 200 200 1µm 100 100 III 0 0 X [640 pixels = 1µm] 650 0 Fig. 1.32 – Distribution de l’amplitude du champ électromagnétique, à la résonance, dans la configuration ATR, pour une polarisation TM. La figure de droite présente une coupe transversale de la distribution de l’amplitude du champ dans le composant. La figure de gauche schématise la structure étudiée. La résonance survient pour une incidence de 35.2◦ . Les paramètres de simulation sont : ²I = 3.186 (LaSFN21), ²m = −18 + i0.5 (Ag), ²III = 1, d = 54.7nm et λ0 = 632.8nm. Nous avons vu au Chap. 3, que l’excitation d’un mode guidé, m, par une onde évanescente, a lieu lorsque sa constante de propagation, βm , est égale à la composante x du vecteur d’onde de l’onde évanescente : éq. 1.13. βm = √ p ²wg k0 sin θm = kx,m (1.13) où ²wg est la permittivité diélectrique du guide d’onde, k0 est le module du vecteur d’onde de l’onde incidente, et θm est l’angle d’incidence, dans un guide d’onde plan pour lequel l’interférence entre les faisceaux incident et réfléchi est constructive aux interfaces [22]. Lorsque cette condition est satisfaite, une fraction de la lumière incidente peut être couplée dans un mode guidé du guide d’onde. Si la permittivité du guide d’onde est modulée périodiquement, alors cette couche joue le rôle d’un réseau guide d’onde et permet le découplage de l’énergie contenue dans le guide d’onde vers le milieu émergent. Ainsi, à la résonance, une partie du flux lumineux incident est distribuée dans le milieu émergent et le composant ne se comporte plus comme un filtre coupe-bande mais bien comme un filtre passe-bande. 240 44 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE La première étape de la conception du filtre passe-bande sera la réalisation du couplage entre l’onde évanescente engendrée par l’excitation des plasmons de surface dans le milieu émergent et le guide d’onde adjacent à la couche métallique. Ce couplage ne peut avoir lieu que pour un guide d’onde dont la permittivité et l’épaisseur ont des valeurs données. Il convient donc de déterminer ces valeurs. La seconde étape consistera à moduler périodiquement et perpendiculairement aux interfaces, la permittivité du guide d’onde, de manière à permettre le découplage de l’énergie vers le milieu III. Le système étudié est celui de la Fig. 1.31b. Les permittivités des différents matériaux ont été choisies afin de correspondre à des matériaux aisément disponibles, de manière à permettre aisément une future réalisation expérimentale. La structure est constituée d’une fine couche d’argent (Ag), de permittivité ²m = −18+i0.5, située entre le milieu incident, de permittivité ²I = 3.186, correspondant au verre LaSFN21, et le réseau guide d’onde, de permittivité moyenne ²go = 3.547. Cette valeur de la permittivité du guide d’onde correspond à la valeur moyenne de la constante diélectrique, pour la polarisation TM, d’un réseau de phase avec un facteur de remplissage f = 0.5 et les permittivités diélectriques haute, ²H = 4, correspondant au ZnO (LiNbO3, BaTiO3), et basse ²L = 3.186, correspondant au verre LaSFN21. Le milieu émergent est l’air ambiant et présente une permittivité ²III = 1. 1 1 = ²go 2 µ 1 1 + ²H ²L ¶ (1.14) L’épaisseur du guide d’onde peut maintenant être déterminée grâce aux algorithmes basés sur la Théorie Rigoureuse des Ondes Couplées décrits au Chap. 2. Pour ce faire, considérons un guide d’onde homogène, c’est-à-dire, dont la permittivité n’est pas modulée. Dans ce cas, la permittivité du guide d’onde est ²go = 3.547. Les simulations numériques montrent que le couplage entre le guide d’onde et l’onde évanescente générée par l’excitation des plasmons de surface survient pour les épaisseurs du guide d’onde suivantes : dgo = 198.7nm ; 397.4nm ; 596.2nm ; 794.9nm ;... : cf. Fig. 1.33. La périodicité de la distribution de l’épaisseur permettant le couplage dans un mode de propagation du guide d’onde provient de la périodicité de la relation de self-consistance de la théorie 1.5. FILTRE SPR EN TRANSMISSION 45 des guides d’ondes [22]. 1 Réflectivité 0.8 0.6 0.4 0.2 0 0 200 400 600 800 1000 Epaisseur du guide d’onde [nm] Fig. 1.33 – Influence de l’épaisseur du guide d’onde sur la réflectivité du composant. La permittivité du guide d’onde est ²go = 3.547 et l’angle d’incidence vaut θ = 35.2◦ dans le milieu incident. Les autres paramètres de simulation sont ceux de la Fig.1.32 Les sélectivités angulaires du composant pour différentes valeurs de l’épaisseur du guide d’onde sont comparées à la Fig. 1.34. Pour les épaisseurs supérieures à 198.7nm, plusieurs résonances sont observées. Le premier pic, à θ = 35.2◦ , correspond à la résonance de plasmons de surface qui nous occupe. L’insertion du guide d’onde au filtre ATR ne modifie pas l’angle de résonance. Les autres pics observés dans les sélectivités angulaires de la Fig. 1.34 ont pour origine un couplage de l’onde évanescente, générée par la réflexion totale de l’onde incidente sur la première interface métallique I/II, avec un mode guidé du guide d’onde : cf. Fig. 1.35. L’épaisseur du guide d’onde sera fixée à dgo = 198.7nm de manière à ne traiter que le phénomène de résonance de plasmons de surface. L’étude de la distribution de l’amplitude du champ électromagnétique dans le composant, à la résonance (cf. Fig. 1.36), montre que l’adjonction d’un guide d’onde diélectrique entre la couche métallique et le milieu émergent du dispositif ATR, permet le couplage entre l’onde évanescente générée par l’excitation des plasmons et un mode guidé. Le guide d’onde de permittivité 3.547 et d’épaisseur 198.7nm permet le confinement d’une partie de l’énergie contenue dans les plasmons de surface, dans le mode fondamental du guide d’onde. Il apparaît 46 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE 1 Réflectivité 0.8 0.6 dg=o = 198.7nm 0.4 dg=o = 397.4nm dg=o = 596.2nm 0.2 0 0 10 20 30 40 50 60 70 Angle d’incidence [°] 80 90 Fig. 1.34 – Simulation numérique de la sélectivité angulaire du composant, pour différentes épaisseurs du guide d’onde. Le premier pic est une superposition des trois courbes et correspond à la résonance de plasmons de surface. Les paramètres de simulation sont ceux de la Fig. 1.32, avec ²go = 3.547. également que la totalité de l’énergie contenue dans les plasmons ne peut être entièrement couplée dans le guide d’onde. En effet, la seconde onde évanescente générée par l’excitation des plasmons, se propageant dans la couche métallique, ne peut être supprimée. Par conséquent, le phénomène d’absorption ne peut être négligé dans cette configuration et il n’est pas possible d’extraire la totalité du flux incident vers le milieu émergent, lors de la résonance. Les Fig. 1.35 et 1.36 permettent de comparer la distribution de l’amplitude du champ électromagnétique lors d’une résonance de mode guidé et lors d’une résonance de plasmons de surface. Il apparaît clairement que dans la Fig. 1.35, les plasmons de surface ne sont pas excités. Le confinement du champ dans le guide d’onde résulte donc bien d’un phénomène de résonance de mode guidé. Il est également remarquable que dans ce cas, la quasi-totalité du champ est confinée dans le guide d’onde tandis que lors de la résonance de plasmons de surface, une onde évanescente d’amplitude importante s’échappe du guide d’onde vers le milieu émergent. Il convient maintenant de discuter le découplage de l’énergie confinée dans le 1.5. FILTRE SPR EN TRANSMISSION Amplitude [u.a.] 120 q III: Air Profondeur de la structure [pixel] 0 I: Verre LaSFN21 47 240 800 800 I 700 0 120 700 1µm 600 600 500 500 54.7 nm Métal 400 400 Guide d’onde 300 397.4 nm 200 0 0 200 1µm III 100 300 X [768 pixels = 1µm] 100 0 800 Fig. 1.35 – Distribution de l’amplitude du champ électromagnétique, à la résonance de mode guidé du composant simulé à la Fig. 1.34. Le couplage de l’énergie dans le guide d’onde apparaît clairement. La figure de gauche schématise la structure analysée et le processus de résonance mis en oeuvre. L’épaisseur du guide d’onde vaut dgo = 198.7nm et l’incidence est θ = 65.62◦ . guide d’onde vers le milieu émergent. Cette seconde étape dans la conception du dispositif consiste à moduler périodiquement la permittivité du guide d’onde. Le réseau possède une épaisseur dgo = 198.7nm et une permittivité moyenne pour la polarisation TM, ²go = 3.547. Dans notre étude, la permittivité moyenne du réseau guide d’onde est liée à une alternance de zones de haute permittivité, ²H = 4 et de basse permittivité, ²L = 3.186, avec un facteur de remplissage f = 0.5. Un tel réseau pourra être réalisé au moyen des techniques de gravures par plasma, afin de graver le réseau, et de sputtering qui permettra le remplissage des cavités du réseau. Ainsi, seule la période du réseau reste à déterminer. Une nouvelle simulation numérique de l’évolution de la transmittivité en fonction de la période spatiale du réseau montre que seul l’ordre -1 de diffraction présente une réponse non nulle à la résonance. Le découplage de l’énergie électromagnétique vers le milieu émergent est maximal lorsque la période spatiale du réseau vaut Λ = 893nm : cf. Fig. 1.37. Ainsi, une transmittivité de 45.4% est obtenue, à la résonance, pour le filtre de la Fig. 1.31, avec les paramètres que nous venons de déterminer. Nos résultats 240 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE I: Verre LaSFN21 q III: Air Profondeur de la structure [pixels] 48 0 Amplitude [u.a.] 130 260 800 800 I 700 130 700 1µm 600 600 500 500 54.7nm Métal 400 300 Guide d’onde 400 300 198.7nm 200 200 100 0 0 1µm III 0 100 0 X [768 pixels = 1µm] 800 Fig. 1.36 – Distribution de l’amplitude du champ électromagnétique, à la résonance de plasmons de surface, dans le dispositif constitué du filtre ATR et d’un guide d’onde. La figure de gauche schématise la structure analysée et le processus de résonance mis en oeuvre. La résonance a lieu sous 35.2◦ d’incidence dans le milieu I. Les paramètres de simulation sont ceux de la Fig. 1.34 avec dgo = 198.7 nm et λ = 632.8nm. sont inférieurs à ceux de la littérature qui annonce 50% de transmittivité pour des systèmes similaires [18]. 1.5.3 Optimisation du filtre Dans le but d’obtenir des résultats comparables à ceux de la littérature, nous avons entrepris de procéder à une optimisation de la réponse du filtre. Nous souhaitons obtenir un filtre à résonance de plasmons de surface, fonctionnant en transmission, le plus efficace possible, avec la structure et les matériaux présentés dans la section précédente. Il ne s’agit donc pas de modifier la structure mise au point, ni les matériaux qui la constitue, mais d’ajuster les paramètres de construction de celle-ci. Les permittivités des matériaux sont fixées. De plus, les propriétés du réseau ont été optimisées dans l’étude du découplage. Seule l’influence de l’épaisseur de la couche métallique n’a pas été analysée. La valeur de l’épaisseur de la couche métallique, d = 54.7nm, a été déterminée à partir de la relation 1.2. Cette relation fournit l’épaisseur optimale de la couche métallique pour laquelle la réflectivité est nulle, à la résonance, dans un système 260 1.5. FILTRE SPR EN TRANSMISSION 49 Transmittivité dans l’ordre -1 de diffraction 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0 0 500 2500 2000 1500 1000 Période du réseau guide d’onde [nm] 3000 Fig. 1.37 – Simulation numérique de l’évolution de la transmittivité dans l’ordre 1 de diffraction, en fonction de la période spatiale du réseau. La longueur d’onde de résonance est 632.8nm, pour une incidence de 35.2◦ dans le milieu I. Les paramètres de simulation sont : ²I = 3.186, ²m = −18 + i0.5 (Ag), d = 54.7nm, ²H = 4, ²L = 3.186, dgo = 198.7nm, f = 0.5, ²III = 1. ATR. Cependant, l’insertion du réseau guide d’onde modifie le comportement du filtre. Ainsi, pour une épaisseur de 54.7nm, à la résonance, θ = 35.2◦ , le minimum de réflectivité vaut 33%. Les simulations numériques montrent que lorsque le guide d’onde modulé périodiquement est introduit dans le système, sa réflectivité est minimale, à la résonance, pour une épaisseur de la couche métallique : d = 41.2nm : cf. Fig. 1.38. L’ajustement de l’épaisseur permet de diminuer le minimum de réflectivité, de 33% à 0% lorsque le guide d’onde est modulé. Grâce à l’ajustement de l’épaisseur de la couche métallique, il a été possible d’atteindre une efficacité de transmission de 68% pour une incidence de 35.25◦ : cf. Fig. 1.39. La variation de l’angle de résonance résulte de la modification de l’épaisseur de la couche métallique. Les caractéristiques des pics de résonance des Fig. 1.30 et 1.39 sont comparés dans la Table 1.2. Nous les comparons par rapport à leur largeur à mi-hauteur (FWHM : Full Width at Half Maximum), leur largeur à 10% (FW10%), leur amplitude maximale, ainsi que leur amplitude hors résonance (sideband). La Table 1.2 permet d’effectuer une comparaison de la forme des résonances avec et sans réseau guide d’onde ainsi qu’entre les pics de réflexion et de transmission du filtre 50 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE 1 Réflectivité 0.8 0.6 d=54.7nm 0.4 d=41.2nm 0.2 0 34.5 35 35.5 36 36.5 37 Angle d’incidence [°] Fig. 1.38 – Influence de l’épaisseur de la couche métallique sur la réflectivité du composant de la Fig. 1.31b. La courbe grise correspond à la réflectivité du système dont la couche métallique présente une épaisseur d = 54.7nm et la courbe noire à une épaisseur d = 41.2nm. Les paramètres de simulation sont ceux de la Fig. 1.37 avec Λ = 893nm. en transmission. De manière à éviter les ambiguïtés de langage, nous dirons que l’amplitude du pic de résonance est maximale lorsque sa réflectivité est nulle. Par conséquent, la largeur à 10% de la Table 1.2 correspond à la largeur du pic de résonance à 90% de réflectivité et à la largeur du pic de transmission à 10% de transmittivité. 51 1 1 0.8 0.8 0.6 0.6 Réflectivité Transmittivité 0.4 0.4 0.2 0 30 0.2 31 32 33 34 35 36 37 Angle d’incidence [°] 38 39 40 Transmittivité dans l’ordre -1 de diffraction Réflectivité 1.5. FILTRE SPR EN TRANSMISSION 0 Fig. 1.39 – Simulations numériques de la réponse du filtre en transmission final et optimisé. La courbe noire correspond à la réflectivité et la courbe grise à la transmittivité du système. La transmittivité atteint 68% pour la structure de la Fig. 1.31b avec les paramètres suivants : ²I = 3.186, ²m = −18 + i0.5, d = 41.2nm, ²H = 4, ²L = 3.186, Λ = 893nm, ggo = 198.7nm, ²III = 1, λ0 = 632.8nm, et θ = 35.25◦ . La transformation du système ATR en un filtre en transmission a pour effet d’élargir le pic de résonance. La largeur à mi-hauteur passe de 0.135◦ , pour le dispositif ATR initial, à 0.4◦ dans la configuration du filtre passe-bande. Cette variation peut s’expliquer par l’insertion d’un réseau guide d’onde qui augmente, en quelque sorte, la permittivité du milieu émergent (cf. Section 1.2.3). L’amplitude maximale des pics de résonance est de 0%. De telles amplitudes signifient que la totalité du champ électromagnétique incident est couplée dans les plasmons de surface. Il apparaît également que les amplitudes, hors résonance, du filtre ATR et du filtre en transmission restent équivalentes. Celles-ci sont en effet essentiellement déterminées par la nature du métal qui est inchangée dans les deux configurations (cf. Section 1.2.4). La Table 1.2 permet de comparer les caractéristiques respectives des pics de transmission et de réflexion de la Fig. 1.39. Excepté pour l’amplitude, les formes des deux pics sont similaires. Il semble en effet normal que la structure émette ce qu’elle absorbe. 52 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE Tab. 1.2 – Comparaison des caractéristiques du pic de résonance du système ATR initial, et celles du filtre en transmission Pic de résonance Pic de résonance Pic de transmission du filtre ATR du filtre en transmission du filtre en transmission Max. Amplitude 0% 0% 68% FWHM 0.135◦ 0.4◦ 0.434◦ FW 10% 0.396◦ 1.006◦ 0.732◦ Sideband 96% 93% 0% 1.6 Conclusion Dans ce chapitre nous avons étudié en détail le phénomène de résonance de plasmons de surface. La structure de base du système sur laquelle repose ce travail a été présentée. Il s’agit du dispositif ATR (Attenuated Total Reflection) mis au point par Kretschmann-Raether [1]. La première partie du chapitre a permis de mettre en évidence la sensibilité de la réponse du dispositif aux différents paramètres de construction. Plus précisément nous nous sommes intéressés aux influences de ces paramètres sur la position, l’amplitude et la forme du pic de résonance de plasmons de surface. Cette étape, qui a permis une compréhension approfondie du phénomène, est essentielle à l’analyse et l’interprétation des résultats expérimentaux et théoriques qui seront obtenus dans la suite du travail. Nous nous sommes ensuite intéressés à deux points que nous estimons constituer une faiblesse du phénomène de résonance de plasmons de surface. Il s’agit du faible degré de liberté relatif à la position angulaire de la résonance. En effet, pour un système donné, l’angle de résonance est déterminé par la nature et l’épaisseur des matériaux employés pour la construction. Ainsi, l’inclusion d’un composant exploitant la résonance de plasmons de surface dans une structure intégrée, peut présenter certaines difficultés. Nous présentons une manière originale de pallier ce problème en associant un réseau de diffraction à une structure ATR. Ce dispositif permet d’obtenir un système à résonance de plasmons de surface fonctionnant sous une incidence arbitrairement choisie. Un tel système opérant sous incidence 1.6. CONCLUSION 53 normale, a été réalisé expérimentalement. Il a été présenté et analysé dans la seconde partie de ce chapitre. Le second point que nous avons étudié est le mode de fonctionnement de la résonance de plasmons de surface. De manière intrinsèque, ce phénomène donne lieu à un comportement coupe-bande. A la résonance, le signal incident est absorbé par la couche métallique. Ce type de comportement peut devenir un inconvénient dans la réalisation de systèmes actifs. Nous proposons une manière originale et innovante de transformer le filtre coupe-bande relatif au système ATR en un filtre passe-bande. Cette transformation peut être réalisée au moyen de l’insertion d’un réseau guide d’onde diélectrique entre la couche métallique et le milieu émergent. Cette étude numérique est présentée et discutée dans la dernière partie de ce chapitre. Elle fait l’objet d’une publication dans la revue Applied Optics [19]. Il apparaît que ce type de géométrie peut donner lieu à l’apparition d’un pic en transmission intense (68% de réflectivité). 54 CHAPITRE 1. RÉSONANCE DE PLASMONS DE SURFACE Bibliographie [1] H. Raether Surface Plasmons on Smooth and Rough Surfaces and on Gratings (Springer-Verlag 111, Berlin, 1988). [2] Bernard Tilkens, "Etude par spectroscopie de résonance de plasmons de surface de la formation de matrices pour matériaux photosensibles", Thèse présentée en vue de l’obtention du grade de docteur en Sciences, Université de Liège, Belgique, année académique 2002-2003. [3] G. Sproken and R. Santo, "The reflectivity of a liquid crystal cell in a surface plasmon experiment", Mol. 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[21] S. Huard, Polarisation de la lumière (Mason, Paris, 1994). [22] B.E.A. Saleh and M.C. Teich, Fundamentals of Photonics(Wiley series in pure and applied optics, New York, 1991).